Functional polymeric microparticles with typical sizes of 1-1000 μm have received considerable attention for many applications. Especially in biomedical fields, polymeric microparticles with advanced functions such as targeted delivery, controlled encapsulation, or "capture and release" show great importance as delivery systems for active molecules and drugs, as imaging agents for analytics and diagnostics, as microreactors for confined bioreactions, and more. Generally, the functions of these microparticles rely on both their structures and the properties of their component materials. Thus, creating unique structures from functional materials provides an important strategy for developing advanced functional polymeric microparticles. Several methods, such as dispersion polymerization, precipitation polymerization, copolymer self-assembly, and phase-separated polymer precipitation can be used to make functional microparticles, but each has limitations, for example, their limited control over the particle size and structure. Using emulsions as templates, however, allows precise control over the size, shape, composition, and structure of the resulting microparticles by tuning those of the emulsions via specific emulsification techniques. Microfluidic methods offer excellent control of emulsion droplets, thereby providing a powerful platform for continuous, reproducible, scalable production of polymeric microparticles with unprecedented control over their monodispersity, structures, and compositions. This approach provides broad opportunities for producing polymeric microparticles with novel structure-property combinations and elaborately designed functions. In this Account, we highlight recent efforts in microfluidic fabrication of advanced polymeric microparticles with well-designed functions for potential biomedical applications, and we describe the development of microfluidic techniques for producing monodisperse and versatile emulsion templates. We begin by describing microparticles made from single emulsions and then describe those from complex multiple emulsions, showing how the resulting microparticles combine novel structures and material properties to achieve their advanced functions. Monodisperse emulsions enable production of highly uniform microparticles of desired sizes to achieve programmed release rates and passive targeting for drug delivery and diagnostic imaging. Phase-separated multiple emulsions allow combination of a variety of functional materials to generate compartmental microparticles including hollow, core-shell, multicore-shell, and hole-shell structures for controlled encapsulation and release, selective capture, and confined bioreaction. We envision that the versatility of microfluidics for microparticle synthesis could open new frontiers and provide promising and exciting opportunities for fabricating new functional microparticles with broad implications for myriad fields.

A novel reduced graphene oxide/poly(2-acrylamido-2-methylpropanesulfonic acid-co-acrylamide) (rGO/poly(AMPS-co-AAm)) nanocomposite hydrogel that possesses excellent electro-response and mechanical properties has been successfully developed. The rGO nanosheets that homogeneously dispersed in the hydrogels could provide prominent conductive platforms for promoting the ion transport inside the hydrogels to generate significant osmotic pressure between the outside and inside of such nanocomposite hydrogels. Thus, the electro-responsive rate and degree of the hydrogel for both deswelling and bending performances become rapid and remarkable. Moreover, the enhanced mechanical properties including both the tensile strength and compressive strength of rGO/poly(AMPS-co-AAm) hydrogels are improved by the hydrogen-bond interactions between the rGO nanosheets and polymer chains, which could dissipate the strain energy in the polymeric networks of the hydrogels. The proposed rGO/poly(AMPS-co-AAm) nanocomposite hydrogels with improved mechanical properties exhibit rapid, significant, and reversible electro-response, which show great potential for developing remotely controlled electro-responsive hydrogel systems, such as smart actuators and soft manipulators.

Hydrogels play an important role in the design and fabrication of wearable sensors with outstanding flexibility, high sensitivity and versatility. Since hydrogels lose and absorb water during changes in humidity and temperature, it is critical and challenging to obtain hydrogels that function properly under different environmental conditions. Herein, a dual network hydrogel based on tannic acid (TA) reinforced polyacrylamide (PAM) and sodium carboxymethylcellulose (CMC) was constructed, while the introduction of the green solvents Solketal and LiCl endowed the hydrogel with greater possibilities for further modification to improve the water content and consistency of the mechanical properties over 30-90 % RH. This composite hydrogel (PTSL) has long-term stability, excellent mechanical strength, and freezing resistance. As strain sensors, they are linear over the entire strain range (R

