Abstract Aerosol‐planetary boundary layer (PBL) interactions have been found to enhance air pollution in megacities in China. We show that black carbon (BC) aerosols play the key role in modifying the PBL meteorology and hence enhancing the haze pollution. With model simulations and data analysis from various field observations in December 2013, we demonstrate that BC induces heating in the PBL, particularly in the upper PBL, and the resulting decreased surface heat flux substantially depresses the development of PBL and consequently enhances the occurrences of extreme haze pollution episodes. We define this process as the “dome effect” of BC and suggest an urgent need for reducing BC emissions as an efficient way to mitigate the extreme haze pollution in megacities of China.

To control the spread of the 2019 novel coronavirus (COVID-19), China imposed nationwide restrictions on the movement of its population (lockdown) after the Chinese New Year of 2020, leading to large reductions in economic activities and associated emissions. Despite such large decreases in primary pollution, there were nonetheless several periods of heavy haze pollution in eastern China, raising questions about the well-established relationship between human activities and air quality. Here, using comprehensive measurements and modeling, we show that the haze during the COVID lockdown was driven by enhancements of secondary pollution. In particular, large decreases in NOx emissions from transportation increased ozone and nighttime NO3 radical formation, and these increases in atmospheric oxidizing capacity in turn facilitated the formation of secondary particulate matter. Our results, afforded by the tragic natural experiment of the COVID-19 pandemic, indicate that haze mitigation depends upon a coordinated and balanced strategy for controlling multiple pollutants.

The existence of gas‐phase ammonia (NH 3 ) in the atmosphere and its interaction with other trace chemical species could have a substantial impact on tropospheric chemistry and global climate change. China is a large agricultural country with an enormous animal population, tremendous nitrogen fertilizer consumption and, consequently, a large emission of NH 3 . Despite the importance of NH 3 in the global nitrogen (N) cycle, considerable inaccuracies and uncertainty exist regarding its emission in China. In this study, a comprehensive NH 3 emission inventory was compiled for China on a 1 km × 1 km grid, which is suitable for input to atmospheric models. We attempted to estimate NH 3 emissions accurately by taking into consideration as many native experiment results as possible and parameterizing the emission factors (EFs) by the ambient temperature, soil acidity and other factors. The total NH 3 emission in China was approximately 9.8 Tg in 2006. The emission sources considered included livestock excreta (5.3 Tg), fertilizer application (3.2 Tg), agricultural soil (0.2 Tg), nitrogen‐fixing plants (0.05 Tg), crop residue compost (0.3 Tg), biomass burning (0.1 Tg), urine from rural populations (0.2 Tg), chemical industry (0.2 Tg), waste disposal (0.1 Tg) and traffic (0.1 Tg). The regions with the highest emission rates are located in Central and Southwest China. Seasonally, the peak ammonia emissions occur in spring and summer.

Significance Atmospheric ammonia plays important roles in fine particle pollution, acid rain, and nitrogen deposition. China, known as the world’s top emitter of gaseous ammonia, plans to control ammonia emissions to mitigate the haze pollution that has recently emerged. However, the complex side effects are still unclear. By integrating a chemical transport model, nationwide measurements, and a sophisticated ammonia emission model, we find that ammonia emission control would significantly aggravate acid rain pollution, thereby offsetting the benefit from reduced fine particle pollution and nitrogen deposition. Our work suggests that region-specific ammonia-control strategies provide a more rational and effective way to achieve the dual benefits of protecting human and ecosystem health in China.

During the past five years, China has witnessed a rapid drop of nitrogen oxides (NOx) owing to the wildly-applied rigorous emission control strategies across the country. However, ozone (O3) pollution was found to steadily deteriorate in most part of eastern China, especially in developed regions such as Jing-Jin-Ji (JJJ), Yangtze River Delta region (YRD) and Pearl River Delta region (PRD). To shed more light on current O3 pollution and its responses to precursor emissions, we integrate satellite retrievals, ground-based measurements together with regional numerical simulation in this study. It is indicated by multiple sets of observational data that NOx in eastern China has declined more than 25% from 2012 to 2016. Based on chemical transport modeling, we find that O3 formation in eastern China has changed from volatile organic compounds (VOCs) sensitive regime to the mixed sensitive regime due to NOx reductions, substantially contributing to the recent increasing trend in urban O3. In addition, such transitions tend to bring about an ~1-1.5 h earlier peak of net O3 formation rate. We further studied the O3 precursors relationships by conducting tens of sensitivity simulations to explore potential ways for effective O3 mitigation. It is suggested that the past control measures that only focused on NOx may not work or even aggravate O3 pollution in the city clusters. In practice, O3 pollution in the three regions is expected to be effectively mitigated only when the reduction ratio of VOCs/NOx is greater than 2:1, indicating VOCs-targeted control is a more practical and feasible way.

