Abstract Soft robots adapt to complex environments for autonomous locomotion, manipulation, and perception are attractive for robot‐environment interactions. Strategies to reconcile environment‐triggered actuation and self‐powered sensing responses to different stimuli remain challenging. By tuning the in situ vapor phase solvent exchange effect in continuous electrospinning, an asymmetric highly‐aligned all‐fiber membrane (HAFM) with a hierarchical “grape‐like” nanosphere‐assembled microfiber structure (specific surface area of 13.6 m 2 g −1 ) and excellent mechanical toughness (tensile stress of 5.5 MPa, and fracture toughness of 798 KJ m −3 ) is developed, which shows efficient asymmetric actuation to both photothermal and humidity stimuli. The HAFM consists of a metal‐organic framework (MOF)‐enhanced moisture‐responsive layer and an MXene‐improved photothermal‐responsive layer, which achieves substantial actuation with a bending curvature up to ≈7.23 cm −1 and a fast response of 0.60 cm −1 s −1 . By tailoring the fiber alignment and bi‐layer thickness ratio, different types of micromanipulators, automatic walking robots, and plant robots with programmable structures are demonstrated, which are realized for self‐powered information perception of material type, object moisture, and temperature by integrating the autonomous triboelectric effect induced by photothermal‐moisture actuation. This work presents fiber materials with programable hierarchical asymmetries and inspires a common strategy for self‐powered organism‐interface robots to interact with complex environments.

Anode-free batteries have gained significant attention due to their high energy density and low cost. Stack pressure is a key factor determining Li deposition morphology and, hence, Coulombic efficiency and cycle life in anode-free batteries. However, how the pressure uniformity affects the Li deposition process is poorly understood. Here we develop an ampere-hour-level anode-free pouch cell with a high energy density of 415 Wh/kg by directly integrating a LiCoO2 cathode and a Cu foil anode. We find that a nearly 3 times higher Li deposition density can be enabled by a high pressure, while overcharge occurs if the pressure is not uniform. Using an additional soft layer to disperse the pressure, the Li deposition has been further densified and the overcharge phenomenon can be lessened. Therefore, the anode-free pouch cell (2.22 Ah) can deliver a capacity retention rate of 70% after 100 cycles. We expect our observation can be transferred to practical Li metal batteries as well.

ABSTRACT Despite the extraordinary success has been achieved in metal catalyst‐promoted stereoselective ring‐opening polymerization (ROP) of rac‐lactide (rac‐LA), well‐controlled stereoselective rac‐LA ROP by organic catalyst still remains a scientific challenge. In this study, we showcase the remarkable ability of the phosphazene base 2,2,4,4,6,6‐hexa(tetramethyl‐guanidyl)‐1,3,5,2λ 5 ,4λ 5 ,6λ 5 ‐cyclictri(phosphazene) (HTGCP) to facilitate the stereoselective ROP of rac‐LA at low temperatures, yielding isotactic stereoblock poly (lactic acid) (PLA) with a stereoselectivity index ( P m ) up to 0.86. Furthermore, by harnessing the synergy between HTGCP and a (thio)urea, both high stereoselectivity ( P m up to 0.85) and remarkable catalytic activity (> 99% monomer conversion within an hour) can be achieved at ambient temperature. Notably, upon decreasing the temperature to −20°C, an even higher degree of regularity is attained ( P m up to 0.91). The direct linear correlation between molecular weights ( M n ), monomer conversions, and the narrow dispersity ( Đ ) of the resulting polymers, coupled with their high end‐group fidelity, underscores the meticulous control exerted over the polymerization. Based on these findings, we propose that the chain end control mechanism underlies the synthesis of isotactic stereoblock PLA from rac‐LA in the presence of HTGCP, offering a novel and efficient pathway to produce high‐performance PLA materials.