Metal halide perovskites have rapidly advanced thin-film photovoltaic performance; as a result, the materials' observed instabilities urgently require a solution. Using density functional theory (DFT), we show that a low energy of formation, exacerbated in the presence of humidity, explains the propensity of perovskites to decompose back into their precursors. We find, also using DFT, that intercalation of phenylethylammonium between perovskite layers introduces quantitatively appreciable van der Waals interactions. These drive an increased formation energy and should therefore improve material stability. Here we report reduced-dimensionality (quasi-2D) perovskite films that exhibit improved stability while retaining the high performance of conventional three-dimensional perovskites. Continuous tuning of the dimensionality, as assessed using photophysical studies, is achieved by the choice of stoichiometry in materials synthesis. We achieve the first certified hysteresis-free solar power conversion in a planar perovskite solar cell, obtaining a 15.3% certified PCE, and observe greatly improved performance longevity.

Technological deployment of organic photovoltaic modules requires improvements in device light-conversion efficiency and stability while keeping material costs low. Here we demonstrate highly efficient and stable solar cells using a ternary approach, wherein two non-fullerene acceptors are combined with both a scalable and affordable donor polymer, poly(3-hexylthiophene) (P3HT), and a high-efficiency, low-bandgap polymer in a single-layer bulk-heterojunction device. The addition of a strongly absorbing small molecule acceptor into a P3HT-based non-fullerene blend increases the device efficiency up to 7.7 ± 0.1% without any solvent additives. The improvement is assigned to changes in microstructure that reduce charge recombination and increase the photovoltage, and to improved light harvesting across the visible region. The stability of P3HT-based devices in ambient conditions is also significantly improved relative to polymer:fullerene devices. Combined with a low-bandgap donor polymer (PBDTTT-EFT, also known as PCE10), the two mixed acceptors also lead to solar cells with 11.0 ± 0.4% efficiency and a high open-circuit voltage of 1.03 ± 0.01 V.

Abstract The trap states at grain boundaries (GBs) within polycrystalline perovskite films deteriorate their optoelectronic properties, making GB engineering particularly important for stable high‐performance optoelectronic devices. It is demonstrated that trap states within bulk films can be effectively passivated by semiconducting molecules with Lewis acid or base functional groups. The perovskite crystallization kinetics are studied using in situ synchrotron‐based grazing‐incidence X‐ray scattering to explore the film formation mechanism. A model of the passivation mechanism is proposed to understand how the molecules simultaneously passivate the Pb–I antisite defects and vacancies created by under‐coordinated Pb atoms. In addition, it also explains how the energy offset between the semiconducting molecules and the perovskite influences trap states and intergrain carrier transport. The superior optoelectronic properties are attained by optimizing the molecular passivation treatments. These benefits are translated into significant enhancements of the power conversion efficiencies to 19.3%, as well as improved environmental and thermal stability of solar cells. The passivated devices without encapsulation degrade only by ≈13% after 40 d of exposure in 50% relative humidity at room temperature, and only ≈10% after 24 h at 80 °C in controlled environment.

Cs⁺ doping into 2D (BA)₂(MA)₃Pb₄I₁₃ perovskites boosts power conversion efficiency (PCE) to 13.7% and yields superior humidity and thermal stability.

Bandtail states in disordered semiconductor materials result in losses in open-circuit voltage (Voc) and inhibit carrier transport in photovoltaics. For colloidal quantum dot (CQD) films that promise low-cost, large-area, air-stable photovoltaics, bandtails are determined by CQD synthetic polydispersity and inhomogeneous aggregation during the ligand-exchange process. Here we introduce a new method for the synthesis of solution-phase ligand-exchanged CQD inks that enable a flat energy landscape and an advantageously high packing density. In the solid state, these materials exhibit a sharper bandtail and reduced energy funnelling compared with the previous best CQD thin films for photovoltaics. Consequently, we demonstrate solar cells with higher Voc and more efficient charge injection into the electron acceptor, allowing the use of a closer-to-optimum bandgap to absorb more light. These enable the fabrication of CQD solar cells made via a solution-phase ligand exchange, with a certified power conversion efficiency of 11.28%. The devices are stable when stored in air, unencapsulated, for over 1,000 h. An improved ligand-exchange process allows the realization of solution-deposited films of quantum dots with reduced energetic disorder and, as a result, solar cells with improved open-circuit voltage, charge-carrier transport and stability.

Optimization of the energy levels at the donor-acceptor interface of organic solar cells has driven their efficiencies to above 10%. However, further improvements towards efficiencies comparable with inorganic solar cells remain challenging because of high recombination losses, which empirically limit the open-circuit voltage (Voc) to typically less than 1 V. Here we show that this empirical limit can be overcome using non-fullerene acceptors blended with the low band gap polymer PffBT4T-2DT leading to efficiencies approaching 10% (9.95%). We achieve Voc up to 1.12 V, which corresponds to a loss of only Eg/q - Voc = 0.5 ± 0.01 V between the optical bandgap Eg of the polymer and Voc. This high Voc is shown to be associated with the achievement of remarkably low non-geminate and non-radiative recombination losses in these devices. Suppression of non-radiative recombination implies high external electroluminescence quantum efficiencies which are orders of magnitude higher than those of equivalent devices employing fullerene acceptors. Using the balance between reduced recombination losses and good photocurrent generation efficiencies achieved experimentally as a baseline for simulations of the efficiency potential of organic solar cells, we estimate that efficiencies of up to 20% are achievable if band gaps and fill factors are further optimized.