Recently, there have been extensive research efforts on developing high performance organolead halide based perovskite solar cells. While most studies focused on optimizing the deposition processes of the perovskite films, the selection of the precursors has been rather limited to the lead halide/methylammonium (or formamidium) halide combination. In this work, we developed a new precursor, HPbI 3 , to replace lead halide. The new precursor enables formation of highly uniform formamidium lead iodide (FAPbI 3 ) films through a one‐step spin‐coating process. Furthermore, the FAPbI 3 perovskite films exhibit a highly crystalline phase with strong (110) preferred orientation and excellent thermal stability. The planar heterojunction solar cells based on these perovskite films exhibit an average efficiency of 15.4% and champion efficiency of 17.5% under AM 1.5 G illumination. By comparing the morphology and formation process of the perovskite films fabricated from the formamidium iodide (FAI)/HPbI 3 , FAI/PbI 2 , and FAI/PbI 2 with HI additive precursor combinations, it is shown that the superior property of the HPbI 3 based perovskite films may originate from 1) a slow crystallization process involving exchange of H + and FA + ions in the PbI 6 octahedral framework and 2) elimination of water in the precursor solution state.

Despite the high power conversion efficiency and ease of fabrication, planar‐junction organolead halide perovskite solar cells often exhibit anomalous hysteretic current–voltage ( I–V ) characteristics. In this work, the origin of the I–V hysteresis is studied by fine‐tuning the precursor ratio of methylammonium lead iodide and thus varying the native defects in the material. It is shown that the perovskites synthesized from “PbI 2 excess,” “methylammonium iodide excess,” and “stoichiometric” precursors exhibit identical film morphology but different I–V hysteresis in a planar solar cell configuration. Through a comparative analysis on the temperature‐dependent continuous and stepwise‐stabilized I–V responses of the three devices, a model involving transport and trapping of the ionic native defects is proposed. The active energy of the transport process is estimated to be between 0.10 and 0.18 eV, most likely associated with the vacancy‐mediated iodide ion migration. The lower activation energy of the “PbI 2 excess” and “Stoichiometric” samples indicates that the presence of methylammonium vacancies may provide a favorable pathway for the migration of iodide ions due to reduced steric hindrance. Furthermore, the slow trapping and release processes of iodide ions at the TiO 2 /perovskite interface are accounted for the long time scale current decay (or raise) following a voltage change.

As a major branch of hybrid perovskites, two-dimensional (2D) hybrid double perovskites are expected to be ideal systems for exploring novel ferroelectric properties, because they can accommodate a variety of organic cations and allow diverse combinations of different metal elements. However, no 2D hybrid double perovskite ferroelectric has been reported since the discovery of halide double perovskites in the 1930s. Based on trivalent rare-earth ions and chiral organic cations, we have designed a new family of 2D rare-earth double perovskite ferroelectrics, A4MIMIII(NO3)8, where A is the organic cation, MI is the alkaline metal or ammonium ion, and MIII is the rare-earth ion. This is the first time that ferroelectricity is realized in 2D hybrid double perovskite systems. These ferroelectrics have achieved high-temperature ferroelectricity and photoluminescent properties. By varying the rare-earth ion, variable photoluminescent properties can be achieved. The results reveal that the 2D rare-earth double perovskite systems provide a promising platform for achieving multifunctional ferroelectricity.

Hybrid organic/inorganic perovskite solar cells are among the most competitive emerging photovoltaic technologies.

2D Ruddlesden–Popper (2DRP) tin (Sn) perovskite solar cells (PSCs) play an irreplaceable role in advancing the commercialization of perovskite-based photovoltaic devices due to their low toxicity and improved stability. However, the efficiency of 2DRP Sn PSCs has not made a breakthrough owing to incompletely oriented crystal growth and poor film morphology, which is limited by a complex and uncontrollable crystallization process. Here, we first introduce the mixed spacer organic cations [n-butylamine (BA) and phenylethylamine (PEA)] in 2DRP Sn perovskite to control the crystallization process. We find that when the BA+ and PEA+ co-work to form [(BA0.5PEA0.5)2FA3Sn4I13] 2DRP perovskites, the intermediate phase impeding the homogeneous and ordered nucleation of the crystal is suppressed effectively, thus enabling a high-quality film morphology and improved crystal orientation. Benefitting from it, the power conversion efficiency (PCE) is improved to 8.82%, which is the highest one among the 2DRP Sn PSCs as far as we known.

Abstract The halide postdeposition treatment technique is a widely used strategy for mitigating defects in perovskite. However, when applied to mixed‐halide perovskites, it often leads to surface and internal halide heterogeneity, which compromises luminescence performance and spectral stability. In this work, blue mixed‐halide 3D perovskites are engineered with acetate (Ac⁻)‐rich surfaces to optimize the post‐treatment process and achieve halide homogeneity. The findings demonstrate that the strong interaction between surface Ac⁻ ions and Pb 2+ ions significantly reduces the formation of halide vacancy defects caused by the washing effect of isopropanol during post‐treatment. This defect reduction slows the infiltration of halide ions into the perovskite lattice, providing more time for surface reconstruction and minimizing the accumulation of introduced halide ions at the surface. As a result, a mild halide redistribution occurs, promoting the formation of a uniform mixed‐halide perovskite phase. This approach enabled the development of blue mixed‐halide 3D PeLEDs with a record external quantum efficiency of 19.28% (emission peak at 482 nm), comparable to state‐of‐the‐art blue reduced‐dimensional perovskite‐based PeLEDs. Additionally, the device demonstrated a narrowband and stable electroluminescence spectrum with a full width at half maximum (FWHM) of less than 16 nm.