Abstract Developing superelastic and superhydrophilic carbon aerogels with intriguing mechanical properties is urgently desired for achieving promising performances in highly compressive supercapacitors and strain sensors. Herein, based on synergistic hydrogen bonding, electrostatic interaction, and π–π interaction within regularly arranged layered porous structures, conductive carbon aerogels with cellulose nanofibrils (CNF), carbon nanotubes (CNT) and reduced graphene oxide (RGO) are developed via bidirectional freezing and subsequent annealing. Benefiting from the porous architecture and high surface roughness, CNF/CNT/RGO carbon aerogels exhibit ultralow density (2.64 mg cm –3 ) and superhydrophilicity (water contact angle ≈0° at 106 ms). The honeycomb‐like ordered porous structure can efficiently transfer stress in the entire microstructure, thereby endowing carbon aerogels with high compressibility and extraordinary fatigue resistance (10,000 cycles at 50% strain). These aerogels can be assembled into compressive solid‐state symmetric supercapacitors showing excellent area capacitance (109.4 mF cm –2 at 0.4 mA cm –2 ) and superior long cycle compression performance (88% after 5000 cycles at compressive strain of 50%). Furthermore, the aerogels reveal good linear sensitivity ( S = 5.61 kPa –1 ) and accurately capture human bio‐signals as strain sensors. It is expected that such CNF/CNT/RGO carbon aerogels will provide a novel multifunctional platform for wearable electronics, electronic skin, and human motion monitoring.

In this work, nanocellulose was extracted from bleached corncob residue (CCR), an underutilized lignocellulose waste from furfural industry, using four different methods (i.e. sulfuric acid hydrolysis, formic acid (FA) hydrolysis, 2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl (TEMPO)-mediated oxidation, and pulp refining, respectively). The self-assembled structure, morphology, dimension, crystallinity, chemical structure and thermal stability of prepared nanocellulose were investigated. FA hydrolysis produced longer cellulose nanocrystals (CNCs) than the one obtained by sulfuric acid hydrolysis, and resulted in high crystallinity and thermal stability due to its preferential degradation of amorphous cellulose and lignin. The cellulose nanofibrils (CNFs) with fine and individualized structure could be isolated by TEMPO-mediated oxidation. In comparison with other nanocellulose products, the intensive pulp refining led to the CNFs with the longest length and the thickest diameter. This comparative study can help to provide an insight into the utilization of CCR as a potential source for nanocellulose production.

The recent strategies in preparation of cellulose nanocrystals (CNCs) and cellulose nanofibrils (CNFs) were described. CNCs and CNFs are two types of nanocelluloses (NCs), and they possess various superior properties, such as large specific surface area, high tensile strength and stiffness, low density, and low thermal expansion coefficient. Due to various applications in biomedical engineering, food, sensor, packaging, and so on, there are many studies conducted on CNCs and CNFs. In this review, various methods of preparation of CNCs and CNFs are summarized, including mechanical, chemical, and biological methods. The methods of pretreatment of cellulose are described in view of the benefits to fibrillation.

Multifunctional architecture with intriguing structural design is highly desired for realizing the promising performances in wearable sensors and flexible energy storage devices. Cellulose nanofiber (CNF) is employed for assisting in building conductive, hyperelastic, and ultralight Ti3C2Tx MXene hybrid aerogels with oriented tracheid-like texture. The biomimetic hybrid aerogels are constructed by a facile bidirectional freezing strategy with CNF, carbon nanotube (CNT), and MXene based on synergistic electrostatic interaction and hydrogen bonding. Entangled CNF and CNT "mortars" bonded with MXene "bricks" of the tracheid structure produce good interfacial binding, and superior mechanical strength (up to 80% compressibility and extraordinary fatigue resistance of 1000 cycles at 50% strain). Benefiting from the biomimetic texture, CNF/CNT/MXene aerogel shows ultralow density of 7.48 mg cm-3 and excellent electrical conductivity (~ 2400 S m-1). Used as pressure sensors, such aerogels exhibit appealing sensitivity performance with the linear sensitivity up to 817.3 kPa-1, which affords their application in monitoring body surface information and detecting human motion. Furthermore, the aerogels can also act as electrode materials of compressive solid-state supercapacitors that reveal satisfactory electrochemical performance (849.2 mF cm-2 at 0.8 mA cm-2) and superior long cycle compression performance (88% after 10,000 cycles at a compressive strain of 30%).

The preparation strategies of lignin-containing cellulose nanomaterials and their invented and potential applications were comprehensively reviewed.