Here we report a precise control of isolated single ruthenium site supported on nitrogen-doped porous carbon (Ru SAs/N–C) through a coordination-assisted strategy. This synthesis is based on the utilization of strong coordination between Ru3+ and the free amine groups (−NH2) at the skeleton of a metal–organic framework, which plays a critical role to access the atomically isolated dispersion of Ru sites. Without the assistance of the amino groups, the Ru precursor is prone to aggregation during the pyrolysis process, resulting in the formation of Ru clusters. The atomic dispersion of Ru on N-doped carbon can be verified by the spherical aberration correction electron microscopy and X-ray absorption fine structure measurements. Most importantly, this single Ru sites with single-mind N coordination can serve as a semihomogeneous catalyst to catalyze effectively chemoselective hydrogenation of functionalized quinolones.

Owing to the difficulty in controlling the dopant or defect types and their homogeneity in carbon materials, it is still a controversial issue to identify the active sites of carbon-based metal-free catalysts. Here we report a proof-of-concept study on the active-site evaluation for a highly oriented pyrolytic graphite catalyst with specific pentagon carbon defective patterns (D-HOPG). It is demonstrated that specific carbon defect types (an edged pentagon in this work) could be selectively created via controllable nitrogen doping. Work-function analyses coupled with macro and micro-electrochemical performance measurements suggest that the pentagon defects in D-HOPG served as major active sites for the acidic oxygen reduction reaction, even much superior to the pyridinic nitrogen sites in nitrogen-doped highly oriented pyrolytic graphite. This work enables us to elucidate the relative importance of the specific carbon defects versus nitrogen-dopant species and their respective contributions to the observed overall acidic oxygen reduction reaction activity. The active sites of metal-free carbon catalysts for the oxygen reduction reaction remain still elusive. Now, Yao, Dai and co-workers combine work-function analyses with macro/micro-electrochemical measurements on highly oriented pyrolytic graphite and conclude that pentagon defects are the main active sites for acidic oxygen reduction.

To address oil spillage and chemical leakage accidents, the development of efficient sorbent materials is of global importance for environment and water source protection. Here we report on a new type of carbon nanofiber (CNF) aerogels as efficient sorbents for oil uptake with high sorption capacity and excellent recyclability. Importantly, the oil uptake ability of the CNF aerogels can be maintained over a wide temperature range, from liquid nitrogen temperature up to ca. 400°C, making them suitable for oil cleanup under harsh conditions. The outstanding sorption performance of CNF aerogels is associated with their unique physical properties, such as low density, high porosity, excellent mechanical stability, high hydrophobicity and superoleophilicity.

Abstract Controllably constructing nitrogen‐modified divacancies (ND) in carbon substrates to immobilize atomic Fe species and unveiling the advantageous configuration is still challenging, but indispensable for attaining optimal Fe−N−C catalysts for the oxygen reduction reaction (ORR). Herein, a fundamental investigation of unfolding intrinsically superior edge‐ND trapped atomic Fe motifs (e‐ND−Fe) relative to an intact center model (c‐ND−Fe) in ORR electrocatalysis is reported. Density functional theory calculations reveal that local electronic redistribution and bandgap shrinkage for e‐ND−Fe endow it with a lower free‐energy barrier toward direct four‐electron ORR. Inspired by this, a series of atomic Fe catalysts with adjustable ND−Fe coordination are synthesized, which verify that ORR performance highly depends on the concentration of e‐ND−Fe species. Remarkably, the best e‐ND−Fe catalyst delivers a favorable kinetic current density and halfwave potential that can be comparable to benchmark Pt−C under acidic conditions. This work will guide to develop highly active atomic metal catalysts through rational defect engineering.

Rational design and synthesis of hetero-coordinated moieties at the atomic scale can significantly raise the performance of the catalyst and obtain mechanistic insight into the oxygen-involving electrocatalysis. Here, a facile plasma-photochemical strategy is applied to construct atomically coordinated Pt-Co-Se moieties in defective CoSe2 (CoSe2-x ) through filling the plasma-created Se vacancies in CoSe2-x with single Pt atomic species (CoSe2-x -Pt) under ultraviolet irradiation. The filling of single Pt can remarkably enhance the oxygen evolution reaction (OER) activity of CoSe2 . Optimal OER specific activity is achieved with a Pt content of 2.25 wt% in CoSe2-x -Pt, exceeding that of CoSe2-x by a factor of 9. CoSe2-x -Pt shows much better OER performance than CoSe2-x filled with single Ni and even Ru atomic species (CoSe2-x -Ni and CoSe2-x -Ru). Noticeably, it is general that Pt is not a good OER catalyst but Ru is; thus the design of active sites for electrocatalysis at an atomic level should follow a different intrinsic mechanism. Mechanism studies unravel that the single Pt can induce much higher electronic distribution asymmetry degree than both single Ni and Ru, and benefit the interaction between the Co sites and adsorbates (OH*, O*, and OOH*) during the OER process, leading to a better OER activity.

Resorcinol-formaldehyde (RF) and graphene oxide (GO) aerogels have found a variety of applications owing to their excellent properties and remarkable flexibility. However, the macroscopic and controllable synthesis of their composite gels is still a great challenge. By using GO sheets as template skeletons and metal ions (Co(2+), Ni(2+), or Ca(2+)) as catalysts and linkers, the first low-temperature scalable strategy for the synthesis of a new kind of RF-GO composite gel with tunable densities and mechanical properties was developed. The aerogels can tolerate a strain as high as 80% and quickly recover their original morphology after the compression has been released. Owing to their high compressibility, the gels might find applications in various areas, for example, as adsorbents for the removal of dye pollutants and in oil-spill cleanup.

Precisely controlling the local coordination structure of atomic Fe sites has been widely recognized as the key to attain highly efficient oxygen reduction reaction (ORR) catalysts for replacing Pt-based materials. Here, we use pre-synthesized pentagon-rich defective carbon (PDC) as a matrix material to realize a custom-made pentagon defect-coordinated Fe-C5 configuration via a chemical vapor deposition method. The intrinsic activity of as-prepared PDC-supported Fe single-atom catalysts (Fesac-PDC), in terms of specific kinetic current density (Jk-specific), mass activity, and turnover frequency (TOF), is valued to be several times higher than that of other N-coordinated counterparts. Density functional theory (DFT) calculations demonstrate that the excellent ORR activity of pentagon-type Fe-C5 sites originates from the optimized electronic state with more charge transfer and down-shifted d-band center. Our work gives new insight into boosting the ORR performance of atomic single-site catalysts via purposely and precisely constructing more unique defect-stabilized single atomic species.

The γ-ray irradiation characteristics of InGaAs avalanche photodiode (APD) in a space radiation environment have been comprehensively investigated through an in-depth study. The results show that γ-ray can cause the dark current and low frequency noise of InGaAs APD to increase, while the avalanche breakdown characteristics, multiplication gain, spectral response and capacitance of the device are less affected by irradiation, and almost no obvious changes occur, which suggests that these parameters are insensitive to ionizing radiation. In addition, the activation energy of the device under different bias voltages is significantly increased by the ionization damage after irradiation. Finally, the annealing experiments at different temperatures after irradiation were carried out. The results show that the interface state induced by radiation is the main factor affecting the increase of dark current of InGaAs APD. It is found that the interface state induced by radiation is the main factor leading to the increase of dark current, low frequency noise and activation energy of InGaAs APD. Reducing the interface state can improve the device's ability to inhibit ionizing radiation damage.