JZ
Junfa Zhu
Author with expertise in Photocatalytic Materials for Solar Energy Conversion
Achievements
Cited Author
Key Stats
Upvotes received:
0
Publications:
63
(24% Open Access)
Cited by:
20,603
h-index:
102
/
i10-index:
348
Reputation
Biology
< 1%
Chemistry
< 1%
Economics
< 1%
Show more
How is this calculated?
Publications
0

Single Cobalt Atoms with Precise N‐Coordination as Superior Oxygen Reduction Reaction Catalysts

Peiqun Yin et al.Aug 4, 2016
Abstract A new strategy for achieving stable Co single atoms (SAs) on nitrogen‐doped porous carbon with high metal loading over 4 wt % is reported. The strategy is based on a pyrolysis process of predesigned bimetallic Zn/Co metal–organic frameworks, during which Co can be reduced by carbonization of the organic linker and Zn is selectively evaporated away at high temperatures above 800 °C. The spherical aberration correction electron microscopy and extended X‐ray absorption fine structure measurements both confirm the atomic dispersion of Co atoms stabilized by as‐generated N‐doped porous carbon. Surprisingly, the obtained Co‐N x single sites exhibit superior ORR performance with a half‐wave potential (0.881 V) that is more positive than commercial Pt/C (0.811 V) and most reported non‐precious metal catalysts. Durability tests revealed that the Co single atoms exhibit outstanding chemical stability during electrocatalysis and thermal stability that resists sintering at 900 °C. Our findings open up a new routine for general and practical synthesis of a variety of materials bearing single atoms, which could facilitate new discoveries at the atomic scale in condensed materials.
0

Refining Defect States in W18O49 by Mo Doping: A Strategy for Tuning N2 Activation towards Solar-Driven Nitrogen Fixation

Ning Zhang et al.Jul 5, 2018
Photocatalysis may provide an intriguing approach to nitrogen fixation, which relies on the transfer of photoexcited electrons to the ultrastable N≡N bond. Upon N2 chemisorption at active sites (e.g., surface defects), the N2 molecules have yet to receive energetic electrons toward efficient activation and dissociation, often forming a bottleneck. Herein, we report that the bottleneck can be well tackled by refining the defect states in photocatalysts via doping. As a proof of concept, W18O49 ultrathin nanowires are employed as a model material for subtle Mo doping, in which the coordinatively unsaturated (CUS) metal atoms with oxygen defects serve as the sites for N2 chemisorption and electron transfer. The doped low-valence Mo species play multiple roles in facilitating N2 activation and dissociation by refining the defect states of W18O49: (1) polarizing the chemisorbed N2 molecules and facilitating the electron transfer from CUS sites to N2 adsorbates, which enables the N≡N bond to be more feasible for dissociation through proton coupling; (2) elevating defect-band center toward the Fermi level, which preserves the energy of photoexcited electrons for N2 reduction. As a result, the 1 mol % Mo-doped W18O49 sample achieves an ammonia production rate of 195.5 μmol gcat-1 h-1, 7-fold higher than that of pristine W18O49. In pure water, the catalyst demonstrates an apparent quantum efficiency of 0.33% at 400 nm and a solar-to-ammonia efficiency of 0.028% under simulated AM 1.5 G light irradiation. This work provides fresh insights into the design of photocatalyst lattice for N2 fixation and reaffirms the versatility of subtle electronic structure modulation in tuning catalytic activity.
0

Fabrication of composite photocatalyst g-C3N4–ZnO and enhancement of photocatalytic activity under visible light

Jiaxin Sun et al.Jan 1, 2012
The g-C(3)N(4)-ZnO composite photocatalysts with various weight percents of ZnO were synthsized by a simple calcination process. The photocatalysts were characterized by powder X-ray diffraction (PXRD), scanning electron microscopy (SEM), high-resolution transmission electron microscopy (HR-TEM), UV-vis diffuse reflection spectroscopy (UV-vis), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and thermogravimetric analysis (TGA). The PXRD and HR-TEM results show that the composite materials consist of hexagonal wurzite phase ZnO and g-C(3)N(4). The solid-state UV-vis diffuse reflection spectra show that the absorption edge of the composite materials shifts toward the lower energy region and to longer wavelengths in comparison with pure ZnO and g-C(3)N(4). Remarkably, the photocatalytic activity of g-C(3)N(4)-ZnO composites has been demonstrated, via photodegradation of Methyl Orange (MO) and p-nitrophenol experiments. The photocatalytic activity of g-C(3)N(4)-ZnO for photodegradation of Methyl Orange and p-nitrophenol under visible light irradiation was increased by over 3 and 6 times, respectively, to be much higher than that of single-phase g-C(3)N(4), clearly demonstrating a synergistic effect between ZnO and g-C(3)N(4). The concentrations of Zn(2+) in g-C(3)N(4)-ZnO system after a photocatalytic reaction at various reaction times were found to be much lower than those for a ZnO system under the same reaction conditions, indicating that the g-C(3)N(4)-ZnO composite possesses excellent long-term stability for a photocatalytic reaction in aqueous solutions. Furthermore, a synergistic photocatalysis mechanism between ZnO and g-C(3)N(4) was proposed based on the photodegradation results. Such obviously improved performance of g-C(3)N(4)-ZnO can be ascribed mainly to the enhancement of electron-hole separations at the interface of ZnO and g-C(3)N(4).
Load More