The graphene quantum dot (GQD) is a carbon allotrope with a planar surface amenable for functionalization and nanoscale dimensions that confer photoluminescent properties. Collectively, these properties render GQDs an advantageous platform for nanobiotechnology applications, including as optical biosensors and delivery platforms. In particular, noncovalent functionalization offers a route to reversible modification and preservation of the pristine GQD substrate. However, a clear paradigm for GQD noncovalent functionalization has yet to be realized. Herein, we demonstrate the feasibility of noncovalent polymer adsorption to the GQD surface, with a specific focus on single-stranded DNA (ssDNA). We study how GQD oxidation level affects the propensity for polymer adsorption by synthesizing and characterizing four types of GQD substrates and investigating noncovalent polymer association to these substrates. Distinct adsorption methods are developed for successful ssDNA attachment based upon the GQD initial level of oxidation. ssDNA adsorption to the GQD is confirmed by atomic force microscopy, by inducing ssDNA desorption, and with molecular dynamics simulations. ssDNA is determined to adsorb strongly to no-oxidation GQDs, weakly to low-oxidation GQDs, and not at all for heavily oxidized GQDs. We hypothesize that high GQD oxygen content disrupts the graphitic carbon domains responsible for stacking with the aromatic ssDNA bases, thus preventing the formation of stable polymer-GQD complexes. Finally, we develop a more generic adsorption platform and assess how the GQD system is tunable by modifying both the polymer sequence and type.

Lithium metal is a promising anode material for next-generation high-energy–density secondary batteries. However, the uncontrolled growth of Li dendrites leads to infinite volume expansion and poor cycling stability. Herein, we propose a designable insulating polydopamine (PDA)-coated porous polytetrafluoroethylene (PTFE) scaffold. A porous PTFE (pPTFE) scaffold with micron-sized pores was fabricated, which provided bottom-up Li deposition owing to its insulating nature. Furthermore, the PDA-coated porous PTFE (PDA-pPTFE) scaffold provided internal space for Li growth and homogenized the Li-ion flux with abundant polar functional groups in the PDA, enabling "bottom-up" Li deposition within the scaffold without dendrite growth. This uniquely designed scaffold demonstrated excellent performance in half and symmetric cells with a small voltage hysteresis and dendrite-free Li plating. Moreover, when coupled with high-loading NCM cathodes (∼4 mA h cm−2), the PDA-pPTFE-based full cells exhibited stable cycling and rate performance, even with a low NP ratio of 1.0 at a rate of 1/3C, and exhibited a high energy density of 801 W h L−1. These results indicated the potential of the PDA-pPTFE scaffold as an anode material for highly stable next-generation rechargeable batteries.