GRASP (Generalized Retrieval of Aerosol and Surface Properties) is the first unified algorithm to be developed for characterizing atmospheric properties gathered from a variety of remote sensing observations (an introductory video is available elsewhere1). GRASP is based on a recent algorithm2 created to improve aerosol retrieval from the French Space Agency’s PARASOL3 imager over bright surfaces like deserts where high surface reflectance dwarfs the signal from aerosols. Moreover, GRASP relies on the heritage of retrieval advances4–7 implemented for AERONET,8 a worldwide network of over 200 radiometer sites that generate the data used to validate nearly all satellite observations of atmospheric aerosols. The AERONET retrievals derive detailed aerosol properties,6 including absorption, providing information of vital importance for reducing uncertainty in assessments of climate change. GRASP is based on several generalization principles with the idea of developing a scientifically rigorous, versatile, practically efficient, transparent, and accessible algorithm. There are two main independent modules. The first, numerical inversion, includes general mathematical operations not related to the particular physical nature of the inverted data (in this case, remote sensing observations). The second module, the forward model, was developed to simulate various atmospheric remote sensing observations. Numerical inversion is implemented as a statistically optimized fitting of observations following the multi-term least squares method (LSM) strategy, which combines9 the advantages of a variety of approaches and provides transparency and flexibility in developing algorithms that invert passive and/or active observations and derive several groups of Figure 1. Diagram illustrating the principle of combined synergetic processing of complementary observations using a multi-pixel2 retrieval approach. CALIPSO is a joint lidar mission of NASA and the French Space Agency, which also manages the PARASOL imager. AERONET is a worldwide network of radiometer sites.

Abstract. Ammonia (NH3) can interact in the atmosphere with other trace chemical species, which can lead to detrimental environmental consequences, such as the formation of fine particulates and ultimately global climate change. China is a major agricultural country, and livestock numbers and nitrogen fertilizer use have increased drastically since 1978, following the rapid economic and industrial development experienced by the country. In this study, comprehensive NH3 emissions inventories were compiled for China for 1980–2012. In a previous study, we parameterized emissions factors (EFs) considering ambient temperature, soil acidity, and the method and rate of fertilizer application. In this study, we refined these EFs by adding the effects of wind speed and new data from field experiments of NH3 flux in cropland in northern China. We found that total NH3 emissions in China increased from 5.9 to 11.1 Tg from 1980 to 1996, and then decreased to 9.7 Tg in 2012. The two major contributors were livestock manure and synthetic fertilizer application, which contributed 80–90 % of the total emissions. Emissions from livestock manure rose from 2.86 Tg (1980) to 6.16 Tg (2005), and then decreased to 5.0 Tg (2012); beef cattle were the largest source followed by laying hens and pigs. The remarkable downward trend in livestock emissions that occurred in 2007 was attributed to a decrease in the numbers of various livestock animals, including beef cattle, goats, and sheep. Meanwhile, emissions from synthetic fertilizer ranged from 2.1 Tg (1980) to 4.7 Tg (1996), and then declined to 2.8 Tg (2012). Urea and ammonium bicarbonate (ABC) dominated this category of emissions, and a decline in ABC application led to the decrease in emissions that took place from the mid-1990s onwards. High emissions were concentrated in eastern and southwestern China. Seasonally, peak NH3 emissions occurred in spring and summer. The inventories had a monthly temporal resolution and a spatial resolution of 1000 m, and thus are suitable for global and regional air-quality modeling.

Abstract Atmospheric aerosols have been found to influence the development of planetary boundary layer (PBL) and hence to enhance haze pollution in megacities. Previous works on aerosol‐PBL interaction were mainly based on model simulation for short‐term cases; so far, there is a lack of long‐term observational evidences. In this study, based on multiyear measurements and reanalysis meteorological data, we give observational evidences on aerosol‐PBL interaction and its impact on pollution aggravation. We found a significant heating in upper PBL with maximum temperature change about 0.7 °C on average and a substantial dimming near surface with a mean temperature drop of −2.2 °C under polluted condition. By integrating Eulerian forward simulation and Lagrangian backward trajectory calculation, we demonstrated that the atmospheric heating was mainly induced by light‐absorbing aerosols like black carbon. Then an index representing such effect was proposed, which could well characterize aerosol‐PBL interaction and its impact on air pollution.