The global distribution of dust aerosol is simulated with the Georgia Tech/Goddard Global Ozone Chemistry Aerosol Radiation and Transport (GOCART) model. In this model all topographic lows with bare ground surface are assumed to have accumulated sediments which are potential dust sources. The uplifting of dust particles is expressed as a function of surface wind speed and wetness. The GOCART model is driven by the assimilated meteorological fields from the Goddard Earth Observing System Data Assimilation System (GEOS DAS) which facilitates direct comparison with observations. The model includes seven size classes of mineral dust ranging from 0.1–6 μm radius. The total annual emission is estimated to be between 1604 and 1960 Tg yr −1 in a 5‐year simulation. The model has been evaluated by comparing simulation results with ground‐based measurements and satellite data. The evaluation has been performed by comparing surface concentrations, vertical distributions, deposition rates, optical thickness, and size distributions. The comparisons show that the model results generally agree with the observations without the necessity of invoking any contribution from anthropogenic disturbances to soils. However, the model overpredicts the transport of dust from the Asian sources to the North Pacific. This discrepancy is attributed to an overestimate of small particle emission from the Asian sources.

The Georgia Institute of Technology–Goddard Global Ozone Chemistry Aerosol Radiation and Transport (GOCART) model is used to simulate the aerosol optical thickness τ for major types of tropospheric aerosols including sulfate, dust, organic carbon (OC), black carbon (BC), and sea salt. The GOCART model uses a dust emission algorithm that quantifies the dust source as a function of the degree of topographic depression, and a biomass burning emission source that includes seasonal and interannual variability based on satellite observations. Results presented here show that on global average, dust aerosol has the highest τ at 500 nm (0.051), followed by sulfate (0.040), sea salt (0.027), OC (0.017), and BC (0.007). There are large geographical and seasonal variations of τ, controlled mainly by emission, transport, and hygroscopic properties of aerosols. The model calculated total τs at 500 nm have been compared with the satellite retrieval products from the Total Ozone Mapping Spectrometer (TOMS) over both land and ocean and from the Advanced Very High Resolution Radiometer (AVHRR) over the ocean. The model reproduces most of the prominent features in the satellite data, with an overall agreement within a factor of 2 over the aerosol source areas and outflow regions. While there are clear differences among the satellite products, a major discrepancy between the model and the satellite data is that the model shows a stronger variation of τ from source to remote regions. Quantitative comparison of model and satellite data is still difficult, due to the large uncertainties involved in deriving the τ values by both the model and satellite retrieval, and by the inconsistency in physical and optical parameters used between the model and the satellite retrieval. The comparison of monthly averaged model results with the sun photometer network [Aerosol Robotics Network (AERONET)] measurements shows that the model reproduces the seasonal variations at most of the sites, especially the places where biomass burning or dust aerosol dominates.

