The rapid development of organic-inorganic hybrid perovskite solar cells has resulted in laboratory-scale devices having power conversion efficiencies that are competitive with commercialised technologies. However, hybrid perovskite solar cells are yet to make an impact beyond the research community, with translation to large-area devices fabricated by industry-relevant manufacturing methods remaining a critical challenge. Here we report the first demonstration of hybrid perovskite solar cell modules, comprising serially-interconnected cells, produced entirely using industrial roll-to-roll printing tools under ambient room conditions. As part of this development, costly vacuum-deposited metal electrodes are replaced with printed carbon electrodes. A high-throughput experiment involving the analysis of batches of 1600 cells produced using 20 parameter combinations enabled rapid optimisation over a large parameter space. The optimised roll-to-roll fabricated hybrid perovskite solar cells show power conversion efficiencies of up to 15.5% for individual small-area cells and 11.0% for serially-interconnected cells in large-area modules. Based on the devices produced in this work, a cost of ~0.7 USD W-1 is predicted for a production rate of 1,000,000 m² per year in Australia, with potential for further significant cost reductions.

Abstract Perovskite solar cells (PSCs) with evaporated gold (Au) electrodes have shown great efficiencies, but the maturity of the technology demands low-cost and scalable alternatives to progress towards commercialisation. Carbon electrode-based PSCs (C-PSCs) represent a promising alternative, however, optimising the interface between the hole transport layer (HTL) and the carbon electrode without damaging the underlying functional layers is a persistent challenge. Here, we describe a lamination technique using an isostatic press that can apply exceedingly high pressure to physically form an HTL/carbon interface on par with vacuum-evaporated electrodes, without damaging the device. Research-scale C-PSCs with a power conversion efficiency (PCE) of up to 20.8% are demonstrated along with large-area C-PSCs with PCEs of 19.8% and 16.9% for cell areas of 0.95 cm 2 and 5.5 cm 2 , respectively. The unencapsulated C-PSCs significantly outperform the Au-electrode devices in accelerated operational stability testing (ISOS-L-1), retaining 84% of the initial PCE after 1000 h. Additionally, this versatile technique is also used to fabricate flexible, roll-to-roll printed C-PSCs with efficiencies of up to 15.8%.