Water splitting is the essential chemical reaction to enable the storage of intermittent energies such as solar and wind in the form of hydrogen fuel. The oxygen evolution reaction (OER) is often considered as the bottleneck in water splitting. Though metal oxides had been reported as OER electrocatalysts more than half a century ago, the recent interest in renewable energy storage has spurred a renaissance of the studies of transition metal oxides as Earth-abundant and nonprecious OER catalysts. This Perspective presents major progress in several key areas of the field such as theoretical understanding, activity trend, in situ and operando characterization, active site determination, and novel materials. A personal overview of the past achievements and future challenges is also provided.

A general approach is developed for the synthesis of 2D porous carbon nanosheets (PCNS) from bio‐sources derived carbon precursors (gelatin) by an integrated procedure of intercalation, pyrolysis, and activation. Montmorillonite with layered nanospace is used as a nanotemplate or nanoreactor to confine and modulate the transformation of gelatin, further leading to the formation of 2D nanosheet‐shaped carbon materials. The as‐made 2D PCNS exhibits a significantly improved rate performance, with a high specific capacitance of 246 F g −1 and capacitance retention of 82% at 100 A g −1 , being nearly twice that of microsized activated carbon particulates directly from gelatin (131 F g −1 , 44%). The shortened ion transport distance in the nanoscaled dimension and modulated porous structure is responsible for such an enhanced superior rate capability. More importantly, the present strategy can be extended to other bio‐sources to create 2D PCNS as electrode materials with high‐rate performance. This will also provide a potential strategy for configuring 2D nanostructured carbon electrode materials with a short ion transport distance for supercapacitors and other carbon‐related energy storage and conversion devices.

Abstract The design and fabrication of 2D nanostructure electrodes with desired electrochemical activities is highly demanded for electrocatalysis and supercapacitors. Herein, the tuned fabrication of ultrathin and tortuous nickel/cobalt‐layered double hydroxide (NiCo‐LDH) nanosheets via a graphene oxide (GO) surface‐confined strategy is reported, yielding nanosheets with a thickness of 1.7–1.8 nm that is duplicated from the graphene oxides in terms of both the lateral size and the shape. It has been found that the C/O functional groups on the GO surface have functioned to promote the oxidation of Co 2+ to Co 3+ , and to transform the β‐phase NiCo‐hydroxide (NiCo‐OH) into the LDH‐phase with tuned homogenous composition and geometry. The ultrathin NiCo‐LDH nanosheets mimic the morphology and size of the graphene due to the surface‐confined and/or surface‐guided growth. The as‐obtained NiCo‐LDH‐graphene (NiCo‐LDH‐G) nanosheets exhibit a superior electrocatalytic activity for oxygen evolution reaction, evidenced by a small overpotential of 0.337 V (@10 mA cm −2 in 0.1 m KOH electrolyte), and a high charge storage capability of 1489 F g −1 as electrodes for supercapacitors. This 2D surface‐confined growth strategy may pave a way for the fabrication of ultrathin 2D materials including but not limited to transition metal hydroxides for high‐performance electrochemical applications.

The desired control of size, structure, and optical properties of fluorescent carbon dots (CDs) is critical for understanding the fluorescence mechanism and exploring their potential application. Herein, a top‐down strategy to chemically tailor the inexpensive coal to fluorescent CDs by a combined method of carbonization and acidic oxidation etching is reported. The size and optical properties of the as‐made CDs are tuned by controlling the structures of graphitic crystallites in the starting precursor. The coal‐derived CDs exhibit two different distinctive emission modes, where the intensity of the short‐wavelength emission is significantly enhanced by partial reduction treatment. The evolution of the electronic structure and the surface states analysis show that two different types of fluorescence centers, nano‐sized sp 2 carbon domains and surface defects, are responsible for the observed emission characteristics. The reduced CDs are demonstrated as an effective fluorescent sensing material for label‐free and selective detection of Cu(II) ions with a detection limit as low as 2.0 n m , showing a great promise for real‐world sensor applications.

