We describe a model for predicting the size‐resolved distribution of atmospheric dust for climate and chemistry‐related studies. The dust distribution from 1990 to 1999 is simulated with our mineral aerosol entrainment and deposition module embedded in a chemical transport model. Mobilization processes include entrainment thresholds for saltation, moisture inhibition, drag partitioning, and saltation feedback. For mobilization we assume that soil texture is globally uniform and is replete with saltators. Soil erodibility is prescribed by a new physically based geomorphic index that is proportional to the runoff area upstream of each source region. Dry deposition processes include sedimentation and turbulent mix‐out. Nucleation scavenging and size‐resolved washout in both stratiform and convective cloud types are represented. Simulations of the 1990s broadly agree with station observations and satellite‐inferred dust distributions. Without invoking anthropogenic mechanisms the model captures the seasonal migration of the transatlantic African dust plume, and it captures the spring maximum in Asian dust outflow and concentration over the Pacific. We estimate the 1990s global annual mean and variability of D < 10 μm dust to be the following: emissions, 1490 ± 160 Tg yr −1 ; burden, 17 ± 2 Tg; and optical depth at 0.63 μm, 0.030 ± 0.004. This emission, burden, and optical depth are significantly lower than some recent estimates. The model underestimates transport and deposition of East Asian and Australian dust to some regions of the Pacific Ocean. An underestimate of long‐range transport of particles larger than 3 μm contributes to this bias. Our experiments support the hypothesis that dust emission “hot spots” exist in regions where alluvial sediments have accumulated and may be disturbed.

Abstract. We report on the AeroCom Phase II direct aerosol effect (DAE) experiment where 16 detailed global aerosol models have been used to simulate the changes in the aerosol distribution over the industrial era. All 16 models have estimated the radiative forcing (RF) of the anthropogenic DAE, and have taken into account anthropogenic sulphate, black carbon (BC) and organic aerosols (OA) from fossil fuel, biofuel, and biomass burning emissions. In addition several models have simulated the DAE of anthropogenic nitrate and anthropogenic influenced secondary organic aerosols (SOA). The model simulated all-sky RF of the DAE from total anthropogenic aerosols has a range from −0.58 to −0.02 Wm−2, with a mean of −0.27 Wm−2 for the 16 models. Several models did not include nitrate or SOA and modifying the estimate by accounting for this with information from the other AeroCom models reduces the range and slightly strengthens the mean. Modifying the model estimates for missing aerosol components and for the time period 1750 to 2010 results in a mean RF for the DAE of −0.35 Wm−2. Compared to AeroCom Phase I (Schulz et al., 2006) we find very similar spreads in both total DAE and aerosol component RF. However, the RF of the total DAE is stronger negative and RF from BC from fossil fuel and biofuel emissions are stronger positive in the present study than in the previous AeroCom study. We find a tendency for models having a strong (positive) BC RF to also have strong (negative) sulphate or OA RF. This relationship leads to smaller uncertainty in the total RF of the DAE compared to the RF of the sum of the individual aerosol components. The spread in results for the individual aerosol components is substantial, and can be divided into diversities in burden, mass extinction coefficient (MEC), and normalized RF with respect to AOD. We find that these three factors give similar contributions to the spread in results.

Abstract. We examine the response of Arctic gas and aerosol concentrations to perturbations in pollutant emissions from Europe, East and South Asia, and North America using results from a coordinated model intercomparison. These sensitivities to regional emissions (mixing ratio change per unit emission) vary widely across models and species. Intermodel differences are systematic, however, so that the relative importance of different regions is robust. North America contributes the most to Arctic ozone pollution. For aerosols and CO, European emissions dominate at the Arctic surface but East Asian emissions become progressively more important with altitude, and are dominant in the upper troposphere. Sensitivities show strong seasonality: surface sensitivities typically maximize during boreal winter for European and during spring for East Asian and North American emissions. Mid-tropospheric sensitivities, however, nearly always maximize during spring or summer for all regions. Deposition of black carbon (BC) onto Greenland is most sensitive to North American emissions. North America and Europe each contribute ~40% of total BC deposition to Greenland, with ~20% from East Asia. Elsewhere in the Arctic, both sensitivity and total BC deposition are dominated by European emissions. Model diversity for aerosols is especially large, resulting primarily from differences in aerosol physical and chemical processing (including removal). Comparison of modeled aerosol concentrations with observations indicates problems in the models, and perhaps, interpretation of the measurements. For gas phase pollutants such as CO and O3, which are relatively well-simulated, the processes contributing most to uncertainties depend on the source region and altitude examined. Uncertainties in the Arctic surface CO response to emissions perturbations are dominated by emissions for East Asian sources, while uncertainties in transport, emissions, and oxidation are comparable for European and North American sources. At higher levels, model-to-model variations in transport and oxidation are most important. Differences in photochemistry appear to play the largest role in the intermodel variations in Arctic ozone sensitivity, though transport also contributes substantially in the mid-troposphere.

