Defect engineering is widely applied in transition metal dichalcogenides (TMDs) to achieve electrical, optical, magnetic, and catalytic regulation. Vacancies, regarded as a type of extremely delicate defect, are acknowledged to be effective and flexible in general catalytic modulation. However, the influence of vacancy states in addition to concentration on catalysis still remains vague. Thus, via high throughput calculations, the optimized sulfur vacancy (S-vacancy) state in terms of both concentration and distribution is initially figured out among a series of MoS2 models for the hydrogen evolution reaction (HER). In order to realize it, a facile and mild H2O2 chemical etching strategy is implemented to introduce homogeneously distributed single S-vacancies onto the MoS2 nanosheet surface. By systematic tuning of the etching duration, etching temperature, and etching solution concentration, comprehensive modulation of the S-vacancy state is achieved. The optimal HER performance reaches a Tafel slope of 48 mV dec–1 and an overpotential of 131 mV at a current density of 10 mA cm–2, indicating the superiority of single S-vacancies over agglomerate S-vacancies. This is ascribed to the more effective surface electronic structure engineering as well as the boosted electrical transport properties. By bridging the gap, to some extent, between precise design from theory and practical modulation in experiments, the proposed strategy extends defect engineering to a more sophisticated level to further unlock the potential of catalytic performance enhancement.

A new azine-linked covalent organic framework, ACOF-1, was synthesized by condensation of hydrazine hydrate and 1,3,5-triformylbenzene under solvothermal conditions. ACOF-1 has a high surface area and a small pore size, and it can store up to 177 mg g(-1) of CO2, 9.9 mg g(-1) of H2, and 11.5 mg g(-1) of CH4, at 273 K and 1 bar, with high selectivity towards CO2 over N2 and CH4.

A hydrogen bond assisted azine-linked covalent organic framework, COF-JLU3, was synthesized under solvothermal conditions. Combining excellent crystallinity, porosity, stability and luminescence, it can be the first COF as a fluorescent sensor for toxic metal ions, exhibiting high sensitivity and selectivity to Cu(2+).

Creating highly emissive covalent organic frameworks (COFs) has traditionally been difficult, owing to strong π–π interactions between adjacent layers, resulting in aggregation-caused quenching properties. In this article, we report the use of a vertex strategy to create emissive COFs with enhanced fluorescence performances. This strategy involved introducing different vertex units into the COF structure. These vertex units including different N atoms possessed p orbital lone pairs of electrons, which formed p−π conjugation between the linkages and the walls of the COFs. The p−π conjugation from the linkages to the walls effectively suppressed the fluorescence quenching effect in COFs, leading to the development of COFs with strong emission properties. The designed emissive COFs were evaluated for their ability to detect 2,4,6-trinitrophenol, a specific type of nitro-explosive, in water. These COFs demonstrated high sensitivity and selectivity for 2,4,6-trinitrophenol detection compared to other nitro-explosives. In summary, the controllable vertex strategy is a promising method for designing emissive COFs and enhancing their fluorescence properties, paving the way for the development of luminescent materials with diverse applications.

Two imine-based COFs with flexible channels were synthesized, showing high sensitivity and selectivity towards nitro-explosives.

Abstract A scalable, reusable, and broad-coverage unified material knowledge representation shows its importance and will bring great benefits to data sharing among materials communities. A knowledge graph (KG) for materials terminology, which is a formal collection of term entities and relationships, is conceptually important to achieve this goal. In this work, we propose a KG for materials terminology, named Materials Genome Engineering Database Knowledge Graph (MGED-KG), which is automatically constructed from text corpus via natural language processing. MGED-KG is the most comprehensive KG for materials terminology in both Chinese and English languages, consisting of 8,660 terms and their explanations. It encompasses 11 principal categories, such as Metals, Composites, Nanomaterials, each with two or three levels of subcategories, resulting in a total of 235 distinct category labels. For further application, a knowledge web system based on MGED-KG is developed and shows its great power in improving data sharing efficiency from the aspects of query expansion, term, and data recommendation.

Two emissive hydrazone-linked COFs with abundance of interaction sites were synthesized, showing high sensitivity and selectivity for hydrazine sensing.