Herein, we developed a trimetallic CoFeCu-layered double hydroxide (LDH) assembled nanoconfined catalytic membrane, innovatively combining membrane filtration and advanced oxidation processes (AOPs). The CoFeCu-LDH nanoconfined catalytic membrane was shown to directly oxidize and mineralize micropollutants, rather than concentrating them within the brine, while also maintaining high water permeability with harmless membrane permeate. The first-order rate constant for 100% degradation of endocrine disrupting chemicals (bisphenol A), and pharmaceuticals (ranitidine, carbamazepine, oxytetracycline) (e.g., 2.40 ms−1 for ranitidine) by the CoFeCu-LDH catalytic membrane and its ultra-high water permeance of 2378.4 LMH/bar, were 1–3 orders of magnitude and 2−2000-fold higher than that of other state-of-the-art catalytic membranes, respectively. This study provides a reference for the development of sustainable and efficient catalytic membranes for water purification.

The bigger pictureApproximately a quarter of the global population is undergoing a crisis of "extreme water scarcity," and by 2025, up to 3.5 billion individuals are expected to face water shortages. This critical issue highlights the importance of providing access to clean water and sanitation, as outlined in the United Nations Sustainable Development Goal 6. Herein, we develop a sustainable and metal-free advanced oxidation process by an electrified reduced graphene oxide (rGO) membrane used as the cathode in the flow-through electrochemical membrane system, which demonstrates efficient degradation of a broader range of water contaminants and long-term stability even in various real water matrices. This study unravels the sustainable water decontamination mechanism of the electrified rGO membrane at the cathode, paving the way toward the application of cheap carbonaceous catalysts for effective and sustainable water purification and decontamination.Highlights•A sustainable and metal-free AOP process based on electrified rGO membrane is proposed•Excellent pollutant removal and long-term stability are demonstrated•Catalytic performance of membrane is explained both theoretically and experimentallySummaryThe catalyst efficiency-stability trade-off still remains the major challenge for advanced oxidation processes (AOPs). To overcome this challenge, herein, we develop a sustainable and metal-free AOP by an electrified reduced graphene oxide (rGO) membrane in the flow-through electrochemical membrane system, demonstrating efficient degradation of a broader range of water contaminants (>90%), significant reduction of the effluent toxicity (harmless effluent) via the electrochemical activation of peroxymonosulfate (PMS), and long-term stability (>50 h) even in various real water matrices. The external electric field maintains the morphology of rGO and promotes the redox cycle between C–O and C=O groups of rGO at the cathode, with the electrochemical regenerated C–O groups providing sustainable active sites for the formation of rGO-PMS∗, ensuring the long-term stability of the electrified rGO membrane. This work paves the way toward the application of cheap carbonaceous catalysts for effective and sustainable water purification and decontamination.Graphical abstract

The meticulous design of advanced electrocatalysts and their integration into gas diffusion electrode (GDE) architectures is emerging as a prominent research paradigm in the H2O2 electrosynthesis community. However, it remains perplexing that electrocatalysts and assembled GDE frequently exhibit substantial discrepancies in H2O2 selectivity during bulk electrolysis. Here, we elucidate the pivotal role of mass transfer behavior of key species (including reactants and products) beyond the intrinsic properties of the electrocatalyst in dictating electrode-scale H2O2 selectivity. This tendency becomes more pronounced in high reaction rate (current density) regimes where transport limitations are intensified. By utilizing diffusion-related parameters (DRP) of GDEs (i.e., wettability and catalyst layer thickness) as probe factors, we employ both short- and long-term electrolysis in conjunction with in-situ electrochemical reflection-absorption imaging and theoretical calculations to thoroughly investigate the impact of DRP and DRP-controlled local microenvironments on O2 and H2O2 mass transfer. The mechanistic origins of diffusion-dependent conversion selectivity at the electrode scale are unveiled accordingly. The fundamental insights gained from this study underscore the necessity of architectural innovations for mainstream hydrophobic GDEs that can synchronously optimize mass transfer of reactants and products, paving the way for next-generation GDEs in gas-consuming electroreduction scenarios. Electrocatalysts and assembled gas diffusion electrodes frequently exhibit discrepancies in selectivity during H2O2 electrosynthesis. Here, the authors report the pivotal role of key species transport beyond the intrinsic properties of electrocatalysts in dictating electrode-scale H2O2 selectivity.

Abstract Based on 491 farmers joining in cooperatives microscopic data in Jiangxi Province,the paper uses Ordinary Least Squares to test the influence mechanism of cooperative green production on green performance, and takes environmental regulation as a regulatory variable to explore the relationship between cooperative green production and cooperative green performance. The results have shown that: (1) The green production cooperatives have a significant positive impact on their green performance, and the impact of green production on economic performance, social performance and ecological performance gradually strengthens from weak to strong; (2) Environmental regulations have a positive regulatory effect on the relationship between cooperative green production and cooperative green performance, among which three types of environmental regulations, namely, incentive, restraint and guided, can strengthen the positive relationship between green production and green performance.

The low mass transfer efficiency, sluggish redox cycles of metal ions, and poor recycling rate of S2O82-→SO42-→S2O82- greatly limit the application of two-dimensional (2D) electrodes and persulfate (PS) techniques. In this study, an interface engineering strategy was developed to anchor Cu quantum dots (CuQDs) onto a novel Cu-CoO@NC (N-doped carbon) core-shell submicrosphere catalyst. The 3D electrochemical system (2D electrodes combined with Cu-CoO@NC particle electrodes) exhibited excellent catalytic behavior with 99.1% removal of diclofenac sodium in 30 min. The Cu-CoO@NC catalyst presented effectiveness and strong environmental adaptability in a broad pH range, in actual water bodies, and for multiple PPCPs. Based on the results analyses of experiments and density functional theory (DFT) calculations, the excellent performance of Cu-CoO@NC/PS during electrochemical oxidation (EO) are results from the effective mass transfer, efficient interfacial charge transport, rapid redox cycling of bimetallic ions promoted by cathode, repetitive cycle of S2O82- → SO42- → S2O82- caused by anode and multiple active sites of PS.