Abstract The productivity of the Amazon rainforest is constrained by the availability of nutrients, in particular phosphorus (P). Deposition of long‐range transported African dust is recognized as a potentially important but poorly quantified source of phosphorus. This study provides a first multiyear satellite‐based estimate of dust deposition into the Amazon Basin using three‐dimensional (3‐D) aerosol measurements over 2007–2013 from the Cloud‐Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization (CALIOP). The 7 year average of dust deposition into the Amazon Basin is estimated to be 28 (8–48) Tg a −1 or 29 (8–50) kg ha −1 a −1 . The dust deposition shows significant interannual variation that is negatively correlated with the prior‐year rainfall in the Sahel. The CALIOP‐based multiyear mean estimate of dust deposition matches better with estimates from in situ measurements and model simulations than a previous satellite‐based estimate does. The closer agreement benefits from a more realistic geographic definition of the Amazon Basin and inclusion of meridional dust transport calculation in addition to the 3‐D nature of CALIOP aerosol measurements. The imported dust could provide about 0.022 (0.006–0.037) Tg P of phosphorus per year, equivalent to 23 (7–39) g P ha −1 a −1 to fertilize the Amazon rainforest. This out‐of‐basin phosphorus input is comparable to the hydrological loss of phosphorus from the basin, suggesting an important role of African dust in preventing phosphorus depletion on timescales of decades to centuries.

Abstract. A chemistry-transport model (CTM) intercomparison experiment (TransCom-CH4) has been designed to investigate the roles of surface emissions, transport and chemical loss in simulating the global methane distribution. Model simulations were conducted using twelve models and four model variants and results were archived for the period of 1990–2007. All but one model transports were driven by reanalysis products from 3 different meteorological agencies. The transport and removal of CH4 in six different emission scenarios were simulated, with net global emissions of 513 ± 9 and 514 ± 14 Tg CH4 yr−1 for the 1990s and 2000s, respectively. Additionally, sulfur hexafluoride (SF6) was simulated to check the interhemispheric transport, radon (222Rn) to check the subgrid scale transport, and methyl chloroform (CH3CCl3) to check the chemical removal by the tropospheric hydroxyl radical (OH). The results are compared to monthly or annual mean time series of CH4, SF6 and CH3CCl3 measurements from 8 selected background sites, and to satellite observations of CH4 in the upper troposphere and stratosphere. Most models adequately capture the vertical gradients in the stratosphere, the average long-term trends, seasonal cycles, interannual variations (IAVs) and interhemispheric (IH) gradients at the surface sites for SF6, CH3CCl3 and CH4. The vertical gradients of all tracers between the surface and the upper troposphere are consistent within the models, revealing vertical transport differences between models. An average IH exchange time of 1.39 ± 0.18 yr is derived from SF6 time series. Sensitivity simulations suggest that the estimated trends in exchange time, over the period of 1996–2007, are caused by a change of SF6 emissions towards the tropics. Using six sets of emission scenarios, we show that the decadal average CH4 growth rate likely reached equilibrium in the early 2000s due to the flattening of anthropogenic emission growth since the late 1990s. Up to 60% of the IAVs in the observed CH4 concentrations can be explained by accounting for the IAVs in emissions, from biomass burning and wetlands, as well as meteorology in the forward models. The modeled CH4 budget is shown to depend strongly on the troposphere-stratosphere exchange rate and thus on the model's vertical grid structure and circulation in the lower stratosphere. The 15-model median CH4 and CH3CCl3 atmospheric lifetimes are estimated to be 9.99 ± 0.08 and 4.61 ± 0.13 yr, respectively, with little IAV due to transport and temperature.

