Abstract Development of stimuli‐responsive materials with complex practical functions is significant for achieving bioinspired artificial intelligence. It is challenging to fabricate stimuli‐responsive hydrogels showing simultaneous changes in fluorescence color, brightness, and shape in response to a single stimulus. Herein, a bilayer hydrogel strategy is designed by utilizing an aggregation‐induced emission luminogen, tetra‐(4‐pyridylphenyl)ethylene (TPE‐4Py), to fabricate hydrogels with the above capabilities. Bilayer hydrogel actuators with the ionomer of poly(acrylamide‐ r ‐sodium 4‐styrenesulfonate) (PAS) as a matrix of both active and passive layers and TPE‐4Py as the core function element in the active layer are prepared. At acidic pH, the protonation of TPE‐4Py leads to fluorescence color and brightness changes of the actuators and the electrostatic interactions between the protonated TPE‐4Py and benzenesulfonate groups of the PAS chains in the active layer cause the actuators to deform. The proposed TPE‐4Py/PAS‐based bilayer hydrogel actuators with such responsiveness to stimulus provide insights in the design of intelligent systems and are highly attractive material candidates in the fields of 3D/4D printing, soft robots, and smart wearable devices.

Exploring the possible catalytic effect of black phosphorus quantum dots (BPQDs) with specific exposed planes on chemiluminescence (CL) to improve CL intensity and achieve excellent analytical performance is one of the latest research hotspots. Herein, uniform BPQDs with highly exposed (113) facets and an average size of 2.2 nm were fabricated via a facile ultrasonic exfoliation strategy. The enhanced CL intensity in the BPQDs–luminol–K3Fe(CN)6 system is attributed to the catalytic effect of BPQDs. The catalytic mechanism of BPQDs involved in luminol–K3Fe(CN)6 CL is revealed by theoretical calculations, which show an adsorption Gibbs free energy for oxygen of −0.86 eV, accompanied by the separation of electron–hole pairs (e––h+). In other words, after being irradiated by the CL generated from luminol and K3Fe(CN)6, the BPQDs effectively catalyze the decomposition of dissolved oxygen to produce superoxide radical anions, which further react with luminol to increase CL emission. The noticeable suppression of the CL signal in the presence of dopamine acquired under mild conditions makes it attractive for biosensor applications, deepening the understanding of BPQDs as efficient catalysts and promoting the potential development of BPQD-based materials in the fields of photonics, biomedicine, and electronics.