Abstract Efficient generation of hydrogen from water-splitting is an underpinning chemistry to realize the hydrogen economy. Low cost, transition metals such as nickel and iron-based oxides/hydroxides have been regarded as promising catalysts for the oxygen evolution reaction in alkaline media with overpotentials as low as ~200 mV to achieve 10 mA cm −2 , however, they are generally unsuitable for the hydrogen evolution reaction. Herein, we show a Janus nanoparticle catalyst with a nickel–iron oxide interface and multi-site functionality for a highly efficient hydrogen evolution reaction with a comparable performance to the benchmark platinum on carbon catalyst. Density functional theory calculations reveal that the hydrogen evolution reaction catalytic activity of the nanoparticle is induced by the strong electronic coupling effect between the iron oxide and the nickel at the interface. Remarkably, the catalyst also exhibits extraordinary oxygen evolution reaction activity, enabling an active and stable bi-functional catalyst for whole cell water-splitting with, to the best of our knowledge, the highest energy efficiency (83.7%) reported to date.

Nickel oxide (NiOx) water oxidation catalysts with high catalytic activity have been electrodeposited from [Ni(en)3]Cl2 (en = 1,2-diaminoethane, NiOx-en) in a 0.10 M borate buffer (NaBi) solution (pH = 9.2). Electrolysis experiments at a fixed applied potential of 1.1 V (vs. Ag/AgCl) established that the NiOx-en films sustain a stable current of 1.8 mA cm−2 for extended periods, compared with 1.2 mA cm−2 for films derived from [Ni(OH2)6](NO3)2 and [Ni(NH3)6]Cl2 when tested in a 0.60 M NaBi buffer. XAS studies indicate that the γ-NiOOH phase is formed in each case whereas SEM studies revealed significant differences in film morphology. The NiOx-en films were found to be more homogenous and to have a higher electroactive surface area, as determined from capacitance measurements. The results highlight the influence that the choice of molecular precursor can have on the activity and robustness of electrodeposited NiOx water oxidation catalysts.

The catalytic active sites of NiFe and NiFeCr (oxy)hydroxides are revealed byoperandospectroscopic techonologies for alkaline water oxidation.

Abstract Closing both the carbon and nitrogen loops is a critical venture to support the establishment of the circular, net‐zero carbon economy. Although single atom catalysts (SACs) have gained interest for the electrochemical reduction reactions of both carbon dioxide (CO 2 RR) and nitrate (NO 3 RR), the structure–activity relationship for Cu SAC coordination for these reactions remains unclear and should be explored such that a fundamental understanding is developed. To this end, the role of the Cu coordination structure is investigated in dictating the activity and selectivity for the CO 2 RR and NO 3 RR. In agreement with the density functional theory calculations, it is revealed that Cu‐N 4 sites exhibit higher intrinsic activity toward the CO 2 RR, whilst both Cu‐N 4 and Cu‐N 4− x ‐C x sites are active toward the NO 3 RR. Leveraging these findings, CO 2 RR and NO 3 RR are coupled for the formation of urea on Cu SACs, revealing the importance of *COOH binding as a critical parameter determining the catalytic activity for urea production. To the best of the authors’ knowledge, this is the first report employing SACs for electrochemical urea synthesis from CO 2 RR and NO 3 RR, which achieves a Faradaic efficiency of 28% for urea production with a current density of − 27 mA cm –2 at − 0.9 V versus the reversible hydrogen electrode.

Rational design and synthesis of hetero-coordinated moieties at the atomic scale can significantly raise the performance of the catalyst and obtain mechanistic insight into the oxygen-involving electrocatalysis. Here, a facile plasma-photochemical strategy is applied to construct atomically coordinated Pt-Co-Se moieties in defective CoSe2 (CoSe2-x ) through filling the plasma-created Se vacancies in CoSe2-x with single Pt atomic species (CoSe2-x -Pt) under ultraviolet irradiation. The filling of single Pt can remarkably enhance the oxygen evolution reaction (OER) activity of CoSe2 . Optimal OER specific activity is achieved with a Pt content of 2.25 wt% in CoSe2-x -Pt, exceeding that of CoSe2-x by a factor of 9. CoSe2-x -Pt shows much better OER performance than CoSe2-x filled with single Ni and even Ru atomic species (CoSe2-x -Ni and CoSe2-x -Ru). Noticeably, it is general that Pt is not a good OER catalyst but Ru is; thus the design of active sites for electrocatalysis at an atomic level should follow a different intrinsic mechanism. Mechanism studies unravel that the single Pt can induce much higher electronic distribution asymmetry degree than both single Ni and Ru, and benefit the interaction between the Co sites and adsorbates (OH*, O*, and OOH*) during the OER process, leading to a better OER activity.

