Abstract Electrochemical water splitting requires efficient water oxidation catalysts to accelerate the sluggish kinetics of water oxidation reaction. Here, we report a promisingly dendritic core-shell nickel-iron-copper metal/metal oxide electrode, prepared via dealloying with an electrodeposited nickel-iron-copper alloy as a precursor, as the catalyst for water oxidation. The as-prepared core-shell nickel-iron-copper electrode is characterized with porous oxide shells and metallic cores. This tri-metal-based core-shell nickel-iron-copper electrode exhibits a remarkable activity toward water oxidation in alkaline medium with an overpotential of only 180 mV at a current density of 10 mA cm −2 . The core-shell NiFeCu electrode exhibits pH-dependent oxygen evolution reaction activity on the reversible hydrogen electrode scale, suggesting that non-concerted proton-electron transfers participate in catalyzing the oxygen evolution reaction. To the best of our knowledge, the as-fabricated core-shell nickel-iron-copper is one of the most promising oxygen evolution catalysts.

Abstract First-row transition metal-based catalysts have been developed for the oxygen evolution reaction (OER) during the past years, however, such catalysts typically operate at overpotentials ( η ) significantly above thermodynamic requirements. Here, we report an iron/nickel terephthalate coordination polymer on nickel form ( NiFeCP/NF ) as catalyst for OER, in which both coordinated and uncoordinated carboxylates were maintained after electrolysis. NiFeCP/NF exhibits outstanding electro-catalytic OER activity with a low overpotential of 188 mV at 10 mA cm −2 in 1.0 KOH, with a small Tafel slope and excellent stability. The pH-independent OER activity of NiFeCP/NF on the reversible hydrogen electrode scale suggests that a concerted proton-coupled electron transfer (c-PET) process is the rate-determining step (RDS) during water oxidation. Deuterium kinetic isotope effects, proton inventory studies and atom-proton-transfer measurements indicate that the uncoordinated carboxylates are serving as the proton transfer relays, with a similar function as amino acid residues in photosystem II (PSII), accelerating the proton-transfer rate.

The use of water as an oxygen and hydrogen source for the paired oxygenation and hydrogenation of organic substrates to produce valuable chemicals is of utmost importance as a means of establishing green chemical syntheses. Inspired by the active Ni

Developing high‐activity and long‐term stable electrocatalysts for electrochemical CO2 reduction reaction (eCO2RR) to valuable products is still a challenge. An in‐depth understanding of reaction mechanisms and the structure‐function relationship is required for the development of an advanced catalytic eCO2RR system. Herein, a coordination polymer of indium(III) and benzenehexathiol (BHT) was developed as an electrocatalyst (In‐BHT) for eCO2RR to HCOO−, which displayed an outstanding catalytic performance over the entire pH range. However, experimental results revealed significantly different catalytic pathways in the acid and neutral/alkaline solutions, which are attributed to the influence of redox non‐innocent ligands on the rate‐determining step (RDS). In the acid solution, the RDS is the formation of *OCOH intermediate through the proton transfer that originates from H2O in the solution, leading to relatively sluggish kinetics. But in the neutral or alkaline solution, the thiolate groups could be protonated during the catalytic process, and such proton can attack on carbon of absorbed CO2 via an intramolecular proton transfer, promoting the formation of *OCHO intermediate, resulting in faster kinetics. Our findings revealed the pivotal roles of the redox non‐innocent ligands of metal active sites for eCO2RR, providing a new idea for designing highly efficient electrocatalysts.

Oxygen-deficient perovskite oxides hold great potential as highly efficient catalysts for oxygen evolution reaction (OER), but regulating and in-depth understanding oxygen vacancies (Vo) effectively remains challenging. This study reports the...

The abundant, active, and acidic‐stable catalysts for the oxygen evolution reaction (OER) are rare to the proton exchange membrane‐based water electrolysis. Mn‐based materials show promise as electrocatalysts for OER in acid electrolytes. However, the relationship between the stability, activity and structure of Mn‐based catalysts in acidic environments remains unclear. In this study, phase‐pure MnSb2O6 was successfully prepared and investigated as a catalyst for OER in a sulfuric acid solution (pH of 2.0). A comprehensive mechanistic comparison between MnSb2O6 and Mn3O4 revealed that the rate‐determining step for OER on MnSb2O6 is the direct formation of MnIV=O from MnII−H2O by the 2H+/2e− process. This process avoids the rearrangement of adjacent MnIII intermediates, leading to outstanding stability and activity.

To cope with the rapid growth of scientific publications and data in biomedical research, knowledge graphs (KGs) have emerged as a powerful data structure for integrating large volumes of heterogeneous data to facilitate accurate and efficient information retrieval and automated knowledge discovery (AKD). However, transforming unstructured content from scientific literature into KGs has remained a significant challenge, with previous methods unable to achieve human-level accuracy. In this study, we utilized an information extraction pipeline that won first-place in the LitCoin NLP Challenge to construct a large-scale KG using all PubMed abstracts. The quality of the large-scale information extraction rivals that of human expert annotations, signaling a new era of automatic, high-quality database construction from literature. Our extracted information markedly surpasses the amount of content in manually curated public databases. To enhance the KG9s comprehensiveness, we integrated relation data from 40 public databases and relation information inferred from high-throughput genomics data. The comprehensive KG enabled rigorous performance evaluation of AKD, infeasible in previous studies. We designed an interpretable, probabilistic-based inference method to identify indirect causal relations and achieved unprecedented results for drug target identification and drug repurposing. Taking lung cancer as an example, we found that 40% of drug targets reported in literature could have been predicted by our algorithm about 15 years ago in a retrospective study, demonstrating that substantial acceleration in scientific discovery could be achieved through automated hypotheses generation and timely dissemination. A cloud-based platform was developed for academic users to freely access this rich structured data and associated tools.