Abstract 0D organic–inorganic metal halides (OIMHs) provide unprecedented versatility in structures and photoluminescence properties. Here, a series of bluish‐white emissive 0D OIMHs, (TPE‐TPP) 2 Sb 2 Br x Cl 8‐x (x = 1.16 to 8), are prepared by assembling the 1‐triphenylphosphonium‐4‐(1,2,2‐triphenylethenyl)benzene cation (TPE‐TPP) + with antimony halides anions. Based on experimental characterizations and theoretical calculations, the emission of the 0D OIMHs are attributed to the fluorescence of the organic cations with aggregation‐induced emission (AIE) properties. The 0D structure minimized the molecular motion and intermolecular interactions between (TPE‐TPP) + cations, effectively suppressing the non‐radiative recombination processes. Consequently, the photoluminescence quantum efficiency (PLQE) of (TPE‐TPP) 2 Sb 2 Br 1.16 Cl 6.84 is significantly enhanced to 55.4% as compared to the organic salt (TPE‐TPP)Br (20.5%). The PLQE of (TPE‐TPP) 2 Sb 2 Br x Cl 8‐x can also be readily manipulated by halide substitution, due to the competitive processes between non‐radiative recombination on the inorganic moiety and the energy transfer from inorganic to organic. In addition, electrically driven light‐emitting diodes (LEDs) are fabricated based on (TPE‐TPP) 2 Sb 2 Br 1.16 Cl 6.84 emitter, which exhibited bluish‐white emission with a maximum external quantum efficiency (EQE) of 1.1% and luminance of 335 cd m −2 . This is the first report of electrically driven LED based on 0D OIMH with bluish‐white emission.

Abstract Formamidinium‐cesium lead triiodide (FA 1‐x Cs x PbI 3 ) perovskite holds great promise for perovskite solar cells (PSCs) with both high efficiency and stability. However, the defective perovskite surfaces induced by defects and residual tensile strain largely limit the photovoltaic performance of the corresponding devices. Here, the passivation capability of alkylamine‐modified pyridine derivatives for the surface defects of FA 1‐x Cs x PbI 3 perovskite is systematically studied. Among the studied surface passivators, 3‐(2‐aminoethyl)pyridine (3‐PyEA) with the suitable size is demonstrated to be the most effective in reducing surface iodine impurities and defects (V I and I 2 ) through its strong coordination with N pyridine . Additionally, the tail amino group (─NH 2 ) from 3‐PyEA can react with FA + cations to reduce the surface roughness of perovskite films, and the reaction products can also passivate FA vacancies (V FA ), and further strengthen their binding interaction to perovskite surfaces. These merits lead to suppressed nonradiative recombination loss, the release of residual tensile stress for the perovskite films, and a favorable energy‐level alignment at the perovskite/[6,6]‐phenyl‐C 61 ‐butyric acid methyl ester interface. Consequently, the resulting inverted FA 1‐x Cs x PbI 3 PSCs obtain an impressive power conversion efficiency (PCE) of 25.65% (certified 25.45%, certified steady‐state efficiency 25.06%), along with retaining 96.5% of the initial PCE after 1800 h of 1‐sun operation at 55 °C in air.

A series of AIO-type CuI-based hybrid materials consisting of anionic 1D-Cu 4 I 6 2− chains and cationic ligands linked via coordinate bonds have been synthesized. These materials demonstrate highly efficient photoluminescence and radioluminescence.