Abstract. We evaluate black carbon (BC) model predictions from the AeroCom model intercomparison project by considering the diversity among year 2000 model simulations and comparing model predictions with available measurements. These model-measurement intercomparisons include BC surface and aircraft concentrations, aerosol absorption optical depth (AAOD) retrievals from AERONET and Ozone Monitoring Instrument (OMI) and BC column estimations based on AERONET. In regions other than Asia, most models are biased high compared to surface concentration measurements. However compared with (column) AAOD or BC burden retreivals, the models are generally biased low. The average ratio of model to retrieved AAOD is less than 0.7 in South American and 0.6 in African biomass burning regions; both of these regions lack surface concentration measurements. In Asia the average model to observed ratio is 0.7 for AAOD and 0.5 for BC surface concentrations. Compared with aircraft measurements over the Americas at latitudes between 0 and 50N, the average model is a factor of 8 larger than observed, and most models exceed the measured BC standard deviation in the mid to upper troposphere. At higher latitudes the average model to aircraft BC ratio is 0.4 and models underestimate the observed BC loading in the lower and middle troposphere associated with springtime Arctic haze. Low model bias for AAOD but overestimation of surface and upper atmospheric BC concentrations at lower latitudes suggests that most models are underestimating BC absorption and should improve estimates for refractive index, particle size, and optical effects of BC coating. Retrieval uncertainties and/or differences with model diagnostic treatment may also contribute to the model-measurement disparity. Largest AeroCom model diversity occurred in northern Eurasia and the remote Arctic, regions influenced by anthropogenic sources. Changing emissions, aging, removal, or optical properties within a single model generated a smaller change in model predictions than the range represented by the full set of AeroCom models. Upper tropospheric concentrations of BC mass from the aircraft measurements are suggested to provide a unique new benchmark to test scavenging and vertical dispersion of BC in global models.

Laboratory experiments and theoretical calculations were made to characterize the performance of a Single Particle Soot Photometer (SP2) manufactured by Droplet Measurement Technologies (DMT), which was designed to measure the mass and the mixing state of individual black carbon (BC) or elemental carbon (EC) particles, based on the laser-induced incandescence (LII) technique. In this study, graphite was used as a surrogate of EC. Graphite particles with mass equivalent diameters of 110–200 nm were layered with organic liquids (glycerol and oleic acid) to produce coated graphite with diameters up to 650–800 nm. These were sampled by the SP2 to measure the waveforms (i.e., time development) of the LII and scattering signals. The peak temperature and the peak LII signal of graphite particles were independent of the coating thickness or the coating material to within experimental errors. These results indicate that the mass of EC can be measured by using peak LII signal without interference by the coating conditions. It was also shown that the difference between the times of the scattering and LII peaks can be used as an indicator of coating on EC with thicknesses larger than about 100–200 nm. LII and scattering waveforms were calculated using a newly developed theoretical model that takes into account the physical processes controlling the temperature and evaporation rate of the coated graphite particle in the laser beam. The calculations reproduced the general features of observed waveforms of LII and scattering signals, providing a firm theoretical basis for the interpretation of the SP2 data.

We used a single-particle soot photometer (SP2) to measure the mass of individual black carbon (BC) particles down to ∼ 0.5 fg by means of laser-induced incandescence with an intra-cavity, continuous-wave laser. The incandescence of nine different types of BC samples was investigated to provide a physical basis for choosing appropriate BC materials for SP2 calibration. We estimated the vaporization temperatures of these BC samples from the spectral dependence of incandescence at the limit of the small size parameter x, for which spectral dependence of emissivity is known a priori. The vaporization temperatures differed by less than 2.2% among the samples. For the x < 1 regime of particle size, the peak amplitude of the incandescence signal measured by the SP2 was linearly proportional to the particle mass. The slopes of such linear proportionality were positively correlated with | (m 2 -1)/(m 2 +2)|, where the m is the complex refractive index of the BC particle. For particles in which x > 1, the rate of increase in the peak amplitude of the incandescence signal with increasing particle mass was negatively correlated with the compactness of particle shape, consistent with the theoretical prediction of emissivity, which accounts for particle shape. The incandescence–BC mass relationships were similar between fullerene soot and ambient soot sampled in Tokyo, thus suggesting that fullerene soot is a suitable calibration standard for SP2 measurements of ambient soot.

