Lead-halide perovskites have emerged as high-performance photovoltaic materials. We mapped the propagation of photogenerated luminescence and charges from a local photoexcitation spot in thin films of lead tri-iodide perovskites. We observed light emission at distances of ≥50 micrometers and found that the peak of the internal photon spectrum red-shifts from 765 to ≥800 nanometers. We used a lateral-contact solar cell with selective electron- and hole-collecting contacts and observed that charge extraction for photoexcitation >50 micrometers away from the contacts arose from repeated recycling between photons and electron-hole pairs. Thus, energy transport is not limited by diffusive charge transport but can occur over long distances through multiple absorption-diffusion-emission events. This process creates high excitation densities within the perovskite layer and allows high open-circuit voltages.

Unusually long charge carrier lifetime in methylammonium lead halide perovskites is a result of the Rashba-split indirect bandgap. At high pressure the bandgap becomes purely direct, with shorter carrier lifetime and higher radiative efficiency.

Solar cells based on organic-inorganic metal halide perovskites show efficiencies close to highly-optimized silicon solar cells. However, ion migration in the perovskite films leads to device degradation and impedes large scale commercial applications. We use transient ion-drift measurements to quantify activation energy, diffusion coefficient, and concentration of mobile ions in methylammonium lead triiodide (MAPbI3) perovskite solar cells, and find that their properties change close to the tetragonal-to-orthorhombic phase transition temperature. We identify three migrating ion species which we attribute to the migration of iodide (I-) and methylammonium (MA+). We find that the concentration of mobile MA+ ions is one order of magnitude higher than the one of mobile I- ions, and that the diffusion coefficient of mobile MA+ ions is three orders of magnitude lower than the one for mobile I- ions. We furthermore observe that the activation energy of mobile I- ions (0.29 eV) is highly reproducible for different devices, while the activation energy of mobile MA+ depends strongly on device fabrication. This quantification of mobile ions in MAPbI3 will lead to a better understanding of ion migration and its role in operation and degradation of perovskite solar cells.

Singlet exciton fission is the process in conjugated organic molecules bywhich a photogenerated singlet exciton couples to a nearby chromophore in the ground state, creating a pair of triplet excitons. Researchers first reported this phenomenon in the 1960s, an event that sparked further studies in the following decade. These investigations used fluorescence spectroscopy to establish that exciton fission occurred in single crystals of several acenes. However, research interest has been recently rekindled by the possibility that singlet fission could be used as a carrier multiplication technique to enhance the efficiency of photovoltaic cells. The most successful architecture to-date involves sensitizing a red-absorbing photoactive layer with a blue-absorbing material that undergoes fission, thereby generating additional photocurrent from higher-energy photons. The quest for improved solar cells has spurred a drive to better understand the fission process, which has received timely aid from modern techniques for time-resolved spectroscopy, quantum chemistry, and small-molecule device fabrication. However, the consensus interpretation of the initial studies using ultrafast transient absorption spectroscopy was that exciton fission was suppressed in polycrystalline thin films of pentacene, a material that would be otherwise expected to be an ideal model system, as well as a viable candidate for fission-sensitized photovoltaic devices. In this Account, we review the results of our recent transient absorption and device-based studies of polycrystalline pentacene. We address the controversy surrounding the assignment of spectroscopic features in transient absorption data, and illustrate how a consistent interpretation is possible. This work underpins our conclusion that singlet fission in pentacene is extraordinarily rapid (∼80 fs) and is thus the dominant decay channel for the photoexcited singlet exciton. Further, we discuss our demonstration that triplet excitons generated via singlet fission in pentacene can be dissociated at an interface with a suitable electron acceptor, such as fullerenes and infrared-absorbing inorganic semiconducting quantum dots. We highlight our recent reports of a pentacene/PbSe hybrid solar cell with a power conversion efficiency of 4.7% and of a pentacene/PbSe/amorphous silicon photovoltaic device. Although substantive challenges remain, both to better our understanding of the mechanism of singlet exciton fission and to optimize device performance, this realization of a solar cell where photocurrent is simultaneously contributed from a blue-absorbing fission-capable material and an infrared-absorbing conventional cell is an important step towards a dual-bandgap, single-junction, fission-enhanced photovoltaic device, which could one day surpass the Shockley-Queisser limit.

