Delivering methane and hydrogen The pressure for onboard storage of methane and hydrogen on vehicles is usually limited to 100 bar for the use of lightweight containers, but the amount stored can be increased with the use of absorbent materials. Efficient storage and delivery require a balance of volumetric and gravimetric storage. Chen et al. designed a metal-organic framework with trialuminum nodes and a large hexadentate aromatic linker that optimizes both parameters. This material surpassed the U.S. Department of Energy targets for methane and had a deliverable capacity of 14% by weight for hydrogen. Science , this issue p. 297

Protection of enzymes with synthetic materials is a viable strategy to stabilize, and hence to retain, the reactivity of these highly active biomolecules in non-native environments. Active synthetic supports, coupled to encapsulated enzymes, can enable efficient cascade reactions which are necessary for processes like light-driven CO2 reduction, providing a promising pathway for alternative energy generation. Herein, a semi-artificial system-containing an immobilized enzyme, formate dehydrogenase, in a light harvesting scaffold-is reported for the conversion of CO2 to formic acid using white light. The electron-mediator Cp*Rh(2,2'-bipyridyl-5,5'-dicarboxylic acid)Cl was anchored to the nodes of the metal-organic framework NU-1006 to facilitate ultrafast photo-induced electron transfer when irradiated, leading to the reduction of the coenzyme nicotinamide adenine dinucleotide at a rate of about 28 mM·h-1. Most importantly, the immobilized enzyme utilizes the reduced coenzyme to generate formic acid selectively from CO2 at a high turnover frequency of about 865 h-1 in 24 h. The outcome of this research is the demonstration of a feasible pathway for solar-driven carbon fixation.

Hydrogel-based molecular imprinted materials have attracted much attention in separation science and technology. However, traditional hydrogel imprinting sorbents face the limited number of imprinting sites, resulting in low adsorption capacity. Herein, a novel hyperbranched boronate affinity imprinted hydrogel (APOH-BA-MIPs) was prepared based on emulsion microreactors for the specific separation of flavoniods. Interestingly, the new Pickering particles (CNCs@GMA@SH-A-CD) with hyperbranched anchor groups and suitable hydrophilic properties were fabricated, which significantly grafted the specific recognizing sites. Meanwhile, the cellulose nanocrystals (CNCs) and cyclodextrins (CDs) composite can effectively enhance the emulsion stability. The addition of functioned CNCs solid emulsifier would effectively enhance the mechanical stability of micro-nano imprinting assembly sorbents during the adsorption process. The mechanical properties of the resulting APOH-BA-MIPs were also improved (Young's moduli 1.73 MPa). The results of adsorption experiments of APOH-BA-MIPs show fast adsorption kinetics (300 min) for NRG under pH = 7.4. The APOH-BA-MIPs still exhibited a significant adsorption capacity (56.03 μmol g−1 at 308 K) for NRG compared to other structural analogues, such as CC, RT, QRCT, ARS and LTL. The imprinting factor (IF) of 3.24 was observed for APOH-BA-MIPs compared to their non-imprinted counterpart. The high affinity site number of APOH-BA-MIPs were calculated to be as high as 53.11 μmol g−1. The regeneration performance of APOH-BA-MIPs still remained at 93.75 % after seven adsorption–desorption cycles. Additionally, the purity can be extracted from agricultural waste pomelo peel to 91.37 %. The purified NRG exhibited excellent antibacterial properties against Staphylococcus aureus. This work provides a new strategy for the fabrication of micr-nano imprinted sorbents with abundant and uniform recognition sites for specific capture flavonoid molecules from agricultural waste.

Despite extensive studies, how carrier-protein-independent BesD dictates the reaction toward thermodynamically unfavored halogenation is still elusive. Here, we investigated the chlorination versus hydroxylation selectivity in both carrier-protein-independent halogenase BesD and hydroxylase-evolved halogenase Chi-14, employing extensive MD simulations and QM/MM calculations. In BesD, our calculations have shown that 2OG-assisted O2 activation affords the axial Fe(IV)-oxo species that is responsible for the substrate C–H activation. To facilitate the following Cl-rebound reaction, the nascent axial Fe(III)–OH species has to undergo conformational isomerization to the equatorial one. This can remove the steric effects between the axial Fe(III)–OH and the substrate radical, thereby enhancing the migration of the substrate radical toward the Cl− ligand during the Cl-rebound. Notably, the hydrogen-bond interactions with second-sphere residue Asn are vital to maintain the unsaturated five-coordination shell of the Fe center. This maintenance is essential for enabling the conformational transition of Fe(III)–OH from an axial to an equatorial orientation. Our results are in concordance with existing experimental findings, underscoring the pivotal influence of iron coordination dynamics in governing the catalytic processes of nonheme enzymes.