Abstract 2D halide perovskites have recently been recognized as a promising avenue in perovskite solar cells (PSCs) in terms of encouraging stability and defect passivation effect. However, the efficiency (less than 15%) of ultrastable 2D Ruddlesden–Popper PSCs still lag far behind their traditional 3D perovskite counterparts. Here, a rationally designed 2D‐3D perovskite stacking‐layered architecture by in situ growing 2D PEA 2 PbI 4 capping layers on top of 3D perovskite film, which drastically improves the stability of PSCs without compromising their high performance, is reported. Such a 2D perovskite capping layer induces larger Fermi‐level splitting in the 2D‐3D perovskite film under light illumination, resulting in an enhanced open‐circuit voltage ( V oc ) and thus a higher efficiency of 18.51% in the 2D‐3D PSCs. Time‐resolved photoluminescence decay measurements indicate the facilitated hole extraction in the 2D‐3D stacking‐layered perovskite films, which is ascribed to the optimized energy band alignment and reduced nonradiative recombination at the subgap states. Benefiting from the high moisture resistivity as well as suppressed ion migration of the 2D perovskite, the 2D‐3D PSCs show significantly improved long‐term stability, retaining nearly 90% of the initial power conversion efficiency after 1000 h exposure in the ambient conditions with a high relative humidity level of 60 ± 10%.

Abstract Bismuth vanadate (BiVO 4 ) is a promising photoanode material for photoelectrochemical (PEC) water splitting. However, owing to the short carrier diffusion length, the trade‐off between sufficient light absorption and efficient charge separation often leads to poor PEC performance. Herein, a new electrodeposition process is developed to prepare bismuth oxide precursor films, which can be converted to transparent BiVO 4 films with well‐controlled oxygen vacancies via a mild thermal treatment process. The optimized BiVO 4 film exhibits an excellent back illumination charge separation efficiency mainly due to the presence of enriched oxygen vacancies which act as shallow donors. By loading FeOOH/NiOOH as the cocatalysts, the BiVO 4 dual photoanodes exhibit a remarkable and highly stable photocurrent density of 5.87 mA cm − 2 at 1.23 V versus the reversible hydrogen electrode under AM 1.5 G illumination. An artificial leaf composed of the BiVO 4 /FeOOH/NiOOH dual photoanodes and a single sealed perovskite solar cell delivers a solar‐to‐hydrogen conversion efficiency as high as 6.5% for unbiased water splitting.

Abstract BiVO 4 films with (040) facet grown vertically on fluorine doped SnO 2 (FTO) glass substrates are prepared by a seed‐assisted hydrothermal method. A simple electrochemical treatment process drastically enhances the photocatalytic activity of BiVO 4 , exhibiting a remarkable photocurrent density of 2.5 mA cm −2 at 1.23 V vs. reversible hydrogen electrode (RHE) under AM 1.5 G illumination, which is approximately 10‐fold higher than that of the pristine photoanode. Loading cobalt borate (CoBi) as cocatalyst, the photocurrent density of the BiVO 4 photoanode can be further improved to 3.2 mA cm −2 , delivering an applied bias photon‐to‐current efficiency (ABPE) of 1.1 %. Systematic studies reveal that crystal facet orientation also synergistically boosts both charge separation and transfer efficiencies, resulting in remarkably enhanced photocurrent densities. These findings provide a facile and effective approach for the development of efficient photoelectrodes for photoelectrochemical water splitting.

Oxygen vacancy (VO ) engineering is an effective method to tune the photoelectrochemical (PEC) performance, but the influence of VO on photoelectrodes is not well understood. Using hematite as a prototype, we herein report that VO functions in a more complicated way in PEC process than previously reported. Through a comprehensive analysis of the key charge transfer and surface reaction steps in PEC processes on a hematite photoanode, we clarify that VO can facilitate surface electrocatalytic processes while leading to severe interfacial recombination at the semiconductor/electrolyte (S-E) interface, in addition to the well-reported improvements in bulk conductivity. The improved bulk conductivity and surface catalysis are beneficial for bulk charge transfer and surface charge consumption while interfacial charge transfer deteriorates because of recombination through VO -induced trap states at the S-E interface.

