Nonlinear optical phenomena in nanostructured materials have been challenging our perceptions of nonlinear optical processes that have been explored since the invention of lasers. For example, the ability to control optical field confinement, enhancement, and scattering almost independently allows nonlinear frequency conversion efficiencies to be enhanced by many orders of magnitude compared to bulk materials. Also, the subwavelength length scale renders phase matching issues irrelevant. Compared with plasmonic nanostructures, dielectric resonator metamaterials show great promise for enhanced nonlinear optical processes due to their larger mode volumes. Here, we present, for the first time, resonantly enhanced second-harmonic generation (SHG) using gallium arsenide (GaAs) based dielectric metasurfaces. Using arrays of cylindrical resonators we observe SHG enhancement factors as large as 10(4) relative to unpatterned GaAs. At the magnetic dipole resonance, we measure an absolute nonlinear conversion efficiency of ∼2 × 10(-5) with ∼3.4 GW/cm(2) pump intensity. The polarization properties of the SHG reveal that both bulk and surface nonlinearities play important roles in the observed nonlinear process.

Abstract We develop a fully vectorial and non-paraxial formalism to describe spontaneous parametric down-conversion in nonlinear thin films. The formalism is capable of treating slabs with a sub-wavelength thickness, describe the associated Fabry–Pérot effects, and even treat absorptive nonlinear materials. With this formalism, we perform an in-depth study of the dynamics of entangled photon-pair generation in nonlinear thin films, to provide a needed theoretical understanding for such systems that have recently attracted much experimental attention as sources of photon pairs. As an important example, we study the far-field radiation properties of photon pairs generated from a high-refractive-index nonlinear thin-film with zinc-blende structure that is deposited on a linear low-refractive-index substrate. In particular, we study the thickness-dependent effect of Fabry–Pérot interferences on the far-field radiation pattern of the photon pairs. We also pay special attention to study of entanglement generation, and find the conditions under which maximally polarization-entangled photon pairs can be generated and detected in such nonlinear thin-films.

Abstract Nonlinear metasurfaces have recently been established as a new platform for generating photon pairs via spontaneous parametric down-conversion. While for classical harmonic generation in metasurfaces a high level of control over all degrees of freedom of light has been reached, this capability is yet to be developed for photon-pair generation. In this work, we theoretically and experimentally demonstrate for the first time precise control of the emission angle of photon pairs generated from a nonlinear metasurface. Our measurements show angularly tunable pair generation with high coincidence-to-accidental ratio for both co- and counterpropagating emission. The underlying principle is the transverse phase matching of guided-mode resonances with strong angular dispersion in a nonlinear metasurface consisting of a silicon dioxide grating on a nonlinear lithium niobate guiding layer. We provide a straightforward design strategy for photon-pair generation in such a device and find very good agreement between the calculations and experimental results. Here, we use all-optical emission angle tuning by means of the pump wavelength; however, the principle could be extended to modulation via the electro-optic effect in lithium niobate. In sum, this work provides an important addition to the toolset of subwavelength thickness photon-pair sources.

Entangled two-photon absorption can enable linear scaling of fluorescence emission with the excitation power. In comparison with classical two-photon absorption with quadratic scaling, this can allow fluorescence imaging or photolithography with a high axial resolution at minimal exposure intensities. However, most experimental studies on two-photon absorption were not able to show an unambiguous proof of fluorescence emission driven by entangled photon pairs. Meanwhile, existing theoretical models struggle to accurately predict the entangled two-photon absorption behavior of chemically complex dyes. In this paper, we introduce an approach to simulate entangled two-photon absorption in common fluorescence dyes considering their chemical properties. Our theoretical model allows a deeper understanding of experimental results and thus the occurrence of entangled two-photon absorption. In particular, we found a remarkable dependency of the absorption probability on the phase-matching temperature of the nonlinear material. Furthermore, we compared the results of our theoretical approach to experimental data for Nile Red.