ResearchHub Text Logo
Home
Live
new
RH Journal
ResearchCoin
Grants
Funding
Browse
Journals
Hubs
Tools
Lab Notebook
Beta
Reference Manager
Resources
Verify IdentityVerified
CommunitySupportAbout
TermsPrivacyIssuesDocs
Author
RH Logo
RH LogoRH Logo
GD
Goran Dražić
Author with expertise in Electrocatalysis for Energy Conversion
Achievements
Cited Author
Open Access Advocate
Key Stats
Upvotes received:
0
Publications:
12
(75% Open Access)
Cited by:
1,688
h-index:
53
/
i10-index:
223
Reputation
Biology
< 1%
Chemistry
< 1%
Economics
< 1%
Show more
How is this calculated?
Overview
Publications
12
Peer Reviews
Comments
Grants
Publications
0

Identification of durable and non-durable FeNx sites in Fe–N–C materials for proton exchange membrane fuel cells

Jingkun Li et al.Dec 7, 2020
While Fe–N–C materials are a promising alternative to platinum for catalysing the oxygen reduction reaction in acidic polymer fuel cells, limited understanding of their operando degradation restricts rational approaches towards improved durability. Here we show that Fe–N–C catalysts initially comprising two distinct FeNx sites (S1 and S2) degrade via the transformation of S1 into iron oxides while the structure and number of S2 were unmodified. Structure–activity correlations drawn from end-of-test 57Fe Mössbauer spectroscopy reveal that both sites initially contribute to the oxygen reduction reaction activity but only S2 substantially contributes after 50 h of operation. From in situ 57Fe Mössbauer spectroscopy in inert gas coupled to calculations of the Mössbauer signature of FeNx moieties in different electronic states, we identify S1 to be a high-spin FeN4C12 moiety and S2 a low- or intermediate-spin FeN4C10 moiety. These insights lay the groundwork for rational approaches towards Fe–N–C cathodes with improved durability in acidic fuel cells. Fe–N–C materials are a promising alternative to platinum for catalysing the oxygen reduction reaction in acidic polymer fuel cells. Now, a 57Fe Mössbauer study reveals that while these catalysts initially comprise two distinct FeNx sites, a high-spin FeN4C12 and a low- or intermediate-spin FeN4C10, only the latter is durable in operating conditions.
Organic Chemistry
Electrochemistry
0
Paper
Organic Chemistry
Citation451
0
Save
0
0

High loading of single atomic iron sites in Fe–NC oxygen reduction catalysts for proton exchange membrane fuel cells

Asad Mehmood et al.Apr 25, 2022
Non-precious iron-based catalysts (Fe–NCs) require high active site density to meet the performance targets as cathode catalysts in proton exchange membrane fuel cells. Site density is generally limited to that achieved at a 1–3 wt%(Fe) loading due to the undesired formation of iron-containing nanoparticles at higher loadings. Here we show that by preforming a carbon–nitrogen matrix using a sacrificial metal (Zn) in the initial synthesis step and then exchanging iron into this preformed matrix we achieve 7 wt% iron coordinated solely as single-atom Fe–N4 sites, as identified by 57Fe cryogenic Mössbauer spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy. Site density values measured by in situ nitrite stripping and ex situ CO chemisorption methods are 4.7 × 1019 and 7.8 × 1019 sites g−1, with a turnover frequency of 5.4 electrons sites−1 s−1 at 0.80 V in a 0.5 M H2SO4 electrolyte. The catalyst delivers an excellent proton exchange membrane fuel cell performance with current densities of 41.3 mA cm−2 at 0.90 ViR-free using H2–O2 and 145 mA cm−2 at 0.80 V (199 mA cm−2 at 0.80 ViR-free) using H2–air. Single-atom catalysts consisting of isolated iron sites on a nitrogen-doped carbon matrix (Fe–N–C) are very promising cathode catalysts for proton exchange membrane fuel cells (PEMFC), but it is challenging to achieve a high density of single iron sites. Now, a synthetic approach is introduced to afford high-density Fe–N–C catalysts with a high PEMFC performance.
Organic Chemistry
Catalysis
0
Paper
Organic Chemistry
Citation344
0
Save
0
0
0

Growth of KNbO3 Single Crystals by the Flux Method Using KBO2 as a Flux

Thanh Doan et al.May 30, 2024
KNbO3 single crystals are grown by the self-flux method using K2CO3 as a flux, but often suffer from discolouration. In this work, KNbO3 single crystals were grown by the flux method using KBO2 as a flux. KNbO3 powder was prepared by the solid-state reaction of K2CO3 and Nb2O5. KBO2 was fabricated by the reaction of K2B4O7·4H2O and K2CO3. Single crystals of KNbO3 were grown in a Pt crucible and the structure and dielectric properties of the single crystals were investigated. X-ray diffraction showed the KNbO3 single crystals to have an orthorhombic Cmm2 perovskite unit cell at room temperature. The existence of ferroelastic domains was revealed by transmission electron microscopy. Electron probe microanalysis showed the single crystals to be stoichiometric and contain small amounts of B. Differential thermal analysis, Raman scattering and impedance spectroscopy were used to study the phase transitions. KBO2 may be a suitable flux for the growth of KNbO3 single crystals.
Materials Chemistry
Electrical And Electronic Engineering
0
Paper
Materials Chemistry
Citation2
0
Save
0