Abstract. Aerosol variations and trends over different land and ocean regions from 1980 to 2009 are analyzed with the Goddard Chemistry Aerosol Radiation and Transport (GOCART) model and observations from multiple satellite sensors and available ground-based networks. Excluding time periods with large volcanic influence, aerosol optical depth (AOD) and surface concentration over polluted land regions generally vary with anthropogenic emissions, but the magnitude of this association can be dampened by the presence of natural aerosols, especially dust. Over the 30-year period in this study, the largest reduction in aerosol levels occurs over Europe, where AOD has decreased by 40–60% on average and surface sulfate concentrations have declined by a factor of up to 3–4. In contrast, East Asia and South Asia show AOD increases, but the relatively high level of dust aerosols in Asia reduces the correlation between AOD and pollutant emission trends. Over major dust source regions, model analysis indicates that the change of dust emissions over the Sahara and Sahel has been predominantly driven by the change of near-surface wind speed, but over Central Asia it has been largely influenced by the change of the surface wetness. The decreasing dust trend in the North African dust outflow region of the tropical North Atlantic and the receptor sites of Barbados and Miami is closely associated with an increase of the sea surface temperature in the North Atlantic. This temperature increase may drive the decrease of the wind velocity over North Africa, which reduces the dust emission, and the increase of precipitation over the tropical North Atlantic, which enhances dust removal during transport. Despite significant trends over some major continental source regions, the model-calculated global annual average AOD shows little change over land and ocean in the past three decades, because opposite trends in different land regions cancel each other out in the global average, and changes over large open oceans are negligible. This highlights the necessity for regional-scale assessment of aerosols and their climate impacts, as global-scale average values can obscure important regional changes.

Abstract. Aerosols from biomass burning (BB) emissions are poorly constrained in global and regional models, resulting in a high level of uncertainty in understanding their impacts. In this study, we compared six BB aerosol emission datasets for 2008 globally as well as in 14 regions. The six BB emission datasets are (1) GFED3.1 (Global Fire Emissions Database version 3.1), (2) GFED4s (GFED version 4 with small fires), (3) FINN1.5 (FIre INventory from NCAR version 1.5), (4) GFAS1.2 (Global Fire Assimilation System version 1.2), (5) FEER1.0 (Fire Energetics and Emissions Research version 1.0), and (6) QFED2.4 (Quick Fire Emissions Dataset version 2.4). The global total emission amounts from these six BB emission datasets differed by a factor of 3.8, ranging from 13.76 to 51.93 Tg for organic carbon and from 1.65 to 5.54 Tg for black carbon. In most of the regions, QFED2.4 and FEER1.0, which are based on satellite observations of fire radiative power (FRP) and constrained by aerosol optical depth (AOD) data from the Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS), yielded higher BB aerosol emissions than the rest by a factor of 2–4. By comparison, the BB aerosol emissions estimated from GFED4s and GFED3.1, which are based on satellite burned-area data, without AOD constraints, were at the low end of the range. In order to examine the sensitivity of model-simulated AOD to the different BB emission datasets, we ingested these six BB emission datasets separately into the same global model, the NASA Goddard Earth Observing System (GEOS) model, and compared the simulated AOD with observed AOD from the AErosol RObotic NETwork (AERONET) and the Multiangle Imaging SpectroRadiometer (MISR) in the 14 regions during 2008. In Southern Hemisphere Africa (SHAF) and South America (SHSA), where aerosols tend to be clearly dominated by smoke in September, the simulated AOD values were underestimated in almost all experiments compared to MISR, except for the QFED2.4 run in SHSA. The model-simulated AOD values based on FEER1.0 and QFED2.4 were the closest to the corresponding AERONET data, being, respectively, about 73 % and 100 % of the AERONET observed AOD at Alta Floresta in SHSA and about 49 % and 46 % at Mongu in SHAF. The simulated AOD based on the other four BB emission datasets accounted for only ∼50 % of the AERONET AOD at Alta Floresta and ∼20 % at Mongu. Overall, during the biomass burning peak seasons, at most of the selected AERONET sites in each region, the AOD values simulated with QFED2.4 were the highest and closest to AERONET and MISR observations, followed closely by FEER1.0. However, the QFED2.4 run tends to overestimate AOD in the region of SHSA, and the QFED2.4 BB emission dataset is tuned with the GEOS model. In contrast, the FEER1.0 BB emission dataset is derived in a more model-independent fashion and is more physically based since its emission coefficients are independently derived at each grid box. Therefore, we recommend the FEER1.0 BB emission dataset for aerosol-focused hindcast experiments in the two biomass-burning-dominated regions in the Southern Hemisphere, SHAF, and SHSA (as well as in other regions but with lower confidence). The differences between these six BB emission datasets are attributable to the approaches and input data used to derive BB emissions, such as whether AOD from satellite observations is used as a constraint, whether the approaches to parameterize the fire activities are based on burned area, FRP, or active fire count, and which set of emission factors is chosen.

