The effect of ocean biological productivity on marine clouds is explored over a large phytoplankton bloom in the Southern Ocean with the use of remotely sensed data. Cloud droplet number concentration over the bloom was twice what it was away from the bloom, and cloud effective radius was reduced by 30%. The resulting change in the short-wave radiative flux at the top of the atmosphere was –15 watts per square meter, comparable to the aerosol indirect effect over highly polluted regions. This observed impact of phytoplankton on clouds is attributed to changes in the size distribution and chemical composition of cloud condensation nuclei. We propose that secondary organic aerosol, formed from the oxidation of phytoplankton-produced isoprene, can affect chemical composition of marine cloud condensation nuclei and influence cloud droplet number. Model simulations support this hypothesis, indicating that 100% of the observed changes in cloud properties can be attributed to the isoprene secondary organic aerosol.

[1] One of the greatest sources of uncertainty in simulations of climate and climate change is the influence of aerosols on the optical properties of clouds. The root of this influence is the droplet nucleation process, which involves the spontaneous growth of aerosol into cloud droplets at cloud edges, during the early stages of cloud formation, and in some cases within the interior of mature clouds. Numerical models of droplet nucleation represent much of the complexity of the process, but at a computational cost that limits their application to simulations of hours or days. Physically-based parameterizations of droplet nucleation are designed to quickly estimate the number nucleated as a function of the primary controlling parameters: the aerosol number size distribution, hygroscopicity and cooling rate. Here we compare and contrast the key assumptions used in developing each of the most popular parameterizations and compare their performances under a variety of conditions. We find that the more complex parameterizations perform well under a wider variety of nucleation conditions, but all parameterizations perform well under the most common conditions. We then discuss the various applications of the parameterizations to cloud-resolving, regional and global models to study aerosol effects on clouds at a wide range of spatial and temporal scales. We compare estimates of anthropogenic aerosol indirect effects using two different parameterizations applied to the same global climate model, and find that the estimates of indirect effects differ by only 10%. We conclude with a summary of the outstanding challenges remaining for further development and application.

Atmospheric deposition is a source of potentially bioavailable iron (Fe) and thus can partially control biological productivity in large parts of the ocean. However, the explanation of observed high aerosol Fe solubility compared to that in soil particles is still controversial, as several hypotheses have been proposed to explain this observation. Here, a statistical analysis of aerosol Fe solubility estimated from four models and observations compiled from multiple field campaigns suggests that pyrogenic aerosols are the main sources of aerosols with high Fe solubility at low concentration. Additionally, we find that field data over the Southern Ocean display a much wider range in aerosol Fe solubility compared to the models, which indicate an underestimation of labile Fe concentrations by a factor of 15. These findings suggest that pyrogenic Fe-containing aerosols are important sources of atmospheric bioavailable Fe to the open ocean and crucial for predicting anthropogenic perturbations to marine productivity.

The size distribution and hygroscopicity of the refractory black carbon (rBC) aerosol are critical properties for understanding its impact on human health, the extent to which the particles disperse through the atmosphere, and the effect that the particles have on clouds and the climate system. The hygroscopicity of black carbon is primarily controlled by the degree to which the black carbon cores are coated with other compounds. Here we show new measurements of rBC obtained from a single particle soot photometer at an urban location in Houston, TX, USA during the Department of Energy TRacking Aerosol Convection Interactions ExpeRiment (TRACER) campaign. We classified rBC particles into uncoated, thinly coated and thickly coated, where the latter is defined as the optical coating thickness exceeding 10 nm. To understand how aerosol aging and the prevailing winds interact to affect rBC coatings, a slice of the size distribution with rBC core diameter 143–166 nm is considered. For this slice, the average coating thickness of thickly coated particles was 29 ± 8 nm. The rBC number concentration, the fraction of thinly and thickly coated particles, and the average coating thickness strongly vary with the wind direction. We found that onshore flows are associated with lower number concentrations, more thinly coated particles, and thinner coatings when compared to offshore flows. Diurnal profiles show that the fraction of coated particles increases during daytime, likely due to photochemical aging. The estimated fraction of rBC particles that may activate into cloud droplets at 0.1% and 1% water supersaturation was generally ∼0.6% and ∼9%, respectively. This suggests that substantial further aging is needed to precondition the majority of rBC particles for incorporation into cloud droplets.