Abstract. Simulation results of global aerosol models have been assembled in the framework of the AeroCom intercomparison exercise. In this paper, we analyze the life cycles of dust, sea salt, sulfate, black carbon and particulate organic matter as simulated by sixteen global aerosol models. The differences among the results (model diversities) for sources and sinks, burdens, particle sizes, water uptakes, and spatial dispersals have been established. These diversities have large consequences for the calculated radiative forcing and the aerosol concentrations at the surface. Processes and parameters are identified which deserve further research. The AeroCom all-models-average emissions are dominated by the mass of sea salt (SS), followed by dust (DU), sulfate (SO4), particulate organic matter (POM), and finally black carbon (BC). Interactive parameterizations of the emissions and contrasting particles sizes of SS and DU lead generally to higher diversities of these species, and for total aerosol. The lower diversity of the emissions of the fine aerosols, BC, POM, and SO4, is due to the use of similar emission inventories, and does therefore not necessarily indicate a better understanding of their sources. The diversity of SO4-sources is mainly caused by the disagreement on depositional loss of precursor gases and on chemical production. The diversities of the emissions are passed on to the burdens, but the latter are also strongly affected by the model-specific treatments of transport and aerosol processes. The burdens of dry masses decrease from largest to smallest: DU, SS, SO4, POM, and BC. The all-models-average residence time is shortest for SS with about half a day, followed by SO4 and DU with four days, and POM and BC with six and seven days, respectively. The wet deposition rate is controlled by the solubility and increases from DU, BC, POM to SO4 and SS. It is the dominant sink for SO4, BC, and POM, and contributes about one third to the total removal of SS and DU species. For SS and DU we find high diversities for the removal rate coefficients and deposition pathways. Models do neither agree on the split between wet and dry deposition, nor on that between sedimentation and other dry deposition processes. We diagnose an extremely high diversity for the uptake of ambient water vapor that influences the particle size and thus the sink rate coefficients. Furthermore, we find little agreement among the model results for the partitioning of wet removal into scavenging by convective and stratiform rain. Large differences exist for aerosol dispersal both in the vertical and in the horizontal direction. In some models, a minimum of total aerosol concentration is simulated at the surface. Aerosol dispersal is most pronounced for SO4 and BC and lowest for SS. Diversities are higher for meridional than for vertical dispersal, they are similar for the individual species and highest for SS and DU. For these two components we do not find a correlation between vertical and meridional aerosol dispersal. In addition the degree of dispersals of SS and DU is not related to their residence times. SO4, BC, and POM, however, show increased meridional dispersal in models with larger vertical dispersal, and dispersal is larger for longer simulated residence times.

We use a global three‐dimensional coupled oxidant‐aerosol model (GEOS‐CHEM) to estimate natural and transboundary pollution influences on sulfate‐nitrate‐ammonium aerosol concentrations in the United States. This work is motivated in part by the Regional Haze Rule of the U.S. Environmental Protection Agency (EPA), which requires immediate action to improve visibility in U.S. wilderness areas along a linear trajectory toward an endpoint of “natural visibility conditions” by 2064. We present full‐year simulations for 1998 and 2001 and evaluate them with nationwide networks of observations in the United States and Europe (Interagency Monitoring of Protected Visual Environments (IMPROVE), Clean Air Status and Trends Network (CASTNET), National Atmospheric Deposition Program (NADP), European Monitoring and Evaluation Programme (EMEP)) and with Asian outflow observations from the NASA Transport and Chemical Evolution over the Pacific (TRACE‐P) aircraft mission. Shutting off U.S. anthropogenic emissions in the model defines “background” aerosol concentrations representing contributions from both natural and transboundary pollution sources. We find that transboundary transport of pollution from Canada, Mexico, and Asia dominates over natural influences for both sulfate and nitrate. Trans‐Pacific transport of Asian pollution accounts for 30% of background sulfate in both the western and eastern United States. Our best estimates of natural concentrations for ammonium sulfate and ammonium nitrate in the United States are either consistent with or lower than the default values recommended by EPA for natural visibility calculations. However, the large transboundary pollution influence in our calculation suggests that a natural visibility objective cannot be approached without international emission controls.

Abstract. This study presents the results of a broad intercomparison of a total of 15 global aerosol models within the AeroCom project. Each model is compared to observations related to desert dust aerosols, their direct radiative effect, and their impact on the biogeochemical cycle, i.e., aerosol optical depth (AOD) and dust deposition. Additional comparisons to Angström exponent (AE), coarse mode AOD and dust surface concentrations are included to extend the assessment of model performance and to identify common biases present in models. These data comprise a benchmark dataset that is proposed for model inspection and future dust model development. There are large differences among the global models that simulate the dust cycle and its impact on climate. In general, models simulate the climatology of vertically integrated parameters (AOD and AE) within a factor of two whereas the total deposition and surface concentration are reproduced within a factor of 10. In addition, smaller mean normalized bias and root mean square errors are obtained for the climatology of AOD and AE than for total deposition and surface concentration. Characteristics of the datasets used and their uncertainties may influence these differences. Large uncertainties still exist with respect to the deposition fluxes in the southern oceans. Further measurements and model studies are necessary to assess the general model performance to reproduce dust deposition in ocean regions sensible to iron contributions. Models overestimate the wet deposition in regions dominated by dry deposition. They generally simulate more realistic surface concentration at stations downwind of the main sources than at remote ones. Most models simulate the gradient in AOD and AE between the different dusty regions. However the seasonality and magnitude of both variables is better simulated at African stations than Middle East ones. The models simulate the offshore transport of West Africa throughout the year but they overestimate the AOD and they transport too fine particles. The models also reproduce the dust transport across the Atlantic in the summer in terms of both AOD and AE but not so well in winter-spring nor the southward displacement of the dust cloud that is responsible of the dust transport into South America. Based on the dependency of AOD on aerosol burden and size distribution we use model bias with respect to AOD and AE to infer the bias of the dust emissions in Africa and the Middle East. According to this analysis we suggest that a range of possible emissions for North Africa is 400 to 2200 Tg yr−1 and in the Middle East 26 to 526 Tg yr−1.