Rechargeable aluminum-ion batteries (AIBs) are considered as a new generation of large-scale energy-storage devices due to their attractive features of abundant aluminum source, high specific capacity, and high energy density. However, AIBs suffer from a lack of suitable cathode materials with desirable capacity and long-term stability, which severely restricts the practical application of AIBs. Herein, a binder-free and self-standing cobalt sulfide encapsulated in carbon nanotubes is reported as a novel cathode material for AIBs. The resultant new electrode material exhibits not only high discharge capacity (315 mA h g-1 at 100 mA g-1 ) and enhanced rate performance (154 mA h g-1 at 1 A g-1 ), but also extraordinary cycling stability (maintains 87 mA h g-1 after 6000 cycles at 1 A g-1 ). The free-standing feature of the electrode also effectively suppresses the side reactions and material disintegrations in AIBs. The new findings reported here highlight the possibility for designing high-performance cathode materials for scalable and flexible AIBs.

Abstract Owing to the sluggish kinetics for water oxidation, severe surface charge recombination is a major energy loss that hinders efficient photoelectrochemical (PEC) water splitting. Herein, a simple process is developed for preparing a new type of low‐cost iron‐cobalt oxide (FeCoO x ) as an efficient co‐catalyst to suppress the surface charge recombination on bismuth vanadate (BiVO 4 ) photoanodes. The new FeCoO x /BiVO 4 photoanode exhibits a high photocurrent density of 4.82 mA cm −2 at 1.23 V versus the reversible hydrogen electrode under AM 1.5 G illumination, which corresponds to >100% increase compared to that of the pristine BiVO 4 photoanode. The photoanode also demonstrates a high charge separation efficiency of ≈90% with excellent stability of over 10 h, indicating the excellent catalytic performance of FeCoO x in the PEC process. Density functional theory calculations and experimental studies reveal that the incorporation of Fe into CoO x generates abundant oxygen vacancies and forms a p‐n heterojunction with BiVO 4 , which effectively promotes the hole transport/trapping from the BiVO 4 photocatalyst and reduces the overpotential for oxygen evolution reaction (OER), resulting in remarkably increased photocurrent densities and durability. This work demonstrates a feasible process for depositing cheap FeCoO x as an excellent OER cocatalyst on photoanodes for PEC water splitting.

Despite a suitable bandgap of bismuth vanadate (BiVO4 ) for visible light absorption, most of the photogenerated holes in BiVO4 photoanodes are vanished before reaching the surfaces for oxygen evolution reaction due to the poor charge separation efficiency in the bulk. Herein, a new sulfur oxidation strategy is developed to prepare planar BiVO4 photoanodes with in situ formed oxygen vacancies, which increases the majority charge carrier density and photovoltage, leading to a record charge separation efficiency of 98.2% among the reported BiVO4 photoanodes. Upon loading NiFeOx as an oxygen evolution cocatalyst, a stable photocurrent density of 5.54 mA cm-2 is achieved at 1.23 V versus the reversible hydrogen electrode (RHE) under AM 1.5 G illumination. Remarkably, a dual-photoanode configuration further enhances the photocurrent density up to 6.24 mA cm-2 , achieving an excellent applied bias photon-to-current efficiency of 2.76%. This work demonstrates a simple thermal treatment approach to generate oxygen vacancies for the design of efficient planar photoanodes for solar hydrogen production.

Atomic co-catalysts offer high potential to improve the photocatalytic performance, of which the preparation with earth-abundant elements is challenging. Here, a new molten salt method (MSM) is designed to prepare atomic Ni co-catalyst on widely studied TiO2 nanoparticles. The liquid environment and space confinement effect of the molten salt leads to atomic dispersion of Ni ions on TiO2, while the strong polarizing force provided by the molten salt promotes formation of strong Ni−O bonds. Interestingly, Ni atoms are found to facilitate the formation of oxygen vacancies (OV) on TiO2 during the MSM process, which benefits the charge transfer and hydrogen evolution reaction. The synergy of atomic Ni co-catalyst and OV results in 4-time increase in H2 evolution rate compared to that of the Ni co-catalyst on TiO2 prepared by an impregnation method. This work provides a new strategy of controlling atomic co-catalyst together with defects for efficient photocatalytic water splitting.

Bismuth-based nanomaterials comprise a rich family of narrow bandgap photocatalysts, providing excellent opportunities for converting sunlight into chemical energy. This article is believed to promote the development of efficient photocatalysts.