The defect regulation and p-n heterojunction of composites have gained significant attention due to their potential applications. Nitrogen (N) as doping heteroatoms and perylene-3,4,9,10-tetracarboximide (PDINH) as an appropriate n-type semiconductor were innovatively and reasonably selected to enhance the photocatalytic performance of pristine p-type cuprous oxide (Cu2O). In this study, the defect regulation of N doping (1) achieved the small-size effect of Cu2O, (2) optimized the electron features, and (3) improved the kinetics of reactive oxygen species. The p-n heterojunction with PDINH was developed to sharply improve the light utilization of Cu2O, from the UV region to the near-infrared region. As expected, the optimized Cu2NxO1–x/PDINH (x = 0.02) exhibited excellent long-term photocatalytic antibacterial activities, with antibacterial rates exceeding 91% against Staphylococcus aureus and Pseudomonas aeruginosa. Defect regulation and p-n heterojunction of Cu2O-based composites thus provide a great deal of potential for future advancements in photocatalysis.

Intracellular bacteria can evade the attack of the immune system and the bactericidal effects of most antibiotics due to the protective effect of the host cells. Herein, inspired by the stimuli-responsive behaviors of biological ion channels, a kind of synergistic cascade potassium ion (K+)-responsive nanoparticles gated with K+-responsive polymers is ingeniously designed to target intracellular bacteria and then control drug release. Due to the cooperative interaction of host–guest complexation and conformational transition of K+-responsive polymers, the grafted gates based on these polymers could recognize high K+ concentration to reverse the negatively charged nanoparticles into positively charged ones for targeting bacteria and subsequently inducing a switch from the hydrophobic shrinking "off" state to the hydrophilic stretching "on" state for drug release. The K+-responsive nanoparticles can effectively load antibiotics and be endocytosed into the infected cells, and K+-responsive gates can be actuated by a high intracellular K+ concentration. With the efficient synergistic cascade strategy, these K+-responsive nanocarriers can deliver antibiotics to the subcellular region where intracellular bacteria reside and show superior elimination efficiencies in vitro and in vivo than the free drug in delivering vancomycin. The K+-responsive nanocarriers are expected to improve the bioavailability of drugs and enhance their antibacterial efficacy.

Wearable electronics based on conductive hydrogels (CHs) offer remarkable flexibility, conductivity, and versatility. However, the flexibility, adhesiveness, and conductivity of traditional CHs deteriorate when they freeze, thereby limiting their utility in challenging environments. In this work, we introduce a PHEA-NaSS/G hydrogel that can be conveniently fabricated into a freeze-resistant conductive hydrogel by weakening the hydrogen bonds between water molecules. This is achieved through the synergistic interaction between the charged polar end group (-SO

The role of facile curcumin dispersion and its hydrophobic complexation onto GLP, in the form of shell (GLPC-E), core (GLPE-C) and with synergy (GLP-ECE), on the protein interfacial and emulsion stabilization was investigated. Turbiscan instability index, microrheological elasticity, viscosity and solid-liquid balance values showed that the O/W emulsion stability was in the order of GLP-E < GLPC-E < GLPE-C < GLP-ECE. GLP-ECE also gave the most reduced D [4, 3] (8.11 ± 0.14 μm) with lowest indexes of flocculation (2.80 ± 0.05 %) and coalescence (2.83 ± 0.10 %) at day 5. Interfacial shear rheology suggested the GLP-curcumin complexation fortified the GLP interfacial gelling and then the efficiency as steric stabilizer, especially of core-shell complexation (14.2 mN/m) that showed the most sufficient in-plane protein interaction against strain. Dilatational elasticity and desorption observation revealed the synergistic curcumin complexation facilitated GLP unfolding and macromolecular association at O/W interface, as was also verified from SEM image and surface hydrophobicity (from 36.23 to 76.04). Overall, this study firstly reported the facile curcumin bi-physic dispersion and GLP complexation in improving the emulsion stabilizing efficiency of the protein by advancing its interfacial stabilization.