Abstract. We report on the AeroCom Phase II direct aerosol effect (DAE) experiment where 16 detailed global aerosol models have been used to simulate the changes in the aerosol distribution over the industrial era. All 16 models have estimated the radiative forcing (RF) of the anthropogenic DAE, and have taken into account anthropogenic sulphate, black carbon (BC) and organic aerosols (OA) from fossil fuel, biofuel, and biomass burning emissions. In addition several models have simulated the DAE of anthropogenic nitrate and anthropogenic influenced secondary organic aerosols (SOA). The model simulated all-sky RF of the DAE from total anthropogenic aerosols has a range from −0.58 to −0.02 Wm−2, with a mean of −0.27 Wm−2 for the 16 models. Several models did not include nitrate or SOA and modifying the estimate by accounting for this with information from the other AeroCom models reduces the range and slightly strengthens the mean. Modifying the model estimates for missing aerosol components and for the time period 1750 to 2010 results in a mean RF for the DAE of −0.35 Wm−2. Compared to AeroCom Phase I (Schulz et al., 2006) we find very similar spreads in both total DAE and aerosol component RF. However, the RF of the total DAE is stronger negative and RF from BC from fossil fuel and biofuel emissions are stronger positive in the present study than in the previous AeroCom study. We find a tendency for models having a strong (positive) BC RF to also have strong (negative) sulphate or OA RF. This relationship leads to smaller uncertainty in the total RF of the DAE compared to the RF of the sum of the individual aerosol components. The spread in results for the individual aerosol components is substantial, and can be divided into diversities in burden, mass extinction coefficient (MEC), and normalized RF with respect to AOD. We find that these three factors give similar contributions to the spread in results.

The Georgia Tech/Goddard Global Ozone Chemistry Aerosol Radiation and Transport (GOCART) model is used to simulate the atmospheric sulfur cycle. The model uses the assimilated meteorological data from the Goddard Earth Observing System Data Assimilation System (GEOS DAS). Global sulfur budgets from a 6‐year simulation for SO 2 , sulfate, dimethylsulfide (DMS), and methanesulfonic acid (MSA) are presented in this paper. In a normal year without major volcanic perturbations, about 20% of the sulfate precursor emission is from natural sources (biogenic and volcanic), and 80% is anthropogenic; the same sources contribute 33% and 67%, respectively, to the total sulfate burden. A sulfate production efficiency of 0.41–0.42 is estimated in the model, an efficiency which is defined as a ratio of the amount of sulfate produced to the total amount of SO 2 emitted and produced in the atmosphere. This value indicates that less than half of the SO 2 entering the atmosphere contributes to the sulfate production, the rest being removed by dry and wet depositions. In a simulation for 1990 we estimate a total sulfate production of 39 Tg S yr −1 , with 36% and 64% from in‐air and in‐cloud oxidation, respectively, of SO 2 . We also demonstrate that major volcanic eruptions, such as the Mount Pinatubo eruption in 1991, can significantly change the sulfate formation pathways, distributions, abundance, and lifetime. Comparison with other models shows that the parameterizations for wet removal or wet production of sulfate are the most critical factors in determining the burdens of SO 2 and sulfate. Therefore a priority for future research should be to reduce the large uncertainties associated with the wet physical and chemical processes.

