An organic polymer nano-photocatalyst has been developed for highly efficient light driven proton reduction.

Abstract Large datasets are now ubiquitous as technology enables higher-throughput experiments, but rarely can a research field truly benefit from the research data generated due to inconsistent formatting, undocumented storage or improper dissemination. Here we extract all the meaningful device data from peer-reviewed papers on metal-halide perovskite solar cells published so far and make them available in a database. We collect data from over 42,400 photovoltaic devices with up to 100 parameters per device. We then develop open-source and accessible procedures to analyse the data, providing examples of insights that can be gleaned from the analysis of a large dataset. The database, graphics and analysis tools are made available to the community and will continue to evolve as an open-source initiative. This approach of extensively capturing the progress of an entire field, including sorting, interactive exploration and graphical representation of the data, will be applicable to many fields in materials science, engineering and biosciences.

Al4SiC4 is a ternary wide-band-gap semiconductor with a high strength-to-weight ratio and excellent oxidation resistance. It consists of slabs of Al4C3 separated by SiC layers with the space group of P63mc. The space group allows Si to occupy two different 2a Wykoff sites, with previous studies reporting that Si occupies only one of the two sites, giving it an ordered structure. Another hitherto unexplored possibility is that Si can be randomly distributed on both 2a sites. In this work, we revisit the published ordered crystal structure using experimental methods and density functional theory (DFT). Al4SiC4 was synthesized by high-temperature sintering at 1800 °C from a powder mixture of Al4C3 and SiC. Neutron diffraction confirmed that Al4SiC4 crystallized with the space group of P63mc, with diffraction patterns that could be fitted to both the ordered and the disordered structures. Scanning transmission electron microscopy, however, provided clear evidence supporting the latter, with DFT calculations further confirming that it is 0.16 eV lower in energy per Al4SiC4 formula unit than the former. TEM analysis revealed Al vacancies in some of the atomic layers that can introduce p-type doping and direct band gaps of 0.7 and 1.2 eV, agreeing with our optical measurements. Finally, we propose that although the calculated formation energy of the Al vacancies is high, the vacancies are stabilized by entropy effects at the high synthesis temperature. This indicates that the cooling procedure after high-temperature synthesis can be important in determining the vacancy content and the electronic properties of Al4SiC4.

We developed a computational framework to extract the Raman spectra of nitrogen reduction and ammonia oxidation intermediates on high-entropy alloy (HEA) surfaces, integrating density functional theory with microstructural representations to account for the inherent lattice randomness in these materials. As a case study, we computed the Raman activities of intermediates (N2*, NNH*, N*, NH*, and NH3*) and H* adsorption on CoCuFeMoNi HEA surfaces. A comprehensive map of Raman peaks was generated and assigned to specific vibrational modes. The method highlighted the effects of lattice randomness on the Raman spectra compared to those of adsorbates on single-element catalysts. For instance, our results showed that the adsorbed N2 exhibits Raman modes that are dependent on whether the adsorption is vertical or horizontal. These peak differences could serve as unique fingerprints to identify nitrogen reduction reaction pathways. Moreover, it is also possible to detect surface poisoning by hydrogen, a common issue in reductive environments, due to the high-frequency peaks of H* compared to the typical N-metal stretching and bending frequencies. These results provide valuable references for identifying intermediates in nitrogen reduction and ammonia oxidation reactions, offering insights into reaction mechanisms and potential surface poisoning. This approach is generalizable to other reactions and surfaces in catalysis, provided that the relevant intermediates can be identified.