Research on organic solar cells (OSCs) has progressed through material innovation and device engineering. However, well-known and ubiquitous intermolecular interactions, and particularly their synergistic effects, have received little attention. Herein, the complicated relationship between photovoltaic conversion and multidimensional intermolecular interactions in the active layers is investigated. These interactions are dually regulated by side-chain isomerization and end-cap engineering of the acceptors. The phenylalkyl featured acceptors (LA-series) exhibit stronger crystallinity with preferential face-on interactions relative to the alkylphenyl attached isomers (ITIC-series). In addition, the PM6 and LA-series acceptors exhibit moderate donor/acceptor interactions compared to those of the strongly interacting PM6/ITIC-series pairs, which helps to enhance phase separation and charge transport. Consequently, the output efficiencies of all LA series acceptors are over 14%. Moreover, LA-series acceptors show appropriate compatibility, host/guest interactions, and crystallinity relationships with BTP-eC9, thereby leading to uniform and well-organized "alloy-like" mixed phases. In particular, the highly crystalline LA23 further optimizes multiple interactions and ternary microstructures, which results in a high efficiency of 19.12%. Thus, these results highlight the importance of multidimensional intermolecular interactions in the photovoltaic performance of OSCs.

While high-entropy alloys, high-entropy oxides, and high-entropy hydroxides, are advanced as a novel frontier in electrocatalytic oxygen evolution, their inherent activity deficiency poses a major challenge. To achieve the unlimited goal to tailor the structure-activity relationship in multicomponent systems, entropy-driven composition engineering presents substantial potential, by fabricating high-entropy anion-regulated transition metal compounds as sophisticated oxygen evolution reaction electrocatalysts. Herein, a versatile 2D high-entropy metal phosphorus trisulfide is developed as a promising and adjustable platform. Leveraging the multiple electron couplings and d-p orbital hybridizations induced by the cocktail effect, the exceptional oxygen evolution catalytic activity is disclosed upon van der Waals material (MnFeCoNiZn)PS

Due to high binding energy and extremely short diffusion distance of Frenkel excitons in common organic semiconductors at early stage, mechanism of interface charge transfer‐mediated free carrier generation has dominated the development of bulk heterojunction (BHJ) organic solar cells (OSCs). However, considering the advancements in materials and device performance, it is necessary to reexamine the photoelectric conversion in current‐stage efficient OSCs. Here, we propose that the conjugated materials with specific three‐dimensional donor‐acceptor conjugated packing potentially exhibit distinctive charge photogeneration mechanism, which spontaneously split Wannier‐Mott excitons to free carriers in pure phases. Subsequently, the pure planar p‐n heterojunction (PHJ) OSCs based on green orthogonal solvents were prepared and exhibited comparable performance to that of BHJ OSCs. More interestingly, by introducing PVDF‐TrFE as intrinsic region to regulate built‐in electric field of the device, the planar p‐i‐n PHJ OSCs achieved much higher efficiency (>18%) and stability. Moreover, a prominent efficiency of over 19% has been obtained via ternary optimization, which is the new efficiency record for PHJ OSCs up to date. This study points towards the distinguishing intrinsic free charge generation mechanism, opens up a new avenue for OSCs to collectively realize high‐efficiency, long‐term duration, and simplified device engineering for future commercialization.

Due to high binding energy and extremely short diffusion distance of Frenkel excitons in common organic semiconductors at early stage, mechanism of interface charge transfer‐mediated free carrier generation has dominated the development of bulk heterojunction (BHJ) organic solar cells (OSCs). However, considering the advancements in materials and device performance, it is necessary to reexamine the photoelectric conversion in current‐stage efficient OSCs. Here, we propose that the conjugated materials with specific three‐dimensional donor‐acceptor conjugated packing potentially exhibit distinctive charge photogeneration mechanism, which spontaneously split Wannier‐Mott excitons to free carriers in pure phases. Subsequently, the pure planar p‐n heterojunction (PHJ) OSCs based on green orthogonal solvents were prepared and exhibited comparable performance to that of BHJ OSCs. More interestingly, by introducing PVDF‐TrFE as intrinsic region to regulate built‐in electric field of the device, the planar p‐i‐n PHJ OSCs achieved much higher efficiency (>18%) and stability. Moreover, a prominent efficiency of over 19% has been obtained via ternary optimization, which is the new efficiency record for PHJ OSCs up to date. This study points towards the distinguishing intrinsic free charge generation mechanism, opens up a new avenue for OSCs to collectively realize high‐efficiency, long‐term duration, and simplified device engineering for future commercialization.