Abstract Solar-driven hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) production presents unique merits of sustainability and environmental friendliness. Herein, efficient solar-driven H 2 O 2 production through dioxygen reduction is achieved by employing polymeric carbon nitride framework with sodium cyanaminate moiety, affording a H 2 O 2 production rate of 18.7 μmol h −1 mg −1 and an apparent quantum yield of 27.6% at 380 nm. The overall photocatalytic transformation process is systematically analyzed, and some previously unknown structural features and interactions are substantiated via experimental and theoretical methods. The structural features of cyanamino group and pyridinic nitrogen-coordinated soidum in the framework promote photon absorption, alter the energy landscape of the framework and improve charge separation efficiency, enhance surface adsorption of dioxygen, and create selective 2e − oxygen reduction reaction surface-active sites. Particularly, an electronic coupling interaction between O 2 and surface, which boosts the population and prolongs the lifetime of the active shallow-trapped electrons, is experimentally substantiated.

Abstract PtSe 2 is a typical noble metal dichalcogenide (NMD) that holds promising possibility for next‐generation electronics and photonics. However, when applied in hydrogen evolution reaction (HER), it exhibits sluggish kinetics due to the insufficient capability of absorbing active species. Here, we construct PtSe 2 /Pt heterointerface to boost the reaction dynamics of PtSe 2 , enabled by an in situ electrochemical method. It is found that Se vacancies are induced around the heterointerface, reducing the coordination environment. Correspondingly, the exposed Pt atoms at the very vicinity of Se vacancies are activated, with enhanced overlap with H 1s orbital. The adsorption of H . intermediate is thus strengthened, achieving near thermoneutral free energy change. Consequently, the as‐prepared PtSe 2 /Pt exhibits extraordinary HER activity even superior to Pt/C, with an overpotential of 42 mV at 10 mA cm −2 and a Tafel slope of 53 mV dec −1 . This work raises attention on NMDs toward HER and provides insights for the rational construction of novel heterointerfaces.

Nitrogen doping emerges as a potent strategy to enhance the electrochemical attributes of two-dimensional MXene materials, recognized for their utility in energy storage solutions. Although advancements have been made, the specific roles of varied doping sites in modifying electrochemical behavior are not fully delineated. This investigation explores nitrogen doping mechanisms in MXenes with tailored surface chemistries, utilizing a blend of experimental approaches and density functional theory (DFT) calculations. The distinct roles of nitrogen dopant sites are explored, and the evolution of the electronic structure and stability of the material before and after nitrogen modifications via the urea hydrothermal method are also investigated. The synthesized N-V2CTx-160 MXene electrodes exhibit favorable surface characteristics for energy storage, achieving impressive capacitance properties with a gravimetric capacitance of 592.9 F g-1 at 2 mV s-1 in 1 M H2SO4 electrolyte. This work provides a valuable insight for the development of high-performance MXene electrodes for energy storage applications.

Constructing titanium-based metal-organic frameworks (Ti-MOFs) is an effective way towards upgrading TiOx and the enhancement of their photocatalytic performance throughout higher accessibility to active sites and better tunability of photophysical properties. In this regard, Ti-MOFs have attracted much attention as photocatalyst candidates owing to their porosity and tunability in terms of chemical composition and pore engineering. However, Ti-MOFs remain still one of the least developed sub-class of MOF materials because of the complexity of titanium chemistry in solution hampering their rational design, despite recent progresses. Here, we present a new microporous Ti-MOFs with acs topology, labeled MIP-209(Ti) (MIP stands for Materials from Institute of Porous Materials of Paris) constructed by a nitro terephthalate ligand and Ti12O15 oxo-clusters, as revealed by continuous rotation electron diffraction (cRED). MIP-209(Ti) can be obtained using various terephthalate (1,4-BDC2-) derivatives such as NO2-BDC and 2Cl-BDC using an eco-friendly solvent, suggesting the ability of Ti12-MOFs for isostructural chemistry. Alternatively, it is also possible to tune the composition of its Ti-oxo-cluster, similarly to MIP-177(Ti)-LT bearing the same Ti12O15 sub-unit. Typically, low percentage Cr3+ doping (≤ 5 at%) in MIP-209(Ti) favorably enhances the water stability. Interestingly, photocatalytic hydrogen evolution from water splitting reaction (HER) were measured for MIP-209(Ti-Cr)-NO2 and a significant hydrogen production rate, with good reusability and stability under simulated solar light irradiation, were revealed. It showed enhanced photocatalytic hydrogen production performances under simulated solar light irradiation compared to the benchmark Ti-MOF IEF-11 with a fourfold enhanced hydrogen production in HER in 5h in presence of methanol (5812 µmol of H2/gcat against 1391 µmol of H2/gcat) as well as, without any noble metal co-catalyst, a 6-fold enhanced overall water splitting production (681 and 325 µmol/gcat of H2 and O2, respectively for MIP-209, against 94 and 53 µmol/gcat of H2 and O2, respectively, for IEF-11). This work represents a leap forward in the synthesis of Ti-MOFs and their practical photocatalytic applications.