Abstract Broadband electromagnetic (EM) wave absorption materials play an important role in military stealth and health protection. Herein, metal–organic frameworks (MOFs)-derived magnetic-carbon CoNiM@C (M = Cu, Zn, Fe, Mn) microspheres are fabricated, which exhibit flower-like nano–microstructure with tunable EM response capacity. Based on the MOFs-derived CoNi@C microsphere, the adjacent third element is introduced into magnetic CoNi alloy to enhance EM wave absorption performance. In term of broadband absorption, the order of efficient absorption bandwidth (EAB) value is Mn > Fe = Zn > Cu in the CoNiM@C microspheres. Therefore, MOFs-derived flower-like CoNiMn@C microspheres hold outstanding broadband absorption and the EAB can reach up to 5.8 GHz (covering 12.2–18 GHz at 2.0 mm thickness). Besides, off-axis electron holography and computational simulations are applied to elucidate the inherent dielectric dissipation and magnetic loss. Rich heterointerfaces in CoNiMn@C promote the aggregation of the negative/positive charges at the contacting region, forming interfacial polarization. The graphitized carbon layer catalyzed by the magnetic CoNiMn core offered the electron mobility path, boosting the conductive loss. Equally importantly, magnetic coupling is observed in the CoNiMn@C to strengthen the magnetic responding behaviors. This study provides a new guide to build broadband EM absorption by regulating the ternary magnetic alloy.

Abstract Metal single atoms (SA)‐support interactions inherently exhibit significant electrochemical activity, demonstrating potential in energy catalysis. However, leveraging these interactions to modulate electronic properties and extend application fields is a formidable challenge, demanding in‐depth understanding and quantitative control of atomic‐scale interactions. Herein, in situ, off‐axis electron holography technique is utilized to directly visualize the interactions between SAs and the graphene surface. These interactions facilitate the formation of dispersed nanoscale regions with high charge density and are highly sensitive to external electromagnetic (EM) fields, resulting in controllable dynamic relaxation processes for charge accumulation and restoration. This leads to customized dielectric relaxation, which is difficult to achieve with current band engineering methods. Moreover, these electronic behaviors are insensitive to elevated temperatures, having characteristics distinct from those of typical metallic or semiconducting materials. Based on these results, programmable EM wave absorption properties are achieved by developing a library of SA‐graphene materials and precisely controlling SA‐support interactions to tailor their responses to EM waves in terms of frequency and intensity. This advancement addresses the customized anti‐EM interference requirements of electronic components, greatly enhancing the development of integrated circuits and micro‐nano chips. Future efforts will concentrate on manipulating atomic interactions in SA‐support, potentially revolutionizing nanoelectronics and optoelectronics.

Abstract Dielectric oxides with robust relaxation responses are fundamental for electronic devices utilized in energy absorption, conversion, and storage. However, the structural origins governing the dielectric response remain elusive due to the involvement of atomically complex compositional and structural environments. Herein, configurational entropy is introduced as a regulatory factor to precisely control the structural heterogeneity in representative perovskite dielectric oxides. Through advanced structural and electric field visualization studies, a novel quantitative relationship is established between atomic‐level structural disorder‐induced electric field polarization and macroscopic dielectric properties. The results indicate that the degree of atomic delocalization in perovskite oxides exhibits a near‐parabolic trend with increasing entropy, reaching a maximum in medium‐entropy perovskite. Correspondingly, the atomic electric field vectors display significant asymmetrical distribution, thus greatly enhancing angstrom‐scale electric field polarization. Then, it is experimentally proven that entropy‐driven electric polarization can improve the dielectric relaxation behavior characterized by broader frequency and stronger intensity of electromagnetic energy absorption, with improvements of approximately 160% and 413% compared to structurally homogeneous control. This study unveils the quantitative correlation between angstrom‐scale electric field polarization and dielectric response in perovskite oxides, offering a novel perspective for exploring the structure–property relationship in dielectric materials.

Widespread electromagnetic (EM) interference and pollution have become expanding issues with the rapid advancement of fifth-generation (5G) wireless communication technology and devices. Recent advances in high-entropy (HE) materials have opened...