Rational design of efficient and durable bifunctional oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER) electrocatalysts is critical for rechargeable metal–air batteries. Here, we developed a facile strategy for fabricating three-dimensional phosphorus and sulfur codoped carbon nitride sponges sandwiched with carbon nanocrystals (P,S-CNS). These materials exhibited high surface area and superior ORR and OER bifunctional catalytic activities than those of Pt/C and RuO2, respectively, concerning its limiting current density and onset potential. Further, we tested the suitability and durability of P,S-CNS as the oxygen cathode for primary and rechargeable Zn–air batteries. The resulting primary Zn–air battery exhibited a high open-circuit voltage of 1.51 V, a high discharge peak power density of 198 mW cm–2, a specific capacity of 830 mA h g–1, and better durability for 210 h after mechanical recharging. An extraordinary small charge–discharge voltage polarization (∼0.80 V at 25 mA cm–2), superior reversibility, and stability exceeding prolonged charge–discharge cycles have been attained in rechargeable Zn–air batteries with a three-electrode system. The origin of the electrocatalytic activity of P,S-CNS was elucidated by density functional theory analysis for both oxygen reactions. This work stimulates an innovative prospect for the enrichment of rechargeable Zn–air battery viable for commercial applications such as armamentaria, smart electronics, and electric vehicles.

Advanced reversible aqueous and flexible ZABs were achieved with 3D dual-linked hexaiminobenzene MOFs.

Abstract Efficient and durable electrocatalysts toward alkaline hydrogen evolution reaction (HER) are of great significance for the widespread application of anion‐exchange membrane water electrolyzer (AEMWE). Numerous single‐phase catalysts, such as Ru 2 P, have been explored as efficient HER catalysts; however, many have failed to overcome the inherent sluggish kinetics of the two separate steps involved in the alkaline HER: water dissociation and hydrogen production. In this study, density functional theory calculations are conducted to identify promising combinations of Ir 2 P and Ru 2 P materials that promote fast cascade water dissociation and H 2 production via kinetically favorable hydrogen spillover from the Ru 2 P surface to the adjacent Ir 2 P. An unprecedented construction of Ir 2 P cluster‐decorated Ru 2 P hollow nanotubes ( c ‐RP/IP HNTs), which feature a cooperative heterostructural synergy are developed. This configuration shows greater performance than commercial Pt/C, achieving an overpotential of 23.2 mV at 10 mA cm − 2 and maintaining long‐term stability for 55 h in half‐cell tests. Furthermore, the practical AEMWE test, incorporating c ‐RP/IP HNTs, demonstrated a remarkable single‐cell performance of 12.23 A cm −2 at 2.0 V and operated stably under 1.0 A cm −2 for over 250 h. This surpasses that of the state‐of‐the‐art proton‐exchange membrane WE.

The implementation of polymer-based Li-metal batteries is hindered by their low coulombic efficiency and poor cycling stability attributed to continuous electrolyte decomposition. Enhancement of the solid electrolyte interface (SEI) stability is key to mitigating electrolyte decomposition. This study proposes surface-functionalized silica mesoball fillers to fabricate a composite polymer electrolyte (MSBM-CPE). As a result of surface modification, the polyethylene oxide matrix benefits from the uniform distribution of the filler, which provides a large surface area and Lewis acid sites. Molecular dynamics simulations reveal that the dissociation energy of lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide in the filler is fourfold higher (-1.95 eV) than that of the filler-free electrolyte. Consequently, the MSMB-CPE diffusivity is 30 times higher than its filler-free counterpart. The MSMB-CPE of ionic conductivity of 1.16 × 10

In this work, we reveal the role of non-covalent interactions, which are known to play important roles in supramolecular phenomena, in achieving efficient perovskite surface and grain boundary passivation. By using a series of pseudohalides, we find that trifluoroacetate (TFA−) provides the strongest binding to iodide vacancies by means of non-covalent hydrogen bonding and dispersion interactions. By exploiting additional non-covalent dispersion and hydrophobic interactions in aromatic 3,3-diphenylpropylammonium (DPA+), we present a dual-ion passivation strategy that not only minimizes the non-radiative recombination center and local chemical inhomogeneities but also induces preferentially oriented growth of α-FAPbI3 lattice. This leads to an outstanding power conversion efficiency (PCE) of 25.63% with an exceptional open-circuit voltage of 1.191 V in a perovskite solar cell with a small area, while perovskite solar mini modules with aperture areas of 25 and 64 cm2 achieved PCE of 22.47% (quasi-steady-state [QSS]-certified 20.50%) and 20.88%, respectively, with outstanding stability under high-humidity conditions.

Metal batteries have captured significant attention for high-energy applications, owing to their superior theoretical energy densities. However, their practical viability is impeded by severe dendrite formation and poor cycling stability. To alleviate these issues, a 3D-structured bimetallic-Mo2Ti2C3Tx based fiber electrode was fabricated in this study and analyzed experimentally and computationally. The bimetallic Mo–Ti composition of MXenes synergistically achieved low binding and formation energies with lithium. In particular, the minimal lattice mismatch between the deposited Li metal and the Mo2Ti2C3Tx MXene anode substrate led to improved Li formation energy with respect to the MXene surface. Moreover, the synergy of the bimetallic Mo–Ti composition of the Mo2Ti2C3Tx MXene fiber substrate helped to amplify ion diffusion and reversible charge transfer. Consequently, the bimetallic MXene electrode exhibited an impressive Coulombic efficiency (99.08%) even at a high current density (5 mA cm–2) and a fixed cutoff capacity of 1 mA h cm–2 with prolonged cycle life (650 cycles). This report highlights a promising advancement in addressing the critical challenges facing metal battery operation, thereby offering an approach to improving performance for high-energy applications.