Premixed piloted jet flames are an ideal generic configuration to examine the impact of turbulence on thermo-chemical states for staged-combustion systems, like rich-quench-lean technologies, which have been proposed for ammonia combustion to minimize emissions. The current study aims to gain fundamental insights on the internal scalar structure of such premixed and rich-lean stratified ammonia-hydrogen flames. Turbulent premixed NH3/H2/N2-air jet flames, stabilized by a large, lean pilot flame (ϕ = 0.57), were investigated over a range of lean to rich global equivalence ratios (ϕglobal = 0.8, 1.2, and 1.6), employing simultaneous 1D Raman/Rayleigh spectroscopy with a novel calibration approach for NH3. The quantitative scalar data of instantaneous flame structures and thermo-chemical states are analyzed with emphasis on the NH3–H2 interaction and its effects on differential diffusion. In the transition from lean to rich jet flames, the spatial flame structures reveal the presence of residual H2 in the products, while a significant minimization of the NH3 slip is observed. The remaining H2 undergoes turbulent mixing with the hot exhaust gas causing additional heat release and elevated temperatures compared to 1D adiabatic flame simulations. The local oxygen concentration is found to be a determining factor in the interaction between thermal cracking and oxidation of NH3. Due to the formation of H2 as a result of NH3 cracking on the one hand and the oxidation reactions and diffusion of H2 on the other hand, a relatively high H2 concentration is still observed at relatively high temperatures despite the presence of O2. This interplay between in situ cracking, diffusion, turbulent mixing, and oxidation reactions leads to a zone of stratified combustion, so that overall a two-stage combustion characteristic is observed, showing premixed combustion primarily within the jet flow and stratified combustion in the mixing zone with the pilot exhaust gas.

As the urgency for decarbonization of economies around the world is becoming more pressing, green energy carriers synthesized with renewable energy are emerging as tradable commodities for connecting regions with abundant renewable energy to those with high energy demand. Among the various options, metals – especially iron – have been identified by the scientific community as promising green fuels due to their high volumetric energy densities. However, there persists a gap in comprehensive thermodynamic analyses despite the growing interest. This study provides a rigorous thermodynamic assessment of an iron-based circular energy economy for carbon-free power supply. The circular system encompasses the storage of renewable energy through the thermochemical reduction of iron oxide powder to metallic iron powder, intermediate storage, energy release in iron-fired power plants via thermochemical oxidation of the iron powder, and long-distance inter-regional transport. Each sub-process of the iron-based energy cycle is described and evaluated using comprehensive thermodynamic models, addressing technical implications and thermodynamic limitations. Two technological options for the hydrogen direct reduction of iron oxides – namely, the shaft furnace and the flash reactor hydrogen direct reduction – are compared. The thermodynamic assessments reveal that the flash reactor is superior to the shaft furnace concept, primarily due to the elimination of additional process steps for particle size adjustments. Moreover, the study underscores the feasibility of iron-fired power plants as a means to retrofit and decarbonize existing coal-fired power plants. The analysis shows that iron-fired power plants attain higher efficiency levels than coal-fired power plants, even under non-ideal conditions. Regarding transport, industrial practices and regulations for handling iron and its oxides are well established globally, providing further confidence in the feasibility of the approach. The findings indicate that integrating an iron-based circular energy economy with the repurposing of existing infrastructure presents a compelling option. This approach effectively addresses the temporal and spatial mismatch between energy demand and supply serving as a critical enabler for renewable energy transport and long-term storage, which is essential for a successful energy transition.

