Abstract Boron‐doped Li[Ni 0.90 Co 0.05 Mn 0.05 ]O 2 cathodes are synthesized by adding B 2 O 3 during the lithiation of the hydroxide precursor. Density functional theory confirms that boron doping at a level as low as 1 mol% alters the surface energies to produce a highly textured microstructure that can partially relieve the intrinsic internal strain generated during the deep charging of Li[Ni 0.90 Co 0.05 Mn 0.05 ]O 2 . The 1 mol% B‐Li[Ni 0.90 Co 0.05 Mn 0.05 ]O 2 cathode thus delivers a discharge capacity of 237 mAh g −1 at 4.3 V, with an outstanding capacity retention of 91% after 100 cycles at 55 °C, which is 15% higher than that of the undoped Li[Ni 0.90 Co 0.05 Mn 0.05 ]O 2 cathode. This proposed synthesis strategy demonstrates that an optimal microstructure exists for extending the cycle life of Ni‐rich Li[Ni 1‐ x ‐ y Co x Mn y ]O 2 cathodes that have an inadequate cycling stability in electric vehicle applications and indicates that an optimal microstructure can be achieved through surface energy modification.

W-doping produced the two-phase (Fm3̄m and R3̄m) structure which improved the cycling and thermal stability of the Ni-rich layered cathodes.

Lithium-sulfur (Li-S) batteries with high sulfur loading are urgently required in order to take advantage of their high theoretical energy density. Ether-based Li-S batteries involve sophisticated multistep solid-liquid-solid-solid electrochemical reaction mechanisms. Recently, studies on Li-S batteries have widely focused on the initial solid (sulfur)-liquid (soluble polysulfide)-solid (Li2 S2 ) conversion reactions, which contribute to the first 50% of the theoretical capacity of the Li-S batteries. Nonetheless, the sluggish kinetics of the solid-solid conversion from solid-state intermediate product Li2 S2 to the final discharge product Li2 S (corresponding to the last 50% of the theoretical capacity) leads to the premature end of discharge, resulting in low discharge capacity output and low sulfur utilization. To tackle the aforementioned issue, a catalyst of amorphous cobalt sulfide (CoS3 ) is proposed to decrease the dissociation energy of Li2 S2 and propel the electrochemical transformation of Li2 S2 to Li2 S. The CoS3 catalyst plays a critical role in improving the sulfur utilization, especially in high-loading sulfur cathodes (3-10 mg cm-2 ). Accordingly, the Li2 S/Li2 S2 ratio in the discharge products increased to 5.60/1 from 1/1.63 with CoS3 catalyst, resulting in a sulfur utilization increase of 20% (335 mAh g-1 ) compared to the counterpart sulfur electrode without CoS3 .

A mixed conductive garnet/Li interface consisting of electronic conductive nanoparticles embedded in an ionic conductive network is constructed for dendrite-free solid garnet batteries.

Metallic Na anode is considered as a promising alternative candidate for Na ion batteries (NIBs) and Na metal batteries (NMBs) due to its high specific capacity, and low potential. However, the unstable solid electrolyte interphase layer caused by serious corrosion and reaction in electrolyte will lead to big challenges, including dendrite growth, low Coulombic efficiency and even safety issues. In this paper, we first demonstrate the inorganic–organic coating via advanced molecular layer deposition (alucone) as a protective layer for metallic Na anode. By protecting Na anode with controllable alucone layer, the dendrites and mossy Na formation have been effectively suppressed and the lifetime has been significantly improved. Moreover, the molecular layer deposition alucone coating shows better performances than the atomic layer deposition Al2O3 coating. The novel design of molecular layer deposition protected Na metal anode may bring in new opportunities to the realization of the next-generation high energy-density NIBs and NMBs.