Abstract We use a global chemical transport model (GEOS‐Chem) to interpret aircraft curtain observations of black carbon (BC) aerosol over the Pacific from 85°N to 67°S during the 2009–2011 HIAPER (High‐Performance Instrumented Airborne Platform for Environmental Research) Pole‐to‐Pole Observations (HIPPO) campaigns. Observed concentrations are very low, implying much more efficient scavenging than is usually implemented in models. Our simulation with a global source of 6.5 Tg a −1 and mean tropospheric lifetime of 4.2 days (versus 6.8 ± 1.8 days for the Aerosol Comparisons between Observations and Models (AeroCom) models) successfully simulates BC concentrations in source regions and continental outflow and captures the principal features of the HIPPO data but is still higher by a factor of 2 (1.48 for column loads) over the Pacific. It underestimates BC absorbing aerosol optical depths (AAODs) from the Aerosol Robotic Network by 32% on a global basis. Only 8.7% of global BC loading in GEOS‐Chem is above 5 km, versus 21 ± 11% for the AeroCom models, with important implications for radiative forcing estimates. Our simulation yields a global BC burden of 77 Gg, a global mean BC AAOD of 0.0017, and a top‐of‐atmosphere direct radiative forcing (TOA DRF) of 0.19 W m −2 , with a range of 0.17–0.31 W m −2 based on uncertainties in the BC atmospheric distribution. Our TOA DRF is lower than previous estimates (0.27 ± 0.06 W m −2 in AeroCom, 0.65–0.9 W m −2 in more recent studies). We argue that these previous estimates are biased high because of excessive BC concentrations over the oceans and in the free troposphere.

Reliable assessment of the impact of aerosols emitted from boreal forest fires on the Arctic climate necessitates improved understanding of emissions and the microphysical properties of carbonaceous (black carbon (BC) and organic aerosols (OA)) and inorganic aerosols. The size distributions of BC were measured by an SP2 based on the laser-induced incandescence technique on board the DC-8 aircraft during the NASA ARCTAS campaign. Aircraft sampling was made in fresh plumes strongly impacted by wildfires in North America (Canada and California) in summer 2008 and in those transported from Asia (Siberia in Russia and Kazakhstan) in spring 2008. We extracted biomass burning plumes using particle and tracer (CO, CH3CN, and CH2Cl2) data. OA constituted the dominant fraction of aerosols mass in the submicron range. The large majority of the emitted particles did not contain BC. We related the combustion phase of the fire as represented by the modified combustion efficiency (MCE) to the emission ratios between BC and other species. In particular, we derived the average emission ratios of BC/CO = 2.3 +/- 2.2 and 8.5 +/- 5.4 ng/cu m/ppbv for BB in North America and Asia, respectively. The difference in the BC/CO emission ratios is likely due to the difference in MCE. The count median diameters and geometric standard deviations of the lognormal size distribution of BC in the BB plumes were 136-141 nm and 1.32-1.36, respectively, and depended little on MCE. These BC particles were thickly coated, with shell/core ratios of 1.3-1.6. These parameters can be used directly for improving model estimates of the impact of BB in the Arctic.

Abstract. Atmospheric black carbon (BC) absorbs solar radiation, and exacerbates global warming through exerting positive radiative forcing (RF). However, the contribution of BC to ongoing changes in global climate is under debate. Anthropogenic BC emissions, and the resulting distribution of BC concentration, are highly uncertain. In particular, long-range transport and processes affecting BC atmospheric lifetime are poorly understood. Here we discuss whether recent assessments may have overestimated present-day BC radiative forcing in remote regions. We compare vertical profiles of BC concentration from four recent aircraft measurement campaigns to simulations by 13 aerosol models participating in the AeroCom Phase II intercomparison. An atmospheric lifetime of BC of less than 5 days is shown to be essential for reproducing observations in remote ocean regions, in line with other recent studies. Adjusting model results to measurements in remote regions, and at high altitudes, leads to a 25% reduction in AeroCom Phase II median direct BC forcing, from fossil fuel and biofuel burning, over the industrial era. The sensitivity of modelled forcing to BC vertical profile and lifetime highlights an urgent need for further flight campaigns, close to sources and in remote regions, to provide improved quantification of BC effects for use in climate policy.

Abstract. Ice cores can provide long-term records of refractory black carbon (rBC), an important aerosol species closely linked to the climate and environment. However, previous studies of ice cores only analyzed rBC particles with a diameter of < 500 nm, which could have led to an underestimation of rBC mass concentrations. Information on the size distribution of rBC particles is very limited, and there are no Arctic ice core records of the temporal variation in rBC size distribution. In this study, we applied a recently developed improved technique to analyze the rBC concentration in an ice core drilled at the SIGMA-D site in northwestern Greenland. The improved technique, which uses the modified Single-Particle Soot Photometer (SP2) and a high-efficiency nebulizer, widens the measurable range of rBC particle size. For high-resolution continuous analyses of ice cores, we developed a continuous flow analysis (CFA) system. Coupling of the improved rBC measurement technique with the CFA system allows accurate high-resolution measurements of the size distribution and concentration of rBC particles with a diameter between 70 nm and 4 µm, with minimal particle losses. Using this technique, we reconstructed the size distributions and the number and mass concentrations of rBC particles during the past 350 years. On the basis of the size distributions, we assessed the underestimation of rBC mass concentrations measured using the conventional SP2s. For the period 2003–2013, the underestimation of the average mass concentration would have been 12 %–31 % for the SIGMA-D core.