Trap-assisted recombination, despite being lower as compared with traditional inorganic solar cells, is still the dominant recombination mechanism in perovskite solar cells (PSCs) and limits their efficiency. We investigate the attributes of the primary trap-assisted recombination channels (grain boundaries and interfaces) and their correlation to defect ions in PSCs. We achieve this by using a validated device model to fit the simulations to the experimental data of efficient vacuum-deposited p-i-n and n-i-p CH3NH3PbI3 solar cells, including the light intensity dependence of the open-circuit voltage and fill factor. We find that, despite the presence of traps at interfaces and grain boundaries (GBs), their neutral (when filled with photogenerated charges) disposition along with the long-lived nature of holes leads to the high performance of PSCs. The sign of the traps (when filled) is of little importance in efficient solar cells with compact morphologies (fused GBs, low trap density). On the other hand, solar cells with noncompact morphologies (open GBs, high trap density) are sensitive to the sign of the traps and hence to the cell preparation methods. Even in the presence of traps at GBs, trap-assisted recombination at interfaces (between the transport layers and the perovskite) is the dominant loss mechanism. We find a direct correlation between the density of traps, the density of mobile ionic defects, and the degree of hysteresis observed in the current-voltage (J-V) characteristics. The presence of defect states or mobile ions not only limits the device performance but also plays a role in the J-V hysteresis.

The diode behavior of photovoltaic devices based on methylammonium lead iodide (MAPbI3) perovskites is examined, in combination with electroluminescence measurements. From this analysis the diode ideality factors are extracted, which indicate that non-radiative trap-assisted recombination is the dominant recombination pathway, primarily caused by the presence of electron traps.

Methylammonium lead halide perovskites have emerged as high performance photovoltaic materials. Most of these solar cells are prepared via solution-processing and record efficiencies (>20%) have been obtained employing perovskites with mixed halides and organic cations on (mesoscopic) metal oxides. Here, we demonstrate fully vacuum deposited planar perovskite solar cells by depositing methylammonium lead iodide in between intrinsic and doped organic charge transport molecules. Two configurations, one inverted with respect to the other, p-i-n and n-i-p, are prepared and optimized leading to planar solar cells without hysteresis and very high efficiencies, 16.5% and 20%, respectively. It is the first time that a direct comparison between these two opposite device configurations has been reported. These fully vacuum deposited solar cells, employing doped organic charge transport layers, validate for the first time vacuum based processing as a real alternative for perovskite solar cell preparation.

Semitransparent efficient methylammonium lead iodide perovskite based solar cells.

Thin-film solar cells suffer from various types of recombination, of which leakage current usually dominates at lower voltages. Herein, we demonstrate first a three-order reduction of the shunt loss mechanism in planar methylammonium lead iodide perovskite solar cells by replacing the commonly used hole transport layer poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) with a better hole-selective polyarylamine. As a result, these cells exhibit superior operation under reduced light conditions, which we demonstrate for the extreme case of moonlight irradiance, at which open-circuit voltages of 530 mV can still be obtained. By the shunt removal we also observe the VOC to drop to zero after as long as 2 h after the light has been switched off. Second, at higher illumination intensities the dominant losses in the PEDOT:PSS-based cell are ascribed to surface recombination and are also proven to be substantially minimized by instead employing the polyarylamine. We attribute the reduced shunt and surface recombination to the far better suited semiconductor character of the polyarylamine, compared to that of PEDOT:PSS, efficiently blocking electrons from recombining at this electrode.

Perovskite solar cells are analyzed by photo- and electroluminescence hyperspectral imaging. Significant spatial inhomogeneities in the quasi-Fermi level splitting are observed.

High open circuit voltage solar cells are obtained employing two methyl-ammonium lead iodide absorbers in a monolithic tandem configuration joined by a molecular charge recombination layer.

We study the properties of the series of compounds Cs_0.15FA_0.85Pb(Br_xI_1−x)3, aiming to develop an efficient complementary absorber for MAPbI₃ in all-perovskite tandems. A bromide content of 0.7 leads to a band gap of 2 eV and a maximum PCE of 11.5% in solar cells, among the highest reported for band gaps wider than 1.8 eV.

Vacuum-deposition is one of the most technologically relevant techniques for the fabrication of perovskite solar cells. Althought it can be used to fabricate devices with power conversion efficiency close to that obtained by solution-methods, only few studies have been carried out on vapor-deposited perovskite films. Clear differences among both fabrication families, such as the perovskite grain size of the most efficient devices, raises new questions regarding the basic working mechanisms of the solar cells, which should be addressed to develop the full potential of this technology.Here, we use the intrinsically additive nature of vapor-based processes to carry out a detailed study of the solar cell interfaces and perovskite optoelectronic properties. Kelvin probe and impedance spectroscopy analysis are used to design a band alignement adjustment, which results in CH3NH3PbI3 solar cells with open circuit potential close to the thermodinamical limit and power conversion efficiency >20 %. The co-operation of multiple sources is also employed for the fabrication of multi-cations/anions perovskite compounds by thermal vacuum deposition for the first time. The limiting factors of these cells are studied through a variation of device architectures and absorber thickness.This work presents an outlook of the main processes determining the performance of vacuum-deposited solar cells, which can be crucial to develop the ideal system based on this industrially mature technique.