Abstract Crystalline solids exhibiting inherently low lattice thermal conductivity (κL) are of great importance in applications such as thermoelectrics and thermal barrier coatings. However, κL cannot be arbitrarily low, and is limited by the minimum thermal conductivity related to phonon dispersions. In this work, we report the liquid-like thermal transport in a well-ordered crystalline CsAg5Te3, which exhibits an extremely low κL value of about 0.18 Wm−1K−1. On the basis of first-principles calculations and inelastic neutron scattering measurements, we find that there are lots of low-lying optical phonon modes at ∼3.1 meV hosting the avoided-crossing behavior with acoustic phonons. These strongly localized modes are accompanied by weakly bound rattling Ag atoms with thermally induced large amplitudes of vibrations. Using the two-channel model, we demonstrate that coupling of the particle-like phonon modes and the heat-carrying wave-like phonons is essential for understanding the low κL, which is heavily deviated from the 1/T temperature dependence of the standard Peierls theory. In addition, our analysis indicates that the soft structural framework with liquid-like motions of the fluctuating Ag atoms is the underlying cause that leads to the suppression of the heat conduction in CsAg5Te3. These factors synergistically account for the ultralow κL value. Our results demonstrate that the liquid-like heat transfer could indeed exist in a well-ordered crystal.

Abstract This study re-evaluates the theoretical approach to analyzing inelastic neutron spectra of hydrogen-containing metals and intermetallic compounds. Previously, these analyses utilized hydrogen quantum nuclear states, modeled as solutions to the Schrödinger equation. The potential surfaces in these models were approximated from the total energies derived from first-principles electronic structure calculations. The current study improves upon this method by employing more efficient and accurate treatments for sampling the potential surface. It utilizes symmetrically irreducible sampling points arranged on densely populated mesh grids for the first-principles calculations. A comparative analysis of the theoretical predictions with experimental spectra for hydrides of Ti 2 Sb and Ti 3 Sb, as well as a LaNi 5 hydrogen primary solid solution, demonstrates that this approach is promising for elucidating the unknown local environments of hydrogen atoms in systems where the approximate potential well describes the hydrogen quantum states.