Organic electrode materials have shown great potential for metal-ion batteries because of their high theoretical capacity, flexible structure designability, and environmental friendliness. However, their electrochemical performance still needs to be further enhanced, which mainly depends on the molecular structures, electrode fabrication, electrolyte, and separators. In this review, we present the working principles and fundamental properties of different types of organic electrode materials, including conductive polymers, organosulfur compounds, organic radicals, carbonyl compounds, and other emerging materials. We then focus on the strategies toward enhancing the electrochemical performance (output voltage, capacity, cycling stability, and rate performance) of organic electrode materials in various metal-ion batteries. The key challenges of organic electrode materials for metal-ion batteries mainly contain the high solubility in electrolyte, low intrinsic electronic conductivity, large volume change, and low tap density. This review provides insights into the development of organic electrode materials with high performance for next-generation rechargeable metal-ion batteries.

Abstract Rechargeable aqueous batteries are an up-and-coming system for potential large-scale energy storage due to their high safety and low cost. However, the freeze of aqueous electrolyte limits the low-temperature operation of such batteries. Here, we report the breakage of original hydrogen-bond network in ZnCl 2 solution by modulating electrolyte structure, and thus suppressing the freeze of water and depressing the solid-liquid transition temperature of the aqueous electrolyte from 0 to –114 °C. This ZnCl 2 -based low-temperature electrolyte renders polyaniline||Zn batteries available to operate in an ultra-wide temperature range from –90 to +60 °C, which covers the earth surface temperature in record. Such polyaniline||Zn batteries are robust at –70 °C (84.9 mA h g −1 ) and stable during over 2000 cycles with ~100% capacity retention. This work significantly provides an effective strategy to propel low-temperature aqueous batteries via tuning the electrolyte structure and widens the application range of temperature adaptation of aqueous batteries.

Sodium batteries are considered as promising candidates for large-scale energy-storage systems owing to the abundant and low-cost sodium resources. However, many reported sodium batteries are based on conventional organic liquid electrolyte, which would lead to potential safety issues. Developing solid-state electrolyte (SSE) for sodium batteries is an effective way to solve such problems. Nevertheless, how to develop high-performance SSE and compatible interface for constructing solid-state sodium batteries is still challenging. In this review, we mainly focus on the development and recent advances of SSE (including all-solid-state and quasi-solid-state electrolyte) and interface engineering for sodium batteries. The structure-property correlations and design principles of different inorganic and organic SSE are discussed in depth. The comprehensive performance of SSE depends on the structural characteristics such as defects, crystallinity, and stability of bonds. The design principles mainly include increasing the density of mobile Na+ ions, reducing the energy barrier, immobilizing anions, adjusting the stability of bonds, adding specific buffer layers, and increasing interfacial contact area. Moreover, we discuss the interface between SSE and electrode because a suitable interface is the key prerequisite for high-performance solid-state sodium batteries. This review provides fundamental insights and future perspectives to design advanced SSE and concomitant interface for next-generation rechargeable solid-state sodium batteries.

As an emerging applied material, graphene has shown tremendous application potential in many fields, including biomedicine. However, the biological behavior of these nanosheets, especially their interactions with cells, is not well understood. Here, we report our findings about the cell surface adhesion, subcellular locations, and size-dependent uptake mechanisms of protein-coated graphene oxide nanosheets (PCGO). Small nanosheets enter cells mainly through clathrin-mediated endocytosis, and the increase of graphene size enhances phagocytotic uptake of the nanosheets. These findings will facilitate biomedical and toxicologic studies of graphenes and provide fundamental understanding of interactions at the interface of two-dimensional nanostructures and biological systems.

Abstract Rechargeable aqueous Zn batteries are potential for large‐scale electrochemical energy storage due to their low cost and high security. However, Zn metal anode suffers from the dendritic growth and interfacial hydrogen evolution reaction (HER), resulting in the deterioration of electrode/battery performance. Here we propose that both dendrites and HER are related to the water participated Zn 2+ solvation structure‐Zn(H 2 O) 6 2+ and thus can be resolved by transforming Zn(H 2 O) 6 2+ to an anion‐type water‐free solvation structure‐ZnCl 4 2− , which is achieved in traditional ZnSO 4 aqueous electrolyte after adding chloride salt with a bulky cation (1‐ethyl‐3‐methylimidazolium chloride). The elimination of cation‐water interaction suppresses HER, while the electrostatic repulsion between Zn tips and the anion solvation structure inhibits dendrite formation. As a result, the electrolyte shows uniform Zn deposition with an average Zn plating/stripping Coulombic efficiency of ≈99.9 %, enabling a capacity retention of 78.8 % after 300 cycles in anode‐free Zn batteries with pre‐zincificated polyaniline as the cathode. This work provides a novel electrolyte design strategy to prevent HER and realize long‐lifespan metal anode.

Operating at low temperatures is a great challenge that hinders the practical application of aqueous batteries at subzero temperatures. The frozen electrolyte and the limited capacity of the cathode at low temperatures are the main reasons. Herein, we report synthetic electrolyte/cathode design strategies for low-temperature aqueous Zn batteries. The fundamental correlations between anion chemistries and freezing point depression of water are revealed by multi-perspective characterization. Coupled with the chaotropic anion, CF3SO3–, the 2 M zinc electrolyte features a low freezing point of −34.1 °C and high ionic conductivity of 4.47 mS cm–1 at −30 °C. With the benefits of the low-temperature electrolyte and fast-kinetics cathode, Zn||V2O5 batteries deliver a high specific capacity of 285.0 mAh g–1 at −30 °C with capacity retention of 81.7% after 1000 cycles. This work points out the fundamental understanding of anion chemistries and synthetic design strategies for developing low-temperature aqueous batteries.

Rechargeable aqueous Zn metal batteries have become promising candidates for large-scale electrochemical energy storage owing to their high safety and affordable low cost. However, Zn metal anode suffers from dendritic growth and hydrogen evolution reaction (HER), deteriorating the electrochemical performance. Here, we demonstrate that these challenges can be conquered by introducing a halogen ion into the Zn2+ solvation structure. By designing an electrolyte composed of zinc acetate and ammonium halide, the electron-donating anion I- can coordinate with Zn2+ and transform the traditional Zn(H2O)62+ to ZnI(H2O)5+, in which I- could transfer electrons into H2O and thus suppress HER. The dynamic electrostatic shielding layer formed by concomitant NH4+ can restrict the dendritic growth. As a result, the halogenated electrolyte achieves a high initial coulombic efficiency (CE) of 99.3% in the Zn plating/stripping process and remains at an average of ∼99.8% with uniform Zn deposition. Moreover, Zn-I batteries are constructed by using dissociative I- as the cathode and carbon felt-polyaniline as the conductive and adsorptive layer, exhibiting an average CE of 98.6% without capacity decay after 300 cycles. This work provides insights into the halogenated Zn2+ solvation structure and offers a general electrolyte design strategy for achieving a highly reversible Zn metal anode and batteries.