Abstract Oxygen‐containing groups in carbon materials have been shown to affect the carbon anode performance of sodium ion batteries; however, precise identification of the correlation between specific oxygen specie and Na + storage behavior still remains challenging as various oxygen groups coexist in the carbon framework. Herein, a postengineering method via a mechanochemistry process is developed to achieve accurate doping of (20.12 at%) carboxyl groups in a carbon framework. The constructed carbon anode delivers all‐round improvements in Na + storage properties in terms of a large reversible capacity (382 mAg −1 at 30 mA g −1 ), an excellent rate capability (153 mAg −1 at 2 A g −1 ) as well as good cycling stability (141 mAg −1 after 2000 cycles at 1.5 A g −1 ). Control experiments, kinetic analysis, density functional theory calculations, and operando measurements collectively demonstrate that carboxyl groups not only act as active sites for Na + capacitive adsorption through suitable electrostatic interactions, but also gradually expand d ‐spacing by inducing a repulsive force between carbon layers with Na + preadsorbed, and hence facilitate diffusion‐controlled Na + insertion process. This work provides a new insight in the rational tunning of oxygen‐containing groups in carbon for boosting reversible Na + storage through a synergy of adsorption and intercalation processes.

As the most commonly used method for industrial activated carbon preparation, physical activation is usually accompanied by significant loss of raw materials, especially when the pore structure of activated carbon is well developed. This not only reduces yields, but also increases costs. To enhance both yield and pore structure of activated carbon, we proposed a facile and scalable method called "fast pyrolysis-physical activation". After fast pyrolysis, although the initial pore volume of the semi-coke decreases, the rapid release of volatiles promotes the increase of mesopore and macropore volumes and the development of micron-scale cracks, which is beneficial for CO2 mass transfer and reduces diffusion resistance. Therefore, compared to slow pyrolysis, the activated carbon produced through this method has a higher pore volume (increased by 25.9%∼30.0%) and a larger SBET (increased by 26.7%∼38.3%), while the yield remains almost unchanged. Consequently, due to the increase in pore volume and high yield of the activated carbon, the CO2 adsorption capacity (25 °C, 1 bar) of ACB-K700 increases from 2.02 mmol/g to 2.37 mmol/g compared to ACB-M700, and the total CO2 adsorption capacity of activated carbon prepared from the same mass of raw coal (1 g) increases from 1.07 mmol to 1.16 mmol. Due to the pre-formed pores inside the semi-coke, the gas activator molecules are able to penetrate deep into the particles, which not only reduces the ineffective etching that occurs on the surface, but also promotes the development of pore structure. In conclusion, this study provides a new pore development model for physical activation, and also provides a new method to produce activated carbon rapidly and massively, while the pore structure is well developed.

Thin-film composite reverse osmosis (RO) membranes have dominated desalination technology for decades, with the solution diffusion model (SDM) serving as the gold standard for interpreting mass transfer phenomena since its inception. However, debates still persist regarding the effect of charge on separation performance, owing to the SDM's inability to explore membrane charge. In this study, polyethyleneimine (PEI) was utilized to modify the surface of a commercial seawater desalination membrane (SW30, Dupont Company), imparting regulatable charge properties based on the solution pH. The separation performance of the modified RO membrane was experimentally validated under varying NaCl feed salinities. Specifically, the Donnan-steric pore model with dielectric exclusion (DSPM-DE), known as a charge-responsive model, was employed and juxtaposed with SDM to authenticate the experimental findings. The results indicated that the dielectric effect primarily governed ion distribution (Na+ and Cl−) within the membrane, followed by the steric effect, and ultimately, the Donnan effect. Consequently, DSPM-DE aligned well with the observed salt rejection only when the membrane was strongly charged (that is, under acidic or alkaline conditions), but performed poorly in the neutral state. This observation, rarely revealed in previous research, stems from conventional desalination membranes being negatively charged in most natural water environments. Conversely, the SDM aligned well with the experimental data because it solely considered the solutes' solubility parameters and diffusion coefficient, independently of the surface charge of the desalination membranes. Given the extensive research on surface modification, our study demonstrates the limited influence of charge effects on the selective enhancement of RO membranes.

M-N 4 -C single-atom catalysts (MN 4 ) have gained attention for their efficient use at the atomic level and adjustable properties in electrocatalytic reactions like ORR, OER, and HER. Yet, understanding MN 4 's activity...

Abstract Electrochemical seawater splitting faces competing chlorine evolution reactions and chlorine corrosion, proposing significant obstacles to commercial applications. In this work, a feasible strategy is developed for the simultaneous oxidation of SO 4 2− and CoFe LDH to form an intercalation SO 4 2− /CoFe LDH, which achieves excellent OER performance (265.2 mV@100 mA cm −2 ) and satisfactory stability (1000 h@500 mA cm −2 ). The presence of SO 4 2− is found to enhance the intrinsic activity of CoFe LDH and reduce the corrosion tendency of CoFe LDH. In situ Raman and selected area electron diffraction results demonstrated that CoFe LDH and SO 4 2− are simultaneously generated and inserted into the LDH interlayer. DFT calculations further confirmed that the insertion of SO 4 2− reduced the tendency of Cl − adsorption, which improved the OER selectivity. Finally, in the flow AEM electrolyzer, the SO 4 2− /CoFe LDH and Pt/C system exhibited a voltage of only 2.264 V at 500 mA cm −2 and achieved stable operation in natural seawater for 150 h. The working efficiency in natural seawater is as high as 55.0% with the price per GGE H 2 as low as $1.211, which is promising for a wide range of applications.

Coal stands poised to emerge as the primary material for sodium-ion battery anode fabrication, owing to its cost-effectiveness and carbon content. Unlike other feedstocks with well-defined structural formulae, coal-based carbon framework commonly presents a mixed state of high-graphitized crystalline and amorphous carbon structure, greatly hindering sodium-ion rapid transport. To overcome the rate bottleneck of coal-based carbon, herein, the thermal conversion pathway of coal is altered by rapid switching of heating and cooling states, thereby reducing amorphous carbon and high-graphitized crystalline in the obtained carbon structure and endowing sodium-ion storage with improved rate capability. Mechanistically, thermal shock accelerates amorphous carbon depolymerization, accompanied by rapid release of gas-phase products, thereby rearranging crystalline growth and promoting pore connectivity. The obtained carbon with optimized crystalline distribution and porosity connectivity alleviates the diffusion resistance of sodium-ions in hard carbon, enabling a greatly improved rate capability (achieving 161 mAh g−1 at a high rate of 2.0 C). Moreover, the fabricated full-cell exhibits an energy density of 236 Wh kg−1 comparable to commercial hard carbon systems, while reducing energy consumption for anode manufacturing by approximately 80 %. This work lays groundwork for regulating amorphous carbon in coal-based anodes and provides an energy-saving production strategy for high-performance hard carbons.