Lead halide perovskites have shown exceptional performance in light-emitting devices (PeLEDs), particularly in producing significant electroluminescence in sky-blue to near-infrared wavelengths. However, PeLEDs emitting pure-blue light at 465-475 nm are still not satisfactory. Herein, efficient and stable pure-blue PeLEDs are reported by controlling phase distribution, passivation of defects, as well as surface modifications using multifunctional phenylethylammonium trifluoroacetate (PEATFA) in reduced-dimensional p-F-PEA2 Csn-1 Pbn (Br0.55 Cl0.45 )3n+1 polycrystalline perovskite films. Compared with 4-fluorophenylethylammonium (p-F-PEA+ ) in the pristine films, phenylethylammonium (PEA+ ) has lower adsorption energy while interacting with perovskites, resulting in large-n low-dimensional perovskites, which can greatly facilitate charge transport within the low-dimensional perovskite films. The interaction between the CO group in trifluoroacetate (TFA- ) and perovskites significantly reduces defects in the perovskite films. Additionally, the electron-giving CF3 group in TFA- uplifts surface potential in the films, resulting in smooth electronic injection in devices. The multifunctional additive strategy leads to elevated radiative recombination and efficient carrier transport in the films and devices. As a result, the devices exhibit a maximum external quantum efficiency (EQE) of 11.87% at 468 nm with stable spectral output, the highest reported to date for pure-blue PeLEDs. Thus, this study extends the way for high-efficiency pure-blue LED with perovskite polycrystal films.

Abstract Perovskite solar cells (PSCs) represent a promising technology for next‐generation photovoltaics, yet scaling up from laboratory to industrial production via the solution spin‐coating method encounters significant challenges. Vacuum deposition offers a potential alternative but struggles with controlling perovskite phases and ensuring sufficient precursor reactions. Here, the study presents a hybrid evaporation‐solution approach using a large cation‐based pseudo‐halogen anion salt (guanidine thiocyanate) and a compensating cation salt (methylammonium iodide) as co‐additives to finely modulate the phase transition process. This approach eliminates the need for intermediate‐phase transitions, promotes sufficient precursor reactions, and facilitates the formation of highly oriented α‐phase perovskites prior to annealing. Consequently, it prevents detrimental δ‐phase formation, yielding enlarged, homogeneous perovskite grains with significantly reduced defects. The resulting p‐i‐n‐structured PSCs achieve a maximum efficiency of 24.72% and a low open‐circuit voltage loss of 0.377 V, coupled with significantly improved stability. The work integrates the advantages of vacuum deposition and solution processing, providing new insights into perovskite phase transitions and paving the way for the efficient, scalable production of high‐performance PSCs.

Blade-coating techniques have attracted significant attention for perovskite solar cells (PSCs) due to their high precursor utilization and simplicity. However, the power conversion efficiency (PCE) of blade-coated PSCs often lags behind that of spin-coated devices, mainly due to difficulties in precisely controlling perovskite film formation during pre-nucleation, heterogeneous nucleation, and crystallization in the blade-coating and N