Abstract Perovskite solar cells (PSCs) are among the most promising photovoltaic technologies owing to their exceptional optoelectronic properties 1,2 . However, the lower efficiency, poor stability and reproducibility issues of large-area PSCs compared with laboratory-scale PSCs are notable drawbacks that hinder their commercialization 3 . Here we report a synergistic dopant-additive combination strategy using methylammonium chloride (MACl) as the dopant and a Lewis-basic ionic-liquid additive, 1,3-bis(cyanomethyl)imidazolium chloride ([Bcmim]Cl). This strategy effectively inhibits the degradation of the perovskite precursor solution (PPS), suppresses the aggregation of MACl and results in phase-homogeneous and stable perovskite films with high crystallinity and fewer defects. This approach enabled the fabrication of perovskite solar modules (PSMs) that achieved a certified efficiency of 23.30% and ultimately stabilized at 22.97% over a 27.22-cm 2 aperture area, marking the highest certified PSM performance. Furthermore, the PSMs showed long-term operational stability, maintaining 94.66% of the initial efficiency after 1,000 h under continuous one-sun illumination at room temperature. The interaction between [Bcmim]Cl and MACl was extensively studied to unravel the mechanism leading to an enhancement of device properties. Our approach holds substantial promise for bridging the benchtop-to-rooftop gap and advancing the production and commercialization of large-area perovskite photovoltaics.

The power conversion efficiency of perovskite solar cells continues to increase. However, defects in perovskite materials are detrimental to their carrier dynamics and structural stability, ultimately limiting the photovoltaic characteristics and stability of perovskite solar cells. Herein, we report that 6H polytype perovskite effectively engineers defects at the interface with cubic polytype FAPbI

Perovskite solar cells are efficient and cost-effective but have issues with ion migration from light irradiation. This study uses OHGaPc as a passivation layer to improve light stability and charge transport, increasing efficiency.

Abstract Exploiting the self‐assembled molecules (SAMs) as hole‐selective contacts has been an effective strategy to improve the efficiency and long‐term stability of perovskite solar cells (PSCs). Currently, research works are focusing on constructing SAMs on metal oxide surfaces in p‐i‐n PSCs, but realizing a stable and dense SAM contact on halide perovskite surfaces in n‐i‐p PSCs is still challenging. In this work, the hole‐selective molecule for n‐i‐p device is developed featuring a terephthalic methylammonium core structure that possesses double‐site anchoring ability and a matching diameter (6.36 Å) with the lattice constant of formamidinium lead iodide (FAPbI 3 ) perovskite (6.33 Å), which facilitates an ordered and full‐coverage SAM atop FAPbI 3 perovskite. Moreover, theoretical calculations and experimental results indicate that compared to the frequently used acid or ester anchoring groups, this ionic anchoring group with a dipolar charge distribution has much larger adsorption energy on both organic halide terminated and lead halide terminated surfaces, resulting in synergistic improvement of carrier extraction and defect passivation ability. Benefiting from these merits, the efficiency of PSCs is increased from 21.68% to 24.22%. The long‐term operational stability under white LED illumination (100 mW cm −2 ) and at a high temperature of 85 °C is also much improved.

Hole‐transport materials (HTMs) with suitable band alignment and simplified fabrication processes are essential to enhance the performance of perovskite solar cells (PSCs) with n–i–p structures. Although 2,2′,7,7′‐tetrakis[ N , N ‐di(4‐methoxyphenyl)amino]‐9,9′‐spirobifluorene (Spiro‐OMeTAD) has been a common HTM in PSCs, its complex synthesis process and high cost hinder its commercialization. Herein, a donor–acceptor–donor (D–A–D)‐type novel small‐molecule HTM, 6‐phenyl‐1,3,5‐triazine‐2,4‐bis[di(4‐methoxyphenyl)amino]carbazole (PTBC), synthesized using low‐cost materials and a highly simplified one‐step process, is reported. PTBC passivates perovskite (PVK) surface defects and forms an appropriate energy band alignment with the PVK light absorption layer, enhancing the hole extraction capability. The hydrophobic nature of PTBC additionally prevents the degradation of the PVK layer caused by conventional dopants. The best PTBC‐based PSC yields a power conversion efficiency (PCE) of up to 20.17%, retaining 90.96% of initial performance stored after 2568 h. This novel HTM, PTBC, is expected to pave the way for the commercialization of cost‐effective and long‐term stable PSCs as an alternative solution to overcome the limitations associated with Spiro‐OMeTAD.

Abstract Direct understanding of the formation and crystallization of low‐dimensional (LD) perovskites with varying dimensionalities employing the same bulky cations can offer insights into LD perovskites and their heterostructures with 3D perovskites. In this study, the secondary amine cation of N ‐methyl‐1‐(naphthalen‐1‐yl)methylammonium (M‐NMA + ) and the formation dynamics of its corresponding LD perovskite are investigated. The intermolecular π–π stacking of M‐NMA + and their connection with inorganic PbI 6 octahedrons within the product structures control the formation of LD perovskite. In an N,N‐ dimethylformamide (DMF) precursor solution, both 1D and 2D products can be obtained. Interestingly, due to the strong interaction between M‐NMA + and the DMF solvent, compared to the 1D phase, the formation of 2D perovskites is uniquely dependent on heterogeneous nucleation. Nevertheless, post‐treatment of 3D perovskite films with an isopropanol solution of M‐NMAI leads to the exclusive formation of thermally stable 1D phases on the surface. The resulting 1D/3D heterostructure facilitates perovskite solar cells (PSCs) to not only achieve a record efficiency of 25.51% through 1D perovskite passivation but also significantly enhance the thermal stability of unencapsulated devices at 85 °C. This study deepens the understanding of the formation dynamics of LD perovskites and offers an efficient strategy for fabricating stable and high‐performance PSCs.

Perovskite solar cells are actively investigated for their potential as highly efficient and cost-effective photovoltaic devices. However, a significant challenge in their practical application is enhancing their durability. Particularly, these cells are expected to be subjected to heating by sunlight in real-world operating environments. Therefore, high-temperature durability and device operation under such conditions are critical. Our study aims to improve the durability of perovskite solar cells for practical applications by examining their temperature coefficients at elevated temperatures using MA-free compositions. We assessed these coefficients and investigated their correlation with the ideality factor, revealing that carrier recombination markedly affects the temperature behavior of these cells. Our methodology involves simple J-V measurements to evaluate device degradation at high temperatures, paving the way for further research to enhance device performance in such environments.

Abstract Chemical bath deposition (CBD) is an effective technique used to produce high‐quality SnO 2 electron transport layers (ETLs) employed in perovskite solar cells (PSCs). By optimizing the CBD process, high‐quality SnO 2 films are obtained with minimal oxygen vacancies and close energy level alignment with the perovskite layer. In addition, the 3D perovskite layers are passivated with n‐butylammonium iodide (BAI), iso‐pentylammonium iodide (PNAI), or 2‐methoxyethylammonium iodide (MOAI) to form 3D/2D heterojunctions, resulting in defect passivation, suppressing ion migration and improving charge carrier extraction. As a result of these heterojunctions, the power conversion efficiency (PCE) of the PSCs increased from 21.39% for the reference device to 23.70% for the device containing the MOAI‐passivated film. The 2D perovskite layer also provides a hydrophobic barrier, thus enhancing stability to humidity. Notably, the PNAI‐based device exhibited remarkable stability, retaining approximately 95% of its initial efficiency after undergoing 1000‐h testing in an N 2 environment at room temperature.