Hydrogen (H 2 ) is one of the most important clean and renewable energy sources for future energy sustainability. Nowadays, photocatalytic and electrocatalytic hydrogen evolution reactions (HERs) from water splitting are considered as two of the most efficient methods to convert sustainable energy to the clean energy carrier, H 2 . Catalysts based on transition metal dichalcogenides (TMDs) are recognized as greatly promising substitutes for noble‐metal‐based catalysts for HER. The photocatalytic and electrocatalytic activities of TMD nanosheets for the HER can be further improved after hybridization with many kinds of nanomaterials, such as metals, oxides, sulfides, and carbon materials, through different methods including the in situ reduction method, the hot‐injection method, the heating‐up method, the hydro(solvo)thermal method, chemical vapor deposition (CVD), and thermal annealing. Here, recent progress in photocatalytic and electrocatalytic HERs using 2D TMD‐based composites as catalysts is discussed.

The development of efficient and low-cost electrocatalysts for the oxygen evolution reaction (OER) is critical for improving the efficiency of water electrolysis. Here, we report a strategy using Fe substitution to enable the inactive spinel CoAl2O4 to become highly active and superior to the benchmark IrO2. The Fe substitution is revealed to facilitate surface reconstruction into active Co oxyhydroxides under OER conditions. It also activates deprotonation on the reconstructed oxyhydroxide to induce negatively charged oxygen as an active site, thus significantly enhancing the OER activity of CoAl2O4. Furthermore, it promotes the pre-oxidation of Co and introduces great structural flexibility due to the uplift of the oxygen 2p levels. This results in the accumulation of surface oxygen vacancies along with lattice oxygen oxidation that terminates as Al3+ leaches, preventing further reconstruction. We showcase a promising way to achieve tunable electrochemical reconstruction by optimizing the electronic structure for low-cost and robust spinel oxide OER catalysts. The development of efficient and low-cost electrocatalysts for the oxygen evolution reaction is critical for improving the efficiency of water electrolysis. Here, the inactive spinel CoAl2O4 is activated via iron substitution to achieve high activity and stability for water oxidation.

Exploration of low-cost and earth-abundant photocatalysts for highly efficient solar photocatalytic water splitting is of great importance. Although transition-metal dichalcogenides (TMDs) showed outstanding performance as co-catalysts for the hydrogen evolution reaction (HER), designing TMD-hybridized photocatalysts with abundant active sites for the HER still remains challenge. Here, a facile one-pot wet-chemical method is developed to prepare MS2-CdS (M=W or Mo) nanohybrids. Surprisedly, in the obtained nanohybrids, single-layer MS2 nanosheets with lateral size of 4-10 nm selectively grow on the Cd-rich (0001) surface of wurtzite CdS nanocrystals. These MS2-CdS nanohybrids possess a large number of edge sites in the MS2 layers, which are active sites for the HER. The photocatalytic performances of WS2-CdS and MoS2-CdS nanohybrids towards the HER under visible light irradiation (>420 nm) are about 16 and 12 times that of pure CdS, respectively. Importantly, the MS2-CdS nanohybrids showed enhanced stability after a long-time test (16 h), and 70% of catalytic activity still remained.

Twisted carbon fiber (TCF) aerogel with good selective sorption is produced in large scale by using raw cotton as the precursor. TCF aerogel shows highly efficient sorption of organic liquids (pump oil: up to 192 times its own weight; chloroform: up to 115 times its own weight). Moreover, it could be regenerated many times without decrease of sorption capacity by distillation, combustion or squeezing, which depends on the type of pollutants. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Two-dimensional (2D) metal–organic framework (MOF) nanosheets are attracting increasing research interest. Here, for the first time, we report the facile synthesis of 2D porphyrin paddlewheel framework-3 (PPF-3) MOF nanosheets with thickness of ca. 12–43 nm. Through the simultaneous sulfidation and carbonization of PPF-3 MOF nanosheets, we have prepared the 2D nanocomposite of CoS1.097 nanoparticles (NPs) and nitrogen-doped carbon, referred to as CoSNC, in which the CoS1.097 NPs with size of ca. 10 nm are embedded in the nitrogen-doped carbon matrix. As a proof-of-concept application, the obtained 2D CoSNC nanocomposite is used as an electrode material for a supercapacitor, which exhibits a specific capacitance of 360.1 F g–1 at a current density of 1.5 A g–1. Moreover, the composite electrode also shows high rate capability. Its specific capacitance delivered at a current density of 30.0 A g–1 retains 56.8% of the value at 1.5 A g–1.

