Using density functional theory coupled with Boltzmann transport equation with relaxation time approximation, we investigate the electronic structure and predict the charge mobility for a new carbon allotrope, the graphdiyne for both the sheet and nanoribbons. It is shown that the graphdiyne sheet is a semiconductor with a band gap of 0.46 eV. The calculated in-plane intrinsic electron mobility can reach the order of 10(5) cm(2)/(V s) at room temperature, while the hole mobility is about an order of magnitude lower.

Abstract Aqueous zinc‐ion batteries are largely restricted by the unsatisfactory performance of zinc (Zn) anodes, including their poor stability and irreversibility. In particular, the mechanism behind the electrochemical contrast caused by the surface crystal plane, which is a decisive factor of the electrochemical characteristics of the hostless Zn anode, is still relatively indistinct. Hence, new insight into a novel anode with a surface‐preferred (002) crystal plane is provided. The interfacial reaction and morphology evolution are revealed by theoretical analysis and post‐mortem/operando experimental techniques, indicating that Zn anodes with more exposed (002) basal planes exhibit free dendrites, no by‐products, and weak hydrogen evolution, in sharp contrast to the (100) plane. These features benefit the Zn (002) anode by enabling a long cyclic life of more than 500 h and a high average coulombic efficiency of 97.71% for symmetric batteries, along with delivering long cycling stability and reversibility with life spans of over 2000 cycles for full batteries. This work provides new insights into the design of high‐performance Zn anodes for large‐scale energy storage and can potentially be applied to other metal anodes suffering from instability and irreversibility.

We summarize our recent progresses in developing first-principles methods for predicting the intrinsic charge mobility in carbon and organic nanomaterials, within the framework of Boltzmann transport theory and relaxation time approximation. The electron–phonon couplings are described by Bardeen and Shockley's deformation potential theory, namely delocalized electrons scattered by longitudinal acoustic phonons as modeled by uniform lattice dilation. We have applied such methodology to calculating the charge carrier mobilities of graphene and graphdiyne, both sheets and nanoribbons, as well as closely packed organic crystals. The intrinsic charge carrier mobilities for graphene sheet and naphthalene are calculated to be 3 × 105 and ∼60 cm2 V−1 s−1 respectively at room temperature, in reasonable agreement with previous studies. We also present some new theoretical results for the recently discovered organic electronic materials, diacene-fused thienothiophenes, for which the charge carrier mobilities are predicted to be around 100 cm2 V−1 s−1.

First-principles density functional theory coupled with deformation potential calculations indicate a strong width-dependent carrier mobility: for an armchair graphene ribbon whose width (i.e., number of carbons along the edge) is N = 3k, the room-temperature electron mobility is calculated to be approximately 10(6) cm(2) V(-1) s(-1) and the hole mobility approximately 10(4) cm(2) V(-1) s(-1), while for N = 3k + 1 or 3k + 2, the hole mobility is calculated to be 4-8 x 10(5) cm(2) V(-1) s(-1) and the electron mobility approximately 10(4) cm(2) V(-1) s(-1). Such alternating behavior is absent in zigzag-type graphene.

Abstract We have investigated the electronic structure and carrier mobility of four types of phosphorous monolayer sheet (α-P, β-P,γ-P and δ-P) using density functional theory combined with Boltzmann transport method and relaxation time approximation. It is shown that α-P, β-P and γ-P are indirect gap semiconductors, while δ-P is a direct one. All four sheets have ultrahigh carrier mobility and show anisotropy in-plane. The highest mobility value is ~3 × 10 5 cm 2 V −1 s −1 , which is comparable to that of graphene. Because of the huge difference between the hole and electron mobilities, α-P, γ-P and δ-P sheets can be considered as n -type semiconductors and β-P sheet can be considered as a p -type semiconductor. Our results suggest that phosphorous monolayer sheets can be considered as a new type of two dimensional materials for applications in optoelectronics and nanoelectronic devices.

Abstract Abstract:Two-dimensional (2D) pentagonal materials as the next-generation nanoelectronic devices are promising candidates due to their interesting structures and novel electronic, mechanical, optical and other properties. Penta-NiN2, a newly synthesized material with pentagonal atomic arrangement under high pressure (ACS Nano 15 (2021), 13539), has also sparked considerable interest. This study systematically investigates the effects of the biaxial strain on monolayer PtN2 (penta-NiN2) electronic structure applying first-principles computational approaches. Furthermore, combining the non-equilibrium Green's function (NEGF) approach, we research the optoelectronic and transport properties of penta-NiN2 (PtN2). The results indicate that biaxial strain can effectively modulate the bandgap of penta-NiN2 (PtN2), particularly achieving a semiconductor-to-metal transition under compressive strain. Moreover, tensile and compressive strains effectively enhance the optical characteristics of penta-NiN2 (PtN2) in visible light range. Under tensile and compressive strains, the absorption peak of penta-NiN2 shows a red shift and a blue shift in visible region, respectively. The pin-junction photodiode of penta-NiN2 (PtN2) exhibit significant photocurrent under illumination. The strongest photocurrent is observed in penta-NiN2 photodiodes under -3% compressive strain, showing the highest response to yellow light. Under the tensile stress of 7% and compressive stress of -3%, the photocurrent of the Penta-PtN2 photodiode is enhanced in the yellow and green light regions. Additionally, applying compressive strain reduces the bandgap of penta-NiN2 (PtN2), significantly enhancing its transport properties and thereby inducing a switch effect in devices. In summary, our study demonstrates that penta-XN2 (X=Ni, Pt) is a promising material in the fields of nanoelectronics and optoelectronic devices.

Abstract Unconventional antiferromagnetism dubbed as altermagnetism was firstly discovered in rutile structured magnets, which is featured by spin splitting even without the spin-orbit coupling effect. This interesting phenomenon has led to the discovery of more altermagnetic materials. In this work, we explore two-dimensional altermagnetic materials by studying two series of two-dimensional magnets, including M F 4 with M covering all 3 d and 4 d transition metal elements, as well as T S 2 with T = V, Cr, Mn, Fe. Through the magnetic symmetry operation of the RuF 4 and MnS 2 , it was verified that breaking the time inversion is a necessary condition for spin splitting. Based on symmetry analysis and first-principles calculations, we found that the electronic bands and magnon dispersion experience alternating spin splitting along the same path. This work paves the way for exploring altermagnetism in two-dimensional materials.