Sodium metal batteries (SMBs) have received increasing attention due to the abundant sodium resources and high energy density, but suffered from the sluggish interfacial kinetic and unstable plating/stripping of sodium anode at low temperature, especially when matched with ester electrolytes. Here, we develop a stable ultra‐low‐temperature SMBs with high‐capacity retention at −50°C in a weak solvated carbonate ester‐based electrolyte, combined with an electrodeposited Na (Cu/Na) anode. The Cu/Na anode with electrochemically activated “deposited sodium” and stable inorganic‐rich solid electrolyte interphase (SEI) was favor for the fast Na+ migration, therefore accelerating the interfacial kinetic process. As a result, the Cu/Na || NaCrO2 battery exhibited the highest capacity retention (compared to room‐temperature capacity) in carbonate ester‐based SMBs (98.05% at −25°C, 91.3% at −40°C, 87.9% at −50°C, respectively). The cyclic stability of 350 cycles at −25°C with a high energy efficiency of 96.15% and 70 cycles at −50°C can be achieved. Even in chill atmospheric environment with the fluctuant temperature, the battery can still operate over one month. This work provides a new opportunity for the development of low‐temperature carbonate ester‐based SMBs.

Three dimensional (3D) framework structure is one of the most effective ways to achieve uniform zinc deposition and thus inhibit the Zn dendrites growth in working Zn metallic anode. A major challenge facing for the most commonly used 3D zincophilic hosts is that the zincophilic layer tends to peel off during repeatedly cycling, making it less stable. Herein, for the first time, a hetero‐superlattice Zn/ZnLi (HS‐Zn/ZnLi) anode containing periodic arrangements of metallic Zn phase and zincophilic ZnLi phase at the nanoscale, is well designed and fabricated via electrochemical lithiation method. Based on binding energy and stripping energy calculation, and the operando optical observation of plating/stripping behaviors, the zincophilic ZnLi sites with a strong Zn adsorption ability in the interior of the 3D ZnLi framework structure can effectively guide uniform Zn nucleation and dendrite‐free zinc deposition, which significantly improves the cycling stability of the HS‐Zn/ZnLi alloy (over 2800 h without a short‐circuit at 2 mA cm−2). More importantly, this strategy can be extended to HS‐Zn/ZnNa and HS‐Zn/ZnK anodes that are similar to the HS‐Zn/ZnLi microstructure, also displaying significantly enhanced cycling performances in AZIBs. This study can provide a novel strategy to develop the dendrite‐free metal anodes with stable cycling performance.

Three dimensional (3D) framework structure is one of the most effective ways to achieve uniform zinc deposition and thus inhibit the Zn dendrites growth in working Zn metallic anode. A major challenge facing for the most commonly used 3D zincophilic hosts is that the zincophilic layer tends to peel off during repeatedly cycling, making it less stable. Herein, for the first time, a hetero‐superlattice Zn/ZnLi (HS‐Zn/ZnLi) anode containing periodic arrangements of metallic Zn phase and zincophilic ZnLi phase at the nanoscale, is well designed and fabricated via electrochemical lithiation method. Based on binding energy and stripping energy calculation, and the operando optical observation of plating/stripping behaviors, the zincophilic ZnLi sites with a strong Zn adsorption ability in the interior of the 3D ZnLi framework structure can effectively guide uniform Zn nucleation and dendrite‐free zinc deposition, which significantly improves the cycling stability of the HS‐Zn/ZnLi alloy (over 2800 h without a short‐circuit at 2 mA cm−2). More importantly, this strategy can be extended to HS‐Zn/ZnNa and HS‐Zn/ZnK anodes that are similar to the HS‐Zn/ZnLi microstructure, also displaying significantly enhanced cycling performances in AZIBs. This study can provide a novel strategy to develop the dendrite‐free metal anodes with stable cycling performance.

The utilization of renewable energy for electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction (CO2RR) represents a pivotal technology in sustainable carbon conversion. Single‐atom catalysts (SACs) featuring transition metal‐nitrogen‐carbon (M‐N‐C) structures have demonstrated exceptional electrocatalytic efficacy in CO2RR by maximizing atom efficiency. Nevertheless, further investigation is warranted to optimize the catalytic performance of SACs through the selection of suitable carbon sources and supports, as well as the modulation of the microenvironment surrounding individual metal atoms. In this study, a sulfur‐doped Ni‐N‐C catalyst was prepared using a two‐step strategy involving metal ion adsorption and thermal decomposition, with porous ion exchange resin serving as the carbon source. Due to the uniform distribution of single atom active centers on the resin‐based carbon support and sulfur doping, this catalyst efficiently converts CO2 into CO with a Faradaic efficiency exceeding 90% within the range of −0.79 ~ −1.29 V (vs. RHE), reaching a maximum value of 97.7% (−0.79 V vs. RHE). Theoretical calculations indicate that second‐shell sulfur doping effectively promotes coupled transfer of protons and electrons, leading to a significant reduction in Gibbs free energy barriers for CO2RR intermediate products.