InfoMetricsFiguresRef. ACS Energy LettersASAPArticle This publication is free to access through this site. Learn More CiteCitationCitation and abstractCitation and referencesMore citation options ShareShare onFacebookX (Twitter)WeChatLinkedInRedditEmailJump toExpandCollapse ORIGINAL ARTICLE. This notice is a correction.Addition/CorrectionNovember 26, 2024Correction to "Impurity Tolerance of Unsaturated Ni-N-C Active Sites for Practical Electrochemical CO2 Reduction"Click to copy article linkArticle link copied!Josh LeverettJosh LeverettMore by Josh LeverettJodie A. YuwonoJodie A. YuwonoMore by Jodie A. YuwonoPriyank KumarPriyank KumarMore by Priyank KumarThanh Tran-PhuThanh Tran-PhuMore by Thanh Tran-PhuJiangtao QuJiangtao QuMore by Jiangtao QuJulie CairneyJulie CairneyMore by Julie CairneyXichu WangXichu WangMore by Xichu WangAlexandr N. SimonovAlexandr N. SimonovMore by Alexandr N. SimonovRosalie K. Hocking*Rosalie K. HockingMore by Rosalie K. HockingBernt JohannessenBernt JohannessenMore by Bernt Johannessenhttps://orcid.org/0000-0002-3027-0816Liming DaiLiming DaiMore by Liming DaiRahman Daiyan*Rahman DaiyanMore by Rahman DaiyanRose Amal*Rose AmalMore by Rose AmalOpen PDFACS Energy LettersCite this: ACS Energy Lett. 2024, 9, XXX, 6084Click to copy citationCitation copied!https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.4c03153https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c03153Published November 26, 2024 Publication History Received 13 November 2024Published online 26 November 2024correction© 2024 American Chemical Society. This publication is available under these Terms of Use. Request reuse permissionsThis publication is licensed for personal use by The American Chemical Society. ACS Publications© 2024 American Chemical SocietyThe authors regret that the affiliation recorded for Bernt Johannessen is incomplete. The full affiliation should be "Australian Synchrotron, ANSTO, Clayton VIC 3168, Australia". The authors would like to apologize for any inconvenience caused. The correction does not in any way affect the results or conclusions of the publication.Author InformationClick to copy section linkSection link copied!Corresponding AuthorsRosalie K. Hocking; Email: Rahman Daiyan; Email: Rose Amal; Email: AuthorsJosh LeverettJodie A. YuwonoPriyank KumarThanh Tran-PhuJiangtao QuJulie CairneyXichu WangAlexandr N. SimonovBernt Johannessen; https://orcid.org/0000-0002-3027-0816Liming DaiCited By Click to copy section linkSection link copied!This article has not yet been cited by other publications.Download PDFFiguresReferences Get e-AlertsGet e-AlertsACS Energy LettersCite this: ACS Energy Lett. 2024, 9, XXX, 6084Click to copy citationCitation copied!https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c03153Published November 26, 2024 Publication History Received 13 November 2024Published online 26 November 2024© 2024 American Chemical Society. This publication is available under these Terms of Use. Request reuse permissionsArticle Views-Altmetric-Citations-Learn about these metrics closeArticle Views are the COUNTER-compliant sum of full text article downloads since November 2008 (both PDF and HTML) across all institutions and individuals. These metrics are regularly updated to reflect usage leading up to the last few days.Citations are the number of other articles citing this article, calculated by Crossref and updated daily. Find more information about Crossref citation counts.The Altmetric Attention Score is a quantitative measure of the attention that a research article has received online. Clicking on the donut icon will load a page at altmetric.com with additional details about the score and the social media presence for the given article. Find more information on the Altmetric Attention Score and how the score is calculated.Recommended Articles FiguresReferencesThis publication has no figures.This publication has no References.