Through the use of photoelectron spectroscopy in air (PESA), we investigate the size-dependent valence and conduction band-edge energies of CdSe, CdTe, PbS, and PbSe semiconductor quantum dots (QDs). The results are compared to those of previous studies, based on differing experimental methods, and to theoretical calculations based on k·p theory and state-of-the-art atomistic semiempirical pseudopotential modeling. To accurately map out the energy level landscapes of QDs as a function of size, the QDs must be passivated by comparable surface chemistries. This is highlighted by studying the effect of surface chemistry on the valence band-edge energy in an ensemble of 4.7 nm CdSe QDs. An energy level shift as large as 0.35 eV is observed for this system through modification of surface chemistry alone. This shift is significantly larger than the size-dependent valence band-edge shift that is observed when comparable surface chemistries are used.

We investigate the size-dependent optical absorption coefficients of CdSe nanocrystals at both the band-edge and high within the absorption profile. The absorption properties in both of these regions must be self-consistent to ensure accuracy of the measured coefficients. By combining transmission electron microscopy and inductively coupled plasma−optical emission spectroscopy, we map out the optical absorption properties and establish reliable size-dependent band-edge calibration curves. The measured absorption properties are compared to a simple 0D confinement model, to classical theory based on light absorption by small particles in a dielectric medium and to state-of-the-art atomistic semiempirical pseudopotential modeling. The applicability of these newly established calibration curves is demonstrated by analyzing the nucleation and growth kinetics of CdSe nanocrystals in solution.

We report a protocol for manipulating the surface composition of CdSe nanocrystals. By combining the successive ion layer adhesion and reaction (SILAR) method developed by Li et al. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 12567 with a phosphine-free selenium precursor, the surface stoichiometry of CdSe can be tunably altered from Cd- to Se-rich. By changing the overall surface stoichiometry, we demonstrate ligand binding to specific surface sites. Tertiary phosphines produce a dramatic enhancement in photoluminescence quantum yield of CdSe particles with Se-rich surfaces but have little effect on Cd-rich surfaces. Unpassivated selenium surface sites are also shown to be a cause of the photobrightening behavior of CdSe nanocrystals.

Solar cells based on organometal trihalide perovskite light absorbers have recently emerged as one of the most promising class of photovoltaic devices. Given their high performances, along with their low fabrication costs, such devices are appealing for building integrated photovoltaics, especially if made semitransparent and used as solar windows. In this study, efficient perovskite solar cells with high transparency in the visible spectrum have been developed. These devices comprise a dielectric–metal–dielectric multilayered top electrode with high transparency and conductivity, and an optimized solution-based thin and continuous methylammonium lead iodide film. Through this combination of processing and device architecture developments, semitransparent solar cells with high visible transmittance and record power conversion efficiency have been prepared, including devices with a perovskite thickness as low as 55 nm.

Metal halide perovskites represent a family of the most promising materials for fascinating photovoltaic and photodetector applications due to their unique optoelectronic properties and much needed simple and low-cost fabrication process. The high atomic number (Z) of their constituents and significantly higher carrier mobility also make perovskite semiconductors suitable for the detection of ionizing radiation. By taking advantage of that, the direct detection of soft-X-ray-induced photocurrent is demonstrated in both rigid and flexible detectors based on all-inorganic halide perovskite quantum dots (QDs) synthesized via a solution process. Utilizing a synchrotron soft-X-ray beamline, high sensitivities of up to 1450 µC Gyair-1 cm-2 are achieved under an X-ray dose rate of 0.0172 mGyair s-1 with only 0.1 V bias voltage, which is about 70-fold more sensitive than conventional α-Se devices. Furthermore, the perovskite film is printed homogeneously on various substrates by the inexpensive inkjet printing method to demonstrate large-scale fabrication of arrays of multichannel detectors. These results suggest that the perovskite QDs are ideal candidates for the detection of soft X-rays and for large-area flat or flexible panels with tremendous application potential in multidimensional and different architectures imaging technologies.

