Two-dimensional (2D) titanium carbide (Ti3 C2 ) is emerging as an important member of the MXene family. However, fluoride-based synthetic procedures remain an impediment to the practical applications of this promising class of materials. Here we demonstrate an efficient fluoride-free etching method based on the anodic corrosion of titanium aluminium carbide (Ti3 AlC2 ) in a binary aqueous electrolyte. The dissolution of aluminium followed by in situ intercalation of ammonium hydroxide results in the extraction of carbide flakes (Ti3 C2 Tx , T=O, OH) with sizes up to 18.6 μm and high yield (over 90 %) of mono- and bilayers. All-solid-state supercapacitor based on exfoliated sheets exhibits high areal and volumetric capacitances of 220 mF cm-2 and 439 F cm-3 , respectively, at a scan rate of 10 mV s-1 , superior to those of LiF/HCl-etched MXenes. Our strategy paves a safe way to the scalable synthesis and application of MXene materials.

An asymmetric supercapacitor (ASC) is a supercapacitor based on two different electrode materials. One electrode is based on redox (Faradic) reactions with or without non-faradic reactions, and the other one is mostly based on electric double-layer (non-Faradic or electrostatic) absorption/desportion. Aqueous electrolytes have higher ionic conductivity, larger capacitance and better safety than the organic electrolytes. Herein, some key electrode materials for aqueous ASCs are primarily reviewed, which provide a new direction for power sources to have higher energy density at high power densities, compared with traditional capacitors. Their negative electrode materials include carbonaceous materials (porous carbons, carbon nanotubes and graphene), oxides (V2O5 and MoO3) and their composites, and their positive electrode materials include carbonaceous materials, oxides (RuO2, MnO2, MoO3, V2O5, PbO2, Co3O4), Ni(OH)2, intercalation compounds (LiCoO2, LiMn2O4, Li[NiCoMn]1/3O2, NaMnO2 and KMnO2). We describe the latest work on these electrode materials, and a particular focus is directed to the fabrication and electrochemical performance of various nanostructured electrode materials and some assembled ASCs. Finally, the future trends and prospects on advanced energy storage materials are suggested.

Flexible all-solid-state supercapacitors and in-plane microsupercapacitors based on MXene and exfoliated graphene are fabricated with ultrahigh volumetric capacitances. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

An aqueous rechargeable Zn//Co3O4 battery is demonstrated with Zn@carbon fibers and Co3O4@Ni foam as the negative and positive electrodes, respectively, using an electrolyte of 1 m KOH and 10 × 10−3m Zn(Ac)2. It can operate at a cell voltage as high as 1.78 V with an energy density of 241 W h kg−1 and presents excellent cycling. The battery is also assembled into a flexible shape, which can be applied in flexible or wearable devices requiring high energy. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Abstract To achieve the energy‐effective ammonia (NH 3 ) production via the ambient‐condition electrochemical N 2 reduction reaction (NRR), it is vital to ingeniously design an efficient electrocatalyst assembling the features of abundant surface deficiency, good dispersibility, high conductivity, and large surface specific area (SSA) via a simple way. Inspired by the fact that the MXene contains thermodynamically metastable marginal transition metal atoms, the oxygen‐vacancy‐rich TiO 2 nanoparticles (NPs) in situ grown on the Ti 3 C 2 T x nanosheets (TiO 2 /Ti 3 C 2 T x ) are prepared via a one‐step ethanol‐thermal treatment of the Ti 3 C 2 T x MXene. The oxygen vacancies act as the main active sites for the NH 3 synthesis. The highly conductive interior untreated Ti 3 C 2 T x nanosheets could not only facilitate the electron transport but also avoid the self‐aggregation of the TiO 2 NPs. Meanwhile, the TiO 2 NPs generation could enhance the SSA of the Ti 3 C 2 T x in return. Accordingly, the as‐prepared electrocatalyst exhibits an NH 3 yield of 32.17 µg h −1 mg −1 cat. at −0.55 V versus reversible hydrogen electrode (RHE) and a remarkable Faradaic efficiency of 16.07% at −0.45 V versus RHE in 0.1 m HCl, placing it as one of the most promising NRR electrocatalysts. Moreover, the density functional theory calculations confirm the lowest NRR energy barrier (0.40 eV) of TiO 2 (101)/Ti 3 C 2 T x compared with Ti 3 C 2 T x or TiO 2 (101) alone.