ADVERTISEMENT RETURN TO ISSUEPREVEnergy FocusNEXTPhotovoltaics Reaching for the Shockley–Queisser LimitBruno Ehrler*Bruno EhrlerCenter for Nanophotonics, NWO-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The Netherlands*[email protected]More by Bruno Ehrlerhttp://orcid.org/0000-0002-5307-3241, Esther Alarcón-LladóEsther Alarcón-LladóCenter for Nanophotonics, NWO-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The NetherlandsMore by Esther Alarcón-Lladóhttp://orcid.org/0000-0001-7317-9863, Stefan W. TabernigStefan W. TabernigCenter for Nanophotonics, NWO-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The NetherlandsMore by Stefan W. Tabernig, Tom VeekenTom VeekenCenter for Nanophotonics, NWO-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The NetherlandsMore by Tom Veeken, Erik C. GarnettErik C. GarnettCenter for Nanophotonics, NWO-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The NetherlandsMore by Erik C. Garnetthttp://orcid.org/0000-0002-9158-8326, and Albert PolmanAlbert PolmanCenter for Nanophotonics, NWO-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The NetherlandsMore by Albert Polmanhttp://orcid.org/0000-0002-0685-3886Cite this: ACS Energy Lett. 2020, 5, 9, 3029–3033Publication Date (Web):September 1, 2020Publication History Received18 August 2020Accepted21 August 2020Published online1 September 2020Published inissue 11 September 2020https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01790https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c01790newsACS PublicationsCopyright © 2020 American Chemical Society. This publication is available under these Terms of Use. Request reuse permissions This publication is free to access through this site. Learn MoreArticle Views22988Altmetric-Citations159LEARN ABOUT THESE METRICSArticle Views are the COUNTER-compliant sum of full text article downloads since November 2008 (both PDF and HTML) across all institutions and individuals. These metrics are regularly updated to reflect usage leading up to the last few days.Citations are the number of other articles citing this article, calculated by Crossref and updated daily. Find more information about Crossref citation counts.The Altmetric Attention Score is a quantitative measure of the attention that a research article has received online. Clicking on the donut icon will load a page at altmetric.com with additional details about the score and the social media presence for the given article. Find more information on the Altmetric Attention Score and how the score is calculated. Share Add toView InAdd Full Text with ReferenceAdd Description ExportRISCitationCitation and abstractCitation and referencesMore Options Share onFacebookTwitterWechatLinked InRedditEmail PDF (1 MB) Get e-AlertscloseSUBJECTS:Electrical conductivity,Materials,Recombination,Silicon,Solar cells Get e-Alerts

ADVERTISEMENT RETURN TO ISSUEPREVViewpointNEXTEfficiency Limit of Perovskite/Si Tandem Solar CellsMoritz H. Futscher and Bruno Ehrler*View Author Information Center for Nanophotonics, FOM Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The Netherlands*E-mail: [email protected]. Group homepage: https://amolf.nl/research-groups/hybrid-solar-cells.Cite this: ACS Energy Lett. 2016, 1, 4, 863–868Publication Date (Web):October 3, 2016Publication History Received2 September 2016Accepted27 September 2016Published online3 October 2016Published inissue 14 October 2016https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.6b00405https://doi.org/10.1021/acsenergylett.6b00405article-commentaryACS PublicationsCopyright © 2016 American Chemical Society. This publication is available under these Terms of Use. Request reuse permissions This publication is free to access through this site. Learn MoreArticle Views14432Altmetric-Citations201LEARN ABOUT THESE METRICSArticle Views are the COUNTER-compliant sum of full text article downloads since November 2008 (both PDF and HTML) across all institutions and individuals. These metrics are regularly updated to reflect usage leading up to the last few days.Citations are the number of other articles citing this article, calculated by Crossref and updated daily. Find more information about Crossref citation counts.The Altmetric Attention Score is a quantitative measure of the attention that a research article has received online. Clicking on the donut icon will load a page at altmetric.com with additional details about the score and the social media presence for the given article. Find more information on the Altmetric Attention Score and how the score is calculated. Share Add toView InAdd Full Text with ReferenceAdd Description ExportRISCitationCitation and abstractCitation and referencesMore Options Share onFacebookTwitterWechatLinked InRedditEmail PDF (1 MB) Get e-AlertscloseSupporting Info (1)»Supporting Information Supporting Information SUBJECTS:Electrical conductivity,Irradiation,Perovskites,Power conversion efficiency,Solar cells Get e-Alerts

We demonstrate an organic/inorganic hybrid photovoltaic device architecture that uses singlet exciton fission to permit the collection of two electrons per absorbed high-energy photon while simultaneously harvesting low-energy photons. In this solar cell, infrared photons are absorbed using lead sulfide (PbS) nanocrystals. Visible photons are absorbed in pentacene to create singlet excitons, which undergo rapid exciton fission to produce pairs of triplets. Crucially, we identify that these triplet excitons can be ionized at an organic/inorganic heterointerface. We report internal quantum efficiencies exceeding 50% and power conversion efficiencies approaching 1%. These findings suggest an alternative route to circumvent the Shockley-Queisser limit on the power conversion efficiency of single-junction solar cells.

We report a fully on-chip integrated spiking neuron of halide perovskite. Our neuron could be implemented in hardware neural networks that perform certain computational tasks orders of magnitude more energy-efficiently than conventional computers.