With controlled nanometre-sized pores and surface areas of thousands of square metres per gram, metal-organic frameworks (MOFs) may have an integral role in future catalysis, filtration and sensing applications. In general, for MOF-based device fabrication, well-organized or patterned MOF growth is required, and thus conventional synthetic routes are not suitable. Moreover, to expand their applicability, the introduction of additional functionality into MOFs is desirable. Here, we explore the use of nanostructured poly-hydrate zinc phosphate (α-hopeite) microparticles as nucleation seeds for MOFs that simultaneously address all these issues. Affording spatial control of nucleation and significantly accelerating MOF growth, these α-hopeite microparticles are found to act as nucleation agents both in solution and on solid surfaces. In addition, the introduction of functional nanoparticles (metallic, semiconducting, polymeric) into these nucleating seeds translates directly to the fabrication of functional MOFs suitable for molecular size-selective applications. Metal-organic frameworks (MOFs) have potential catalysis, filtration and sensing applications, but device fabrication will require controlled MOF growth. Here, α-hopeite microparticles are used to achieve spatial control of MOF nucleation, and accelerate MOF growth.

Abstract A simple, solution‐processed route to the development of MoO x thin‐films using oxomolybdate precursors is presented. The chemical, structural, and electronic properties of these species are characterized in detail, within solution and thin‐films, using electrospray ionization mass spectrometry, grazing angle Fourier transform infrared spectroscopy, thermogravimetric analysis, atomic force microscopy, X‐ray photoelectron spectroscopy, and ultraviolet photoelectron spectroscopy. These analyses show that under suitable deposition conditions the resulting solution processed MoO x thin‐films possess the appropriate morphological and electronic properties to be suitable for use in organic electronics. This is exemplified through the fabrication of poly(3‐hexylthiophene):[6,6]‐phenyl C 61 butyric acid methyl ester (P3HT:PC 61 BM) bulk heterojunction (BHJ) solar cells and comparisons to the traditionally used poly(3,4‐ethyldioxythiophene)/poly(styrenesulfonate) anode modifying layer.

Phase-stable perovskite CsPbI₃ nanocrystals have been prepared by replacing conventionally used oleic acid with a phosphinic acid in their synthesis.

The rapid development of organic-inorganic hybrid perovskite solar cells has resulted in laboratory-scale devices having power conversion efficiencies that are competitive with commercialised technologies. However, hybrid perovskite solar cells are yet to make an impact beyond the research community, with translation to large-area devices fabricated by industry-relevant manufacturing methods remaining a critical challenge. Here we report the first demonstration of hybrid perovskite solar cell modules, comprising serially-interconnected cells, produced entirely using industrial roll-to-roll printing tools under ambient room conditions. As part of this development, costly vacuum-deposited metal electrodes are replaced with printed carbon electrodes. A high-throughput experiment involving the analysis of batches of 1600 cells produced using 20 parameter combinations enabled rapid optimisation over a large parameter space. The optimised roll-to-roll fabricated hybrid perovskite solar cells show power conversion efficiencies of up to 15.5% for individual small-area cells and 11.0% for serially-interconnected cells in large-area modules. Based on the devices produced in this work, a cost of ~0.7 USD W-1 is predicted for a production rate of 1,000,000 m² per year in Australia, with potential for further significant cost reductions.

Abstract Perovskite solar cells (PSCs) with evaporated gold (Au) electrodes have shown great efficiencies, but the maturity of the technology demands low-cost and scalable alternatives to progress towards commercialisation. Carbon electrode-based PSCs (C-PSCs) represent a promising alternative, however, optimising the interface between the hole transport layer (HTL) and the carbon electrode without damaging the underlying functional layers is a persistent challenge. Here, we describe a lamination technique using an isostatic press that can apply exceedingly high pressure to physically form an HTL/carbon interface on par with vacuum-evaporated electrodes, without damaging the device. Research-scale C-PSCs with a power conversion efficiency (PCE) of up to 20.8% are demonstrated along with large-area C-PSCs with PCEs of 19.8% and 16.9% for cell areas of 0.95 cm 2 and 5.5 cm 2 , respectively. The unencapsulated C-PSCs significantly outperform the Au-electrode devices in accelerated operational stability testing (ISOS-L-1), retaining 84% of the initial PCE after 1000 h. Additionally, this versatile technique is also used to fabricate flexible, roll-to-roll printed C-PSCs with efficiencies of up to 15.8%.