Li[Ni1–x–yCoxAly]O2 (NCA) and Li[Ni1–x–yCoxMny]O2 (NCM) cathodes have been the archetypes of current high-energy-density cathodes for Li-ion batteries. A hybrid of NCA and NCM cathodes, a quaternary system consisting of Li[Ni0.89Co0.05Mn0.05Al0.01]O2 (NCMA) was benchmarked against NCM and NCA with similar Ni contents. The quaternary NCMA cathode delivered a capacity of 228 mAh g–1 and outperformed the benchmarking cathodes in long-term cycling stability (85% after 1000 cycles). The reduction in the volume change during deintercalation and the enhanced intrinsic mechanical strength confirmed by the single-particle compression test suppressed the microcrack nucleation and propagation. Microcrack suppression was important because microcracks serve as channels for electrolyte infiltration and lead to subsequent surface degradation of internal surfaces. The proposed NCMA cathode provides extra cycling stability, which is essential for electric vehicles, which require a long battery life and improves the thermal stability of the cathode, which contributes to a safer battery.

Abstract A multicompositional particulate Li[Ni 0.9 Co 0.05 Mn 0.05 ]O 2 cathode in which Li[Ni 0.94 Co 0.038 Mn 0.022 ]O 2 at the particle center is encapsulated by a 1.5 µm thick concentration gradient (CG) shell with the outermost surface composition Li[Ni 0.841 Co 0.077 Mn 0.082 ]O 2 is synthesized using a differential coprecipitation process. The microscale compositional partitioning at the particle level combined with the radial texturing of the refined primary particles in the CG shell layer protracts the detrimental H2 → H3 phase transition, causing sharp changes in the unit cell dimensions. This protraction, confirmed by in situ X‐ray diffraction and transmission electron microscopy, allows effective dissipation of the internal strain generated upon the H2 → H3 phase transition, markedly improving cycling performance and thermochemical stability as compared to those of the conventional single‐composition Li[Ni 0.9 Co 0.05 Mn 0.05 ]O 2 cathodes. The compositionally partitioned cathode delivers a discharge capacity of 229 mAh g −1 and exhibits capacity retention of 88% after 1000 cycles in a pouch‐type full cell (compared to 68% for the conventional cathode). Thus, the proposed cathode material provides an opportunity for the rational design and development of a wide range of multifunctional cathodes, especially for Ni‐rich Li[Ni x Co y Mn 1‐x‐y ]O 2 cathodes, by compositionally partitioning the cathode particles and thus optimizing the microstructural response to the internal strain produced in the deeply charged state.

Solid-state batteries have been considered as one of the most promising next-generation energy storage systems because of their high safety and energy density. Solid-state electrolytes are the key component of the solid-state battery, which exhibit high ionic conductivity, good chemical stability, and wide electrochemical windows. LATP [Li1.3Al0.3Ti1.7 (PO4)3] solid electrolyte has been widely investigated for its high ionic conductivity. Nevertheless, the chemical instability of LATP against Li metal has hindered its application in solid-state batteries. Here, we propose that atomic layer deposition (ALD) coating on LATP surfaces is able to stabilize the LATP/Li interface by reducing the side reactions. In comparison with bare LATP, the Al2O3-coated LATP by ALD exhibits a stable cycling behavior with smaller voltage hysteresis for 600 h, as well as small resistance. More importantly, on the basis of advanced characterizations such as high-resolution transmission electron spectroscope-electron energy loss spectroscopy, the lithium penetration into the LATP bulk and Ti4+ reduction are significantly limited. The results suggest that ALD is very effective in improving solid-state electrolyte/electrode interface stability.

Constant COx-free H2 production from the catalytic decomposition of ammonia could be achieved over a high-surface-area molybdenum carbide catalyst prepared by a temperature-programmed reduction–carburization method. The fresh and used catalyst was characterized by N2 adsorption/desorption, powder X-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy, and electron energy-loss spectroscopy at different stages. Observed deactivation (in the first 15 h) of the high-surface-area carbide during the reaction was ascribed to considerable reduction of the specific surface area due to nitridation of the carbide under the reaction conditions. Theoretical calculations confirm that the N atoms tend to occupy subsurface sites, leading to the formation of nitride under an NH3 atmosphere. The relatively high rate of reaction (30 mmol/((g of cat.) min)) observed for the catalytic decomposition of NH3 is ascribed to highly energetic sites (twin boundaries, stacking faults, steps, and defects) which are observed in both the molybdenum carbide and nitride samples. The prevalence of such sites in the as-synthesized material results in a much higher H2 production rate in comparison with that for previously reported Mo-based catalysts.