Abstract. The impact of black carbon (BC) aerosols on the global radiation balance is not well constrained. Here twelve global aerosol models are used to show that at least 20% of the present uncertainty in modeled BC direct radiative forcing (RF) is due to diversity in the simulated vertical profile of BC mass. Results are from phases 1 and 2 of the global aerosol model intercomparison project (AeroCom). Additionally, a significant fraction of the variability is shown to come from high altitudes, as, globally, more than 40% of the total BC RF is exerted above 5 km. BC emission regions and areas with transported BC are found to have differing characteristics. These insights into the importance of the vertical profile of BC lead us to suggest that observational studies are needed to better characterize the global distribution of BC, including in the upper troposphere.

Abstract. Within the framework of the AeroCom (Aerosol Comparisons between Observations and Models) initiative, the state-of-the-art modelling of aerosol optical properties is assessed from 14 global models participating in the phase III control experiment (AP3). The models are similar to CMIP6/AerChemMIP Earth System Models (ESMs) and provide a robust multi-model ensemble. Inter-model spread of aerosol species lifetimes and emissions appears to be similar to that of mass extinction coefficients (MECs), suggesting that aerosol optical depth (AOD) uncertainties are associated with a broad spectrum of parameterised aerosol processes. Total AOD is approximately the same as in AeroCom phase I (AP1) simulations. However, we find a 50 % decrease in the optical depth (OD) of black carbon (BC), attributable to a combination of decreased emissions and lifetimes. Relative contributions from sea salt (SS) and dust (DU) have shifted from being approximately equal in AP1 to SS contributing about 2∕3 of the natural AOD in AP3. This shift is linked with a decrease in DU mass burden, a lower DU MEC, and a slight decrease in DU lifetime, suggesting coarser DU particle sizes in AP3 compared to AP1. Relative to observations, the AP3 ensemble median and most of the participating models underestimate all aerosol optical properties investigated, that is, total AOD as well as fine and coarse AOD (AODf, AODc), Ångström exponent (AE), dry surface scattering (SCdry), and absorption (ACdry) coefficients. Compared to AERONET, the models underestimate total AOD by ca. 21 % ± 20 % (as inferred from the ensemble median and interquartile range). Against satellite data, the ensemble AOD biases range from −37 % (MODIS-Terra) to −16 % (MERGED-FMI, a multi-satellite AOD product), which we explain by differences between individual satellites and AERONET measurements themselves. Correlation coefficients (R) between model and observation AOD records are generally high (R>0.75), suggesting that the models are capable of capturing spatio-temporal variations in AOD. We find a much larger underestimate in coarse AODc (∼ −45 % ± 25 %) than in fine AODf (∼ −15 % ± 25 %) with slightly increased inter-model spread compared to total AOD. These results indicate problems in the modelling of DU and SS. The AODc bias is likely due to missing DU over continental land masses (particularly over the United States, SE Asia, and S. America), while marine AERONET sites and the AATSR SU satellite data suggest more moderate oceanic biases in AODc. Column AEs are underestimated by about 10 % ± 16 %. For situations in which measurements show AE > 2, models underestimate AERONET AE by ca. 35 %. In contrast, all models (but one) exhibit large overestimates in AE when coarse aerosol dominates (bias ca. +140 % if observed AE < 0.5). Simulated AE does not span the observed AE variability. These results indicate that models overestimate particle size (or underestimate the fine-mode fraction) for fine-dominated aerosol and underestimate size (or overestimate the fine-mode fraction) for coarse-dominated aerosol. This must have implications for lifetime, water uptake, scattering enhancement, and the aerosol radiative effect, which we can not quantify at this moment. Comparison against Global Atmosphere Watch (GAW) in situ data results in mean bias and inter-model variations of −35 % ± 25 % and −20 % ± 18 % for SCdry and ACdry, respectively. The larger underestimate of SCdry than ACdry suggests the models will simulate an aerosol single scattering albedo that is too low. The larger underestimate of SCdry than ambient air AOD is consistent with recent findings that models overestimate scattering enhancement due to hygroscopic growth. The broadly consistent negative bias in AOD and surface scattering suggests an underestimate of aerosol radiative effects in current global aerosol models. Considerable inter-model diversity in the simulated optical properties is often found in regions that are, unfortunately, not or only sparsely covered by ground-based observations. This includes, for instance, the Sahara, Amazonia, central Australia, and the South Pacific. This highlights the need for a better site coverage in the observations, which would enable us to better assess the models, but also the performance of satellite products in these regions. Using fine-mode AOD as a proxy for present-day aerosol forcing estimates, our results suggest that models underestimate aerosol forcing by ca. −15 %, however, with a considerably large interquartile range, suggesting a spread between −35 % and +10 %.