Defect-rich and ultrathin N doped carbon nanosheets exhibited low overpotentials and robust stability for simultaneous ORR, OER and HER.

An optimized and general synthetic strategy based on in-situ iodine modifying of polymeric graphitic carbon nitride is discussed. The as-prepared iodine functionalized g-CN shows enhanced electronic and optical properties, as well as increased photocatalytic activities in an assay of hydrogen evolution.

Abstract The ever‐increasing demand of lithium‐ion batteries (LIBs) caused by the rapid development of various electronics and electric vehicles will be hindered by the limited lithium resource. Thus sodium‐ion batteries (SIBs) have been considered as a promising potential alternative for LIBs owing to the abundant sodium resource and similar electrochemical performances. In recent years, significant achievements regarding anode materials which restricted the development of SIBs in the past decades have been attained. Significantly, the sodium storage feasibility of carbon materials with abundant resource, low cost, nontoxicity and high safety has been confirmed, and extensive investigation have demonstrated that the carbonaceous materials can become promising electrode candidates for SIBs. In this review, the recent progress of the sodium storage performances of carbonaceous materials, including graphite, amorphous carbon, heteroatom‐doped carbon, and biomass derived carbon, are presented and the related sodium storage mechanism is also summarized. Additionally, the critical issues, challenges and perspectives are provided to further understand the carbonaceous anode materials.

Photocatalytic carbon dioxide (CO2) reduction to obtain hydrocarbon solar fuels is one of the promising strategies to solve energy crisis and complement carbon cycle. However, the low activity and poor product selectivity greatly limit its practical application. Tuning product selectivity is of great significance to improve the yield of target product and deepen the understanding of CO2 reduction reaction mechanism. In this review, we firstly summarize the widely accepted pathways of photocatalytic CO2 reduction reactions. Secondly, important factors affecting product selectivity are analyzed, mainly including light-excitation attributes, band structure of photocatalysts, separation of photogenerated charge carriers, adsorption/activation of reactants, surface active sites of catalytic reaction, and adsorption/desorption of intermediates. Finally, the challenges and perspectives in developing photocatalysts with high CO2 reduction efficiency and product selectivity are presented.

Photocatalytic TiO2 powders impart ultraviolet light-induced self-cleaning and antibacterial functions when coated on outdoor building materials. For indoor applications, however, TiO2 must be modified for visible-light and dark sensitivity. Here we report that the grafting of nanometer-sized CuxO clusters onto TiO2 generates an excellent risk-reduction material in indoor environments. X-ray absorption near-edge structure using synchrotron radiation and high-resolution transmission electron microscopic analyses revealed that CuxO clusters were composed of CuI and CuII valence states. The CuII species in the CuxO clusters endow TiO2 with efficient visible-light photooxidation of volatile organic compounds, whereas the CuI species impart antimicrobial properties under dark conditions. By controlling the balance between CuI and CuII in CuxO, efficient decomposition and antipathogenic activity were achieved in the hybrid CuxO/TiO2 nanocomposites.

Photocatalytic reaction rate (R) is determined by the multiplication of light absorption capability (α) and quantum efficiency (QE); however, these two parameters generally have trade-off relations. Thus, increasing α without decreasing QE remains a challenging issue for developing efficient photocatalysts with high R. Herein, using Fe(III) ions grafted Fe(III) doped TiO2 as a model system, we present a novel method for developing visible-light photocatalysts with efficient R, utilizing the concept of energy level matching between surface-grafted Fe(III) ions as co-catalysts and bulk-doped Fe(III) ions as visible-light absorbers. Photogenerated electrons in the doped Fe(III) states under visible-light efficiently transfer to the surface grafted Fe(III) ions co-catalysts, as the doped Fe(III) ions in bulk produced energy levels below the conduction band of TiO2, which match well with the potential of Fe3+/Fe2+ redox couple in the surface grafted Fe(III) ions. Electrons in the surface grafted Fe(III) ions efficiently cause multielectron reduction of adsorbed oxygen molecules to achieve high QE value. Consequently, the present Fe(III)-FexTi1–xO2 nanocomposites exhibited the highest visible-light R among the previously reported photocatalysts for decomposition of gaseous organic compounds. The high R can proceed even under commercial white-light emission diode irradiation and is very stable for long-term use, making it practically useful. Further, this efficient method could be applied in other wide-band gap semiconductors, including ZnO or SrTiO3, and may be potentially applicable for other photocatalysis systems, such as water splitting, CO2 reduction, NOx removal, and dye decomposition. Thus, this method represents a strategic approach to develop new visible-light active photocatalysts for practical uses.

