Abstract Developing nonprecious electrocatalysts via a cost‐effective methods to synergistically achieve high active sites exposure and optimized intrinsic activity remains a grand challenge. Here a low‐cost and scaled‐up chemical etching method is developed for transforming nickel foam (NF) into a highly active electrocatalyst for both the hydrogen evolution reaction (HER) and the oxygen evolution reaction (OER). The synthetic method involves a Na 2 S‐induced chemical etching of NF in the presence of Fe, leading to a growth of ultrathin Fe‐doped Ni 3 S 2 arrays on the NF substrate (Fe x Ni 3‐ x S 2 @ NF). The combined experimental and theoretical investigations reveal that the incorporated Fe cations significantly modulate the morphology and the surface electron density of Ni 3 S 2 , and thus significantly boost the electrochemically active surface area, electron transfer, and optimize the hydrogen/water absorption free energy. The developed Fe 0.9 Ni 2.1 S 2 @ NF requires overpotentials of only 72 mV at 10 mA cm −2 for HER and 252 mV at 100 mA cm −2 for OER in 1.0 m KOH, respectively, enabling an alkaline electrolyzer at a low cell voltage of 1.51 V to drive 10 mA cm −2 for overall water splitting. More broadly, this synthetic approach is very versatile and can be used to synthesize other ultrathin metal sulfides (e.g., Fe–Cu–S, Fe–Al–S, and Fe–Ti–S).

Abstract The development of a thin, tunable, and high‐performance flexible electromagnetic (EM) absorbing device that aims to solve signal interference or EM pollution is highly desirable but remains a great challenge. Herein, demonstrated is a flexible electrical‐driven device constructed by an insulated organic‐polymer substrate, carrier transmission layer, and core–shell structured absorber, enabling a narrow and tunable effective absorption region ( f E < 2.0 GHz) by controlling the external voltage toward this challenge. As a key design element, the selected absorber consists of an Sn/SnS/SnO 2 core and C shell, which exhibits an exceptional dielectric‐response ability at a small voltage, which is attributed to desirable carrier mobility and excitable carriers. Multiple f E ‐tuning regions (maximum up to 7.0), covering 90% of C‐band can be achieved for Sn/SnS/SnO 2 @C‐based flexible device by selecting a low voltage (2–12 V). The strategy developed here may open a new avenue toward the design of flexible intelligent EM device for practical applications.

Abstract The conversion of crystalline metal–organic frameworks (MOFs) into metal compounds/carbon hybrid nanocomposites via pyrolysis provides a promising solution to design electrocatalysts for electrochemical water splitting. However, pyrolyzing MOFs generally involves a complex high‐temperature treatment, which can destroy the coordinated surroundings within MOFs, and as a result not taking their full advantage of their electrolysis properties. Herein, a simple and room‐temperature boronization strategy is developed to convert nickel zeolite imidazolate framework (Ni‐ZIF) nanorods into ultrathin Ni‐ZIF/NiB nanosheets with abundant crystalline–amorphous phase boundaries. The combined experiment, and theoretical calculation results disclose that the ultrathin thickness allows fast electron transfer and ensures increased exposure of surface coordinatively unsaturated active sites while the crystalline–amorphous interface elaborately changes the potential‐determining step to energetically favorable intermediates. As a result, Ni‐ZIF/NiB nanosheets supported on nickel foam (NF) require overpotentials of 67 mV for the hydrogen evolution reaction and 234 mV for the oxygen evolution reaction to achieve a current density of 10 mA cm −2 . Remarkably, Ni‐ZIF/NiB@NF as a bifunctional electrocatalyst for overall water splitting enables an alkaline electrolyzer with 10 mA cm −2 at an ultralow cell voltage of 1.54 V. The present work may open a new avenue to the design of MOF‐derived composites for electrocatalysis.

Sponge‐like composites assembled by cobalt sulfides quantum dots (Co 9 S 8 QD), mesoporous hollow carbon polyhedral (HCP) matrix, and a reduced graphene oxide (rGO) wrapping sheets are synthesized by a simultaneous thermal reduction, carbonization, and sulfidation of zeolitic imidazolate frameworks@GO precursors. Specifically, Co 9 S 8 QD with size less than 4 nm are homogenously embedded within HCP matrix, which is encapsulated in macroporous rGO, thereby leading to the double carbon‐confined hierarchical composites with strong coupling effect. Experimental data combined with density functional theory calculations reveal that the presence of coupled rGO not only prevents the aggregation and excessive growth of particles, but also expands the lattice parameters of Co 9 S 8 crystals, enhancing the reactivity for sodium storage. Benefiting from the hierarchical porosity, conductive network, structural integrity, and a synergistic effect of the components, the sponge‐like composites used as binder‐free anodes manifest outstanding sodium‐storage performance in terms of excellent stable capacity (628 mAh g −1 after 500 cycles at 300 mA g −1 ) and exceptional rate capability (529, 448, and 330 mAh g −1 at 1600, 3200, and 6400 mA g −1 ). More importantly, the synthetic method is very versatile and can be easily extended to fabricate other transition‐metal‐sulfides‐based sponge‐like composites with excellent electrochemical performances.

Developing cost-effective and highly efficient bifunctional electrocatalysts for both hydrogen evolution reaction (HER) and oxygen evolution reaction (OER) is of great interest for overall water splitting but still remains a challenging issue. Herein, a self-template route is employed to fabricate a unique hybrid composite constructed by encapsulating cobalt nitride (Co5.47N) nanoparticles within three-dimensional (3D) N-doped porous carbon (Co5.47N NP@N-PC) polyhedra, which can be served as a highly active bifunctional electrocatalyst. To afford a current density of 10 mA cm-2, the as-fabricated Co5.47N NP@N-PC only requires overpotentials as low as 149 and 248 mV for HER and OER, respectively. Moreover, an electrolyzer with Co5.47N NP@N-PC electrodes as both the cathode and anode catalyst in alkaline solutions can drive a current density of 10 mA cm-2 at a cell voltage of only 1.62 V, superior to that of the Pt/IrO2 couple. The excellent electrocatalytic activity of Co5.47N NP@N-PC can be mainly ascribed to the high inherent conductivity and rich nitrogen vacancies of the Co5.47N lattice, the electronic modulation of the N-doped carbon toward Co5.47N, and the hierarchically porous structure design.

Abstract Engineering transition metal‐nitrogen‐carbon (TM‐N‐C) catalysts with high‐density accessible active sites and optimized electronic structure holds great promise in the context of the electrochemical oxygen reduction reaction (ORR). Herein, a novel modification of a lysozyme‐modified zeolitic imidazolate framework with isolated Co atoms anchored on dominated pyridinic‐N doped carbon (Co‐pyridinic N‐C) is reported. The atomically dispersed Co allows the maximum active site exposure while the introduction of pyridinic N can greatly reduce the electron localization around the Co centers and improve the interaction with oxygenated species, and thus lowering the energy barriers of the intermediates and facilitating the favorable four‐electron ORR pathway. Owing to the synergistic effects of single‐atom Co and coordinated pyridinic N, the Co‐pyridinic N‐C catalyst exhibits an exceptional ORR activity and remarkable stability in both alkaline and more challenging acidic media, representing one of the most active Co‐N‐C catalysts reported. This work may open an avenue for the rational design of TM‐N‐C catalysts to boost their catalytic performance for application in the ORR.

The BiVO4 photoanode holds a significant competitive edge for industrialization due to its high theoretical photocurrent density and solar-to-hydrogen conversion efficiency but is challenged by the poor reaction kinetics and...