On-chip micro-supercapacitors (MSCs), as promising power candidates for microdevices, typically exhibit high power density, large charge/discharge rates, and long cycling lifetimes. However, as for most reported MSCs, the unsatisfactory areal energy density (<10 µWh cm-2 ) still hinders their practical applications. Herein, a new-type Zn-ion hybrid MSC with ultrahigh areal energy density and long-term durability is demonstrated. Benefiting from fast ion adsorption/desorption on the capacitor-type activated-carbon cathode and reversible Zn stripping/plating on the battery-type electrodeposited Zn-nanosheet anode, the fabricated Zn-ion hybrid MSCs exhibit remarkable areal capacitance of 1297 mF cm-2 at 0.16 mA cm-2 (259.4 F g-1 at a current density of 0.05 A g-1 ), landmark areal energy density (115.4 µWh cm-2 at 0.16 mW cm-2 ), and a superb cycling stability without noticeable decay after 10 000 cycles. This work will inspire the fabrication and development of new high-performance microenergy devices based on novel device design.

A composite membrane of a nonwoven fabric with poly(vinylidene fluoride) exhibiting high safety (self-extinguishing), good mechanical property and low cost is reported. The ionic conductivity of the as-prepared gel membrane saturated with 1 mol l−1 LiPF6 electrolyte at ambient temperature can be up to 0.30 mS cm−1, higher than that of the corresponding well-used commercial separator (Celgard 2730), 0.21 mS cm−1. Moreover, the lithium ion transference in the gel membrane at room temperature is almost twice that in the commercial separator. Furthermore, the absorbed solvent is difficult to evaporate at elevated temperature. Its electrochemical performance is evaluated by using a LiFePO4 cathode. The obtained results suggest that this gel-type composite membrane is very attractive for large-capacity battery systems requiring high safety and low cost.

LiMn2O4 nanotube with a preferred orientation of (400) planes is prepared by using multiwall carbon nanotubes as a sacrificial template. Because of the nanostructure and preferred orientation, it shows a superfast second-level charge capability as a cathode for aqueous rechargeable lithium battery. At the charging rate of 600C (6 s), 53.9% capacity could be obtained. Its reversible capacity can be 110 mAh/g, and it also presents excellent cycling behavior due to the porous tube structure to buffer the strain and stress from Jahn–Teller effects.

Electrochemical reduction has emerged as an environmentally-benign and sustainable approach alternative to the Haber–Bosch process for artificial N2 fixation at ambient conditions, while the challenge associated with N2 activation underlines the demand of efficient electrocatalysts for the N2 reduction reaction (NRR). In this work, Nb2O5 nanofiber is experimentally proved to act as a non-noble-metal NRR electrocatalyst for N2 conversion to NH3 with high activity and selectivity. When tested in 0.1 M HCl, such Nb2O5 nanofiber achieves a high average NH3 yield (43.6 µg h−1 mg−1cat.) and a high Faradaic efficiency (9.26%) at − 0.55 V vs. reversible hydrogen electrode, rivaling the performances of most reported aqueous-based NRR electrocatalysts under ambient conditions and even comparable with those under high temperature and pressure. Notably, it also shows high stability during electrolysis and recycling test. The catalytic mechanism of NRR on Nb2O5 (181) surface is further discussed by density functional theory calculations.

Abstract Two‐dimensional (2D) titanium carbide (Ti 3 C 2 ) is emerging as an important member of the MXene family. However, fluoride‐based synthetic procedures remain an impediment to the practical applications of this promising class of materials. Here we demonstrate an efficient fluoride‐free etching method based on the anodic corrosion of titanium aluminium carbide (Ti 3 AlC 2 ) in a binary aqueous electrolyte. The dissolution of aluminium followed by in situ intercalation of ammonium hydroxide results in the extraction of carbide flakes (Ti 3 C 2 T x , T=O, OH) with sizes up to 18.6 μm and high yield (over 90 %) of mono‐ and bilayers. All‐solid‐state supercapacitor based on exfoliated sheets exhibits high areal and volumetric capacitances of 220 mF cm −2 and 439 F cm −3 , respectively, at a scan rate of 10 mV s −1 , superior to those of LiF/HCl‐etched MXenes. Our strategy paves a safe way to the scalable synthesis and application of MXene materials.