We combine global distributions of aerosol loading resulting from transport models for soil dust, sulfate, sea salt, and carbonaceous aerosol. From the aerosol distributions we estimate optical thicknesses and compare them with Sun photometer measurements and satellite retrievals, thereby revealing problems with both model results and comparisons with such measurements. Globally, sulfate, dust, and carbonaceous particles appear to contribute equally to the total aerosol optical thickness. Owing to the different optical properties of different aerosol types, aerosol composition should be taken into consideration for estimating the aerosol climate effect as well as for aerosol retrievals from satellite measurements.

Abstract. We evaluate black carbon (BC) model predictions from the AeroCom model intercomparison project by considering the diversity among year 2000 model simulations and comparing model predictions with available measurements. These model-measurement intercomparisons include BC surface and aircraft concentrations, aerosol absorption optical depth (AAOD) retrievals from AERONET and Ozone Monitoring Instrument (OMI) and BC column estimations based on AERONET. In regions other than Asia, most models are biased high compared to surface concentration measurements. However compared with (column) AAOD or BC burden retreivals, the models are generally biased low. The average ratio of model to retrieved AAOD is less than 0.7 in South American and 0.6 in African biomass burning regions; both of these regions lack surface concentration measurements. In Asia the average model to observed ratio is 0.7 for AAOD and 0.5 for BC surface concentrations. Compared with aircraft measurements over the Americas at latitudes between 0 and 50N, the average model is a factor of 8 larger than observed, and most models exceed the measured BC standard deviation in the mid to upper troposphere. At higher latitudes the average model to aircraft BC ratio is 0.4 and models underestimate the observed BC loading in the lower and middle troposphere associated with springtime Arctic haze. Low model bias for AAOD but overestimation of surface and upper atmospheric BC concentrations at lower latitudes suggests that most models are underestimating BC absorption and should improve estimates for refractive index, particle size, and optical effects of BC coating. Retrieval uncertainties and/or differences with model diagnostic treatment may also contribute to the model-measurement disparity. Largest AeroCom model diversity occurred in northern Eurasia and the remote Arctic, regions influenced by anthropogenic sources. Changing emissions, aging, removal, or optical properties within a single model generated a smaller change in model predictions than the range represented by the full set of AeroCom models. Upper tropospheric concentrations of BC mass from the aircraft measurements are suggested to provide a unique new benchmark to test scavenging and vertical dispersion of BC in global models.

We have implemented a module for tropospheric aerosols (GOCART) online in the NASA Goddard Earth Observing System version 4 model and simulated global aerosol distributions for the period 2000–2006. The new online system offers several advantages over the previous offline version, providing a platform for aerosol data assimilation, aerosol‐chemistry‐climate interaction studies, and short‐range chemical weather forecasting and climate prediction. We introduce as well a methodology for sampling model output consistently with satellite aerosol optical thickness (AOT) retrievals to facilitate model‐satellite comparison. Our results are similar to the offline GOCART model and to the models participating in the AeroCom intercomparison. The simulated AOT has similar seasonal and regional variability and magnitude to Aerosol Robotic Network (AERONET), Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer, and Multiangle Imaging Spectroradiometer observations. The model AOT and Angstrom parameter are consistently low relative to AERONET in biomass‐burning‐dominated regions, where emissions appear to be underestimated, consistent with the results of the offline GOCART model. In contrast, the model AOT is biased high in sulfate‐dominated regions of North America and Europe. Our model‐satellite comparison methodology shows that diurnal variability in aerosol loading is unimportant compared to sampling the model where the satellite has cloud‐free observations, particularly in sulfate‐dominated regions. Simulated sea salt burden and optical thickness are high by a factor of 2–3 relative to other models, and agreement between model and satellite over‐ocean AOT is improved by reducing the model sea salt burden by a factor of 2. The best agreement in both AOT magnitude and variability occurs immediately downwind of the Saharan dust plume.