Two-dimensional (2D) metal–organic framework (MOF) nanosheets have been recently regarded as the model electrocatalysts due to their porous structure, fast mass and ion transfer through the thickness, and large portion of exposed active metal centers. Combining them with electrically conductive 2D nanosheets is anticipated to achieve further improved performance in electrocatalysis. In this work, we in situ hybridized 2D cobalt 1,4-benzenedicarboxylate (CoBDC) with Ti3C2Tx (the MXene phase) nanosheets via an interdiffusion reaction-assisted process. The resulting hybrid material was applied in the oxygen evolution reaction and achieved a current density of 10 mA cm–2 at a potential of 1.64 V vs reversible hydrogen electrode and a Tafel slope of 48.2 mV dec–1 in 0.1 M KOH. These results outperform those obtained by the standard IrO2-based catalyst and are comparable with or even better than those achieved by the previously reported state-of-the-art transition-metal-based catalysts. While the CoBDC layer provided the highly porous structure and large active surface area, the electrically conductive and hydrophilic Ti3C2Tx nanosheets enabled the rapid charge and ion transfer across the well-defined Ti3C2Tx–CoBDC interface and facilitated the access of aqueous electrolyte to the catalytically active CoBDC surfaces. The hybrid nanosheets were further fabricated into an air cathode for a rechargeable zinc–air battery, which was successfully used to power a light-emitting diode. We believe that the in situ hybridization of MXenes and 2D MOFs with interface control will provide more opportunities for their use in energy-based applications.

The ability to prepare ultrathin two-dimensional (2D) covalent organic framework (COF) nanosheets (NSs) in high yield is of great importance for the further exploration of their unique properties and potential applications. Herein, by elaborately designing and choosing two flexible molecules with C3v molecular symmetry as building units, a novel imine-linked COF, namely, TPA-COF, with a hexagonal layered structure and sheet-like morphology, is synthesized. Since the flexible building units are integrated into the COF skeletons, the interlayer stacking becomes weak, resulting in the easy exfoliation of TPA-COF into ultrathin 2D NSs. Impressively, for the first time, the detailed structural information, i.e., the pore channels and individual building units in the NSs, is clearly visualized by using the recently developed low-dose imaging technique of transmission electron microscopy (TEM). As a proof-of-concept application, the obtained ultrathin COF NSs are used as a novel fluorescence sensing platform for the highly sensitive and selective detection of DNA.

With the bioinspired design of organic ligands and metallic nodes, novel ultrathin 2D bimetallic metal–organic-framework nanosheets are successfully synthesized, which can serve as advanced 2D biomimetic nanomaterials to mimic heme proteins. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Reduced graphene oxide-wrapped MoO3M (rGO/MoO3 ) is prepared by a novel and simple method that is developed by using a metal-organic framework as the precursor. After a two-step annealing process, the obtained rGO/MoO3 composite is used for a high-performance supercapacitor electrode. Moreover, an all-solid-state flexible supercapacitor is fabricated based on the rGO/MoO3 composite, which shows stable performance under different bending states.

Inspired by the multiple functions of natural multienzyme systems, a new kind of hybrid nanosheet is designed and synthesized, i.e., ultrasmall Au nanoparticles (NPs) grown on 2D metalloporphyrinic metal-organic framework (MOF) nanosheets. Since 2D metalloporphyrinic MOF nanosheets can act as the peroxidase mimics and Au NPs can serve as artificial glucose oxidase, the hybrid nanosheets are used to mimic the natural enzymes and catalyze the cascade reactions. Furthermore, the synthesized hybrid nanosheets are used to detect biomolecules, such as glucose. This study paves a new avenue to design nanomaterial-based biomimetic catalysts with multiple complex functions.