Abstract Polyhedral Bunsen flames, induced by hydrodynamic and thermo-diffusive instabilities, are characterized by periodic trough and cusp cellular structures along the conical flame front. In this study, the effects of flow velocity, hydrogen content, and equivalence ratio on the internal cellular structure of premixed fuel-lean hydrogen/methane/air polyhedral flames are experimentally investigated. A high-spatial-resolution one-dimensional Raman/Rayleigh scattering system is employed to measure the internal scalar structures of polyhedral flames in troughs and cusps. Planar laser-induced fluorescence of hydroxyl radicals and chemiluminescence imaging measurements are used to quantify the flame front morphology. In the experiments, stationary polyhedral flames with varying flow velocities from 1.65 to 2.50 m/s, hydrogen contents from 50 to 83%, and equivalence ratios from 0.53 to 0.64 are selected and measured. The results indicate that the positively curved troughs exhibit significantly higher hydrogen mole fractions and local equivalence ratios compared to the negatively curved cusps, due to the respective focusing/defocusing effect of trough/cusp structure on highly diffusive hydrogen. The hydrogen mole fraction and local equivalence ratio differences between troughs and cusps are first increased and then decreased with increasing measurement height from 5 to 13 mm, due to the three-dimensional effect of the flame front. With increasing flow velocity from 1.65 to 2.50 m/s, the hydrogen mole fraction and local equivalence ratio differences between troughs and cusps decrease, which is attributed to the overall decreasing curvatures in troughs and cusps due to the decreased residence time and increased velocity-induced strain. With increasing hydrogen content from 50 to 83%, the hydrogen mole fraction and local equivalence ratio differences between troughs and cusps are amplified, due to the enhanced effects of the flame front curvature and the differential diffusion of hydrogen. With increasing equivalence ratio from 0.53 to 0.64, a clear increasing trend in hydrogen mole fraction and equivalence ratio differences between troughs and cusps is observed at constant flow velocity condition, which is a trade-off result between increasing effective Lewis number and increasing curvatures in troughs and cusps.

The thermal flame structure (i.e., the temperature distribution in the preheat and reaction zones) is a core element that describes fundamental flame behavior and chemical reactions. This work utilizes a suite of laser diagnostics to capture the consequential changes of the laminar flame structure resulting from wall heat transfer during premixed flame-wall interactions. Hybrid (fs/ps) rotational coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (HRCARS) is used to measure 1D spatially-resolved gas temperature (Tgas) and its gradients throughout the flame. OH laser induced fluorescence (LIF) is used to measure the flame distribution, and phosphor thermometry (PT) is used to measure wall temperature. HRCARS coupled with OH-LIF provides a representative flame temperature (Tflame,OH), while HRCARS coupled with PT measures the wall heat flux (Qwall). Measurements are performed in a side-wall quenching burner operating with a lean premixed mixture CH4-air of Φ = 0.83 under laminar conditions. When the flame is farther than 1 mm from the wall, the flame structure is qualitatively similar to an adiabatic flame with the maximum temperature gradient (∇Tmax) in the preheat zone occurring at 1000 K. As the preheat zone reaches the wall, heat loss reduces ∇Tmax in the preheat zone to a minimum, at which point the location of ∇Tmax decouples from its established 1000 K temperature and approaches the wall where lower Tgas resides. ∇Tmax undergoes dynamic changes, but remains attached to the wall until quenching. As ∇Tmax reaches a minimum, Tflame,OH undergoes a non-linear decrease from 1750 K to 1400 K before the flame quenches. Normalized quantities are presented alongside non-dimensional heat flux, where a 30 % decrease in ∇Tmax occurs at Qwall/QΣ = 0.2, followed by a 15 % decrease in Tflame,OH as Qwall/QΣ reaches 0.25. Findings report the modified thermal flame features that describe the stages of flame weakening that lead to flame quenching.

The synthetic fuel oxymethylene ether (OME) is sulfur‐free, and its combustion forms negligible amounts of soot. This results in reduced ageing requirements and can enable the development of cost‐efficient catalyst technologies for OME exhaust aftertreatment. This work focuses on the catalytic oxidation of formaldehyde (HCHO), which is increasingly formed during the combustion of C1‐based fuels such as OME, methanol, or CH4. The oxidation of HCHO on Pt/Al2O3 is inhibited by CO, so that in real exhaust containing CO and NO, full conversion of HCHO is only observed at ~ 200 °C. The main discovery of this paper is that on Pt/ceria the oxidation of HCHO is not inhibited by CO, so that full conversion of HCHO is achieved already at ~100 °C even in the presence of CO. To demonstrate the performance of the new catalyst under realistic operating conditions, a dynamic HCHO dosing unit was developed, allowing to reproduce transient vehicle driving cycles on a lab‐scale test rig. Using this novel setup, the Pt/ceria catalyst shows virtually full conversion of HCHO (99,8%) and CO (98,5%) over an OME cold‐start driving cycle, where the conventional Pt/Al2O3 oxidation catalyst with four‐times higher Pt loading shows only 81% and 62% conversion, respectively