LL
Le Liu
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Observation of phonon Stark effect

Zhiheng Huang et al.May 29, 2024
Abstract Stark effect, the electric-field analogue of magnetic Zeeman effect, is one of the celebrated phenomena in modern physics and appealing for emergent applications in electronics, optoelectronics, as well as quantum technologies. While in condensed matter it has prospered only for excitons, whether other collective excitations can display Stark effect remains elusive. Here, we report the observation of phonon Stark effect in a two-dimensional quantum system of bilayer 2 H -MoS 2 . The longitudinal acoustic phonon red-shifts linearly with applied electric fields and can be tuned over ~1 THz, evidencing giant Stark effect of phonons. Together with many-body ab initio calculations, we uncover that the observed phonon Stark effect originates fundamentally from the strong coupling between phonons and interlayer excitons (IXs). In addition, IX-mediated electro-phonon intensity modulation up to ~1200% is discovered for infrared-active phonon A 2u . Our results unveil the exotic phonon Stark effect and effective phonon engineering by IX-mediated mechanism, promising for a plethora of exciting many-body physics and potential technological innovations.
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Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis

Lele Cui et al.Dec 5, 2024
The meticulous design of advanced electrocatalysts and their integration into gas diffusion electrode (GDE) architectures is emerging as a prominent research paradigm in the H2O2 electrosynthesis community. However, it remains perplexing that electrocatalysts and assembled GDE frequently exhibit substantial discrepancies in H2O2 selectivity during bulk electrolysis. Here, we elucidate the pivotal role of mass transfer behavior of key species (including reactants and products) beyond the intrinsic properties of the electrocatalyst in dictating electrode-scale H2O2 selectivity. This tendency becomes more pronounced in high reaction rate (current density) regimes where transport limitations are intensified. By utilizing diffusion-related parameters (DRP) of GDEs (i.e., wettability and catalyst layer thickness) as probe factors, we employ both short- and long-term electrolysis in conjunction with in-situ electrochemical reflection-absorption imaging and theoretical calculations to thoroughly investigate the impact of DRP and DRP-controlled local microenvironments on O2 and H2O2 mass transfer. The mechanistic origins of diffusion-dependent conversion selectivity at the electrode scale are unveiled accordingly. The fundamental insights gained from this study underscore the necessity of architectural innovations for mainstream hydrophobic GDEs that can synchronously optimize mass transfer of reactants and products, paving the way for next-generation GDEs in gas-consuming electroreduction scenarios. Electrocatalysts and assembled gas diffusion electrodes frequently exhibit discrepancies in selectivity during H2O2 electrosynthesis. Here, the authors report the pivotal role of key species transport beyond the intrinsic properties of electrocatalysts in dictating electrode-scale H2O2 selectivity.
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