Water splitting is a green strategy for hydrogen generation but greatly hindered by the sluggish anodic oxygen evolution reaction (OER). Herein, ultrathin rhodium-doped nickel iron layered double hydroxide nanosheets are successfully synthesized, which exhibit outstanding hydrogen evolution reaction (HER) and OER performance, and advanced overall water splitting. More impressively, the remarkable mass activity of 960 mA mg1 at 1.55 V (1.7 times larger than NiFe-LDH) for urea electro-oxidation reaction (UOR) shows the great potential to surmount the sluggish OER for overall water splitting. A urine-mediated electrolysis cell is subsequently configured, delivering a current density of 10 mA cm-2 with a potential of 1.35 V, which is 105 mV lower than that of urea-free counterpart. The enhanced catalytic activity and cell performance are attributed to the introduction of Rh into NiFe-LDH matrix by changing the electronic structure, allowing optimization of the adsorbed species, as confirmed by experimental measurements and computational analyses.

Single-atom catalysts (SACs) have emerged as one of the most promising alternatives to noble metal-based catalysts for highly efficient oxygen reduction reaction (ORR). While SACs can offer notable benefits in terms of lowering overall catalyst cost, there is still room for improvement regarding catalyst activity. To this end, we designed and successfully fabricated an ORR electrocatalyst in which atomic clusters are embedded in an atomically dispersed Fe–N–C matrix (FeAC@FeSA–N–C), as shown by comprehensive measurements using aberration-corrected scanning transmission electron microscopy (AC-STEM) and X-ray absorption spectroscopy (XAS). The half-wave potential of FeAC@FeSA–N–C is 0.912 V (versus reversible hydrogen electrode (RHE)), exceeding that of commercial Pt/C (0.897 V), FeSA–N–C (0.844 V), as well as the half-wave potentials of most reported non-platinum-group metal catalysts. The ORR activity of the designed catalyst stems from single-atom active centers but is markedly enhanced by the presence of Fe nanoclusters, as confirmed by both experimental measurements and theoretical calculations.

High-efficient electrocatalysts are crucial for fuel cell applications; however, the whole cell performance is generally restricted by the anodic part because of the sluggish kinetics involved in the oxygen evolution reaction (OER) process. Herein, a hierarchical hollow (Co,Ni)Se2@NiFe layered double hydroxide (LDH) nanocage was synthesized by deriving from the metal-organic framework (MOF) of ZIF-67. Concretely, it involves first fabrication of hollow rhombic (Co,Ni)Se2 nanocages and then deposition of NiFe LDH nanosheets on the surface of nanocages. Notably, the incorporation of Ni into Co-based ZIF-67 (via ion-exchange) could tail the atomic arrangement of the MOF, exposing more additional active sites in the following selenization treatment. The as-synthesized (Co,Ni)Se2@NiFe LDH demonstrates splendid OER performance with a small overpotential of 277 mV (to launch a current density of 10 mA cm-2), a small Tafel slope of 75 mV dec-1, and robust durability (a slight stability decay of 5.1% after 17 h of continuous test), not only surpassing the commercial RuO2 but also being comparable/superior to most reported nonprevious metal-based catalysts. Upon analysis, the outstanding OER performance is attributed to the optimized adsorption/desorption nature of iron and nickel/cobalt toward the oxygenated species and partial delocalization of spin status at the interface via the bridging O2-. This work represents a solid step toward exploration of advanced catalysts with deliberate experimental design and/or atom tailoring.

Abstract Compared to commercial lithium-ion batteries, all-solid-state batteries can greatly increase the energy density, safety, and cycle life of the battery. The development of solid-state electrolyte (SSE) with high lithium-ion conductivity and wide electrochemical window is the key for all-solid-state batteries. In this work, we report on the achievement of high ionic conductivity in the PAN/LiClO 4 /BaTiO 3 composite solid electrolyte (CSE) prepared by solution casting method. Our experimental results show that the PAN-based composite polymer electrolyte with 5 wt% BaTiO 3 possesses a high room-temperature lithium-ion conductivity (9.85×10 -4 S cm -1 ), high lithium-ion transfer number (0.63), wide electrochemical window (4.9 V vs Li + /Li). The Li|Li symmetric battery assembled with 5 wt% BaTiO 3 can be stably circulated for 800 hours at 0.1 mA cm -2 , and the LiFePO 4 |CSE|Li battery maintains a capacity retention of 86.2% after 50 cycles at a rate of 0.3 C. The influence of BaTiO 3 ceramic powder on the properties of PAN-based polymer electrolytes is analyzed. Our results provide a new avenue for future research in the all-solid-state lithium battery technology.

Na4Fe3(PO4)2P2O7/C (NFPP) is a promising cathode material for sodium-ion batteries, but its electrochemical performance is heavily impeded by its low electronic conductivity. To address this, pure-phase Mo6+-doped Na4Fe3−xMox(PO4)2P2O7/C (Mox-NFPP, x = 0, 0.05, 0.10, 0.15) with the Pn21a space group is successfully synthesized through spray drying and annealing methods. Density functional theory (DFT) calculations reveal that Mo6+ doping facilitates the transition of electrons from the valence to the conduction band, thus enhancing the intrinsic electron conductivity of Mox-NFPP. With an optimal Mo6+ doping level of x = 0.10, Mo0.10-NFPP exhibits lower charge transfer resistance, higher sodium-ion diffusion coefficients, and superior rate performance. As a result, the Mo0.10-NFPP cathode offers an initial discharge capacity of up to 123.9 mAh g−1 at 0.1 C, nearly reaching its theoretical capacity. Even at a high rate of 10 C, it delivers a high discharge capacity of 86.09 mAh g−1, maintaining 96.18% of its capacity after 500 cycles. This research presents a new and straightforward strategy to enhance the electrochemical performance of NFPP cathode materials for sodium-ion batteries.