Innovative microkinetic modelling-supported structure–activity analysis of Ni/ZSM-5 during vapor-phase hydrogenation of levulinic acid

Hue-Tong Vu et al.Jul 1, 2024
The study examines Ni/ZSM-5 catalysts in vapor phase hydrogenation of levulinic acid (LA) under continuous flow conditions (ambient pressure, 210–250 °C). Advanced characterization revealed the interplay between Al and Ni. This was further reinforced by new approach of microkinetic modeling, which demonstrates a pioneering work on mathematical description of pulse H2 sorption, TPD kinetics, DRIFT-supported determination of sorption energy barriers and (de)sorption kinetics. The Ni/ZSM-5 (3.7 wt.% Ni, Si/Al = 28) emerged as the optimal choice for obtaining γ-valerolactone (GVL) as the desired product. Al-rich catalysts with high acid site amounts and low metallic Ni active site concentrations favored esterification, reducing hydrogenation activity, and impeding further hydrogenation of GVL to pentanoic/valeric acid (PA). To enhance PA formation, Ni/ZSM-5 (4 wt.% Ni, Si/Al = 750) with a high Si/Al ratio, was identified as crucial. The combination of described experiments and modelling is demonstrated beneficial for insightful investigation of the structure–activity relationship of Ni/ZSM-5 or any other mono/bi-functional catalysts.
Mechanical Engineering
Organic Chemistry
0
Paper
Mechanical Engineering
Citation2
0
Save
0

Hydrogen gas sensing properties of mechanochemically dispersed platinum on α -Fe 2 O
Monika Šoltić et al.May 31, 2024
We investigated the H2 sensing performance of pure α-Fe2O3 and Pt/α-Fe2O3 samples, where platinum was mechanochemically dispersed on reducible α-Fe2O3 supports by ball miling, at concentrations of 1, 3, 5 and 10 mol%. The hematite nature of the supports was confirmed by Mössbauer spectroscopy. Raman spectroscopy reveals signature lines of hematite as well as "forbidden" longitudinal optical modes indicating stress-induced asymmetry. Scanning and transmission electron micrographs show nanometer-sized Pt dots dispersed on loosely aggregated α-Fe2O3 crystallites with a diameter of ⪆ 50 nm. Pt/α-Fe2O3 powder was suspended in ethanol and drop-cast onto glass substrates with interdigitated electrodes. The samples were exposed to H2 concentrations from 0 – 500 ppm at different temperatures from 293 K to 553 K. The electrical resistance of the samples with Pt decreased with increasing H2 concentration even at room temperature, indicating sensitivity to H2. The sensitivity and response time improved significantly at higher temperatures. The response and response time at 100 ppm H2 ranged from ∼-10% and ⪆75 s at 298 K to ∼-50% and ∼5 s at 553 K. No dependence of the sensitivity on the Pt loading was observed, but a Pt loading of at least 1 mol% is essential for the sensors to function. The behavior of the sensors suggests a reversible sensing mechanism based on the Pt-mediated interaction of H2 with adsorbed oxygen. These results indicate a possible use of Pt/α-Fe2O3 as a sensor for H2 with a linear response at concentrations of 0–100 ppm and encourage further research.

Organic Chemistry
Electrical And Electronic Engineering
0
Paper
Organic Chemistry
Electrical And Electronic Engineering
0
Save
0
0

Super-low friction and wear in steel contacts enabled by tribo-induced structural degradation of graphene quantum dots

Irfan Nadeem et al.Jun 1, 2024
Reducing friction is a promising strategy to decrease material losses and energy consumption in industrial systems. However, in aqueous-lubricated steel contacts, the contact pressure rarely exceeds 50 MPa during super-low friction due to excessive wear. This work demonstrates that even in steel/steel contacts, by combining graphene quantum dots (GQDs) with aqueous glycerol, it is possible to maintain super-low friction (µ ≈ 0.012) under a contact pressure as high as 316.5 MPa. Moreover the use of GQDs improved the wear performance by 98 % compared to pure aqueous glycerol due to the formation of a tribochemical film, resulting from the electrostatic adsorption of GQDs on the positively charged sites on the worn surface. In particular, the exfoliation of graphene sheets within GQDs, the shearing of graphene layers inside the GQDs, and the OH–OH repulsion between the asperities shortens the running-in period and consequently reduces the friction and wear. At the same time, the formation of a chemically adsorbed tribofilm containing friction-induced structurally degraded GQDs protects the surface from wear and facilitates the maintenance of super-low friction at high contact pressures by improving the load-carrying capacity. This study suggests that green nano-lubricants based on GQDs have immense potential in sustainable engineering.
Mechanical Engineering
Materials Chemistry
0
Paper
Mechanical Engineering
Materials Chemistry
0
Save
Load More