The photoreduction of CO2 to hydrocarbon products has attracted much attention because it provides an avenue to directly synthesize value-added carbon-based fuels and feedstocks using solar energy. Among various photocatalysts, graphitic carbon nitride (g-C3N4) has emerged as an attractive metal-free visible-light photocatalyst due to its advantages of earth-abundance, nontoxicity, and stability. Unfortunately, its photocatalytic efficiency is seriously limited by charge carriers' ready recombination and their low reaction dynamics. Modifying the local electronic structure of g-C3N4 is predicted to be an efficient way to improve the charge transfer and reaction efficiency. Here, boron (B) is doped into the large cavity between adjacent tri-s-triazine units via coordination with two-coordinated N atoms. Theoretical calculations prove that the new electron excitation from N (2p x , 2p y ) to B (2p x , 2p y ) with the same orbital direction in B-doped g-C3N4 is much easier than N (2p x , 2p y ) to C 2p z in pure g-C3N4, and improves the charge transfer and localization, and thus the reaction dynamics. Moreover, B atoms doping changes the adsorption of CO (intermediate), and can act as active sites for CH4 production. As a result, the optimal sample of 1%B/g-C3N4 exhibits better selectivity for CH4 with ≈32 times higher yield than that of pure g-C3N4.

Ti3+ self-doped TiO2 was prepared by a facile one-step thermal oxidation of Ti2O3 and TiO2 mixture in air. Electron spin resonance (ESR) spectra confirmed the presence of Ti3+ in this sample. Ti3+ states caused a visible light absorption, which is originated from the isolated band in its forbidden gap. Although the photocatalytic activity of this Ti3+ self-doped TiO2 was negligible even under the UV light, its UV and visible light activities were drastically increased by the grafting of Cu(II) oxide amorphous clusters with a size of around 2 nm as a co-catalyst. Consequently, the photocatalytic decomposition of gaseous 2-propanol (IPA) into CO2 with a maximum generation rate of 0.20 μmol/h and a quantum efficiency of 10.8% is achieved, under the visible light irradiation. Its efficient visible light activity is highly stable in air and can be repeatedly used for a long term.

Oxygen vacancies (OVs) dominate the physical and chemical properties of metal oxides, which play crucial roles in the various fields of applications. Density functional theory calculations show the introduction of OVs in TiO 2 (B) gives rise to better electrical conductivity and lower energy barrier of sodiation. Here, OVs evoked blue TiO 2 (B) (termed as B‐TiO 2 (B)) nanobelts are successfully designed upon the basis of electronically coupled conductive polymers to TiO 2 , which is confirmed by electron paramagnetic resonance and X‐ray photoelectron spectroscopy. The superiorities of OVs with the aid of carbon encapsulation lead to higher capacity (210.5 mAh g −1 (B‐TiO 2 (B)) vs 102.7 mAh g −1 (W‐TiO 2 (B)) at 0.5 C) and remarkable long‐term cyclability (the retention of 94.4% at a high rate of 10 C after 5000 times). In situ X‐ray diffractometer analysis spectra also confirm that an enlarged interlayer spacing stimulated by OVs is beneficial to accommodate insertion and removal of sodium ions to accelerate storage kinetics and preserve its original crystal structure. The work highlights that injecting OVs into metal oxides along with carbon coating is an effective strategy for improving capacity and cyclability performances in other metal oxide based electrochemical energy systems.

We demonstrate here that two-dimensional boron nitride (h-BN) nanosheets can be employed as a robust supporting substrate to incorporate function metal oxides. The Cu2O@h-BN composites are thus obtained by dispersing Cu2O octahedrons on the surfaces of h-BN nanosheets. The -OH and -NH groups on the surfaces of h-BN nanosheets are found to be beneficial for anchoring Cu2O octahedrons. Moreover, the Cu2O@h-BN composites exhibit superior activity for the reduction of p-nitrophenol to pure Cu2O crystals and h-BN nanosheets. The h-BN component in the composites plays a critical role in the formation and adsorbing of the p-nitrophenolate ions, and, at the same time, Cu2O components react with brohydride ions and transfer a surface hydrogen species and electrons, resulting in the reduction of p-nitrophenol into p-aminophenol. Our results provide a new approach for the rational design and development of metal oxides composites and open the way to a range of important applications of h-BN-based materials.