Particles/substrate interactions during the cold-gas dynamic-spray deposition process are studied using a dynamic axisymmetric thermo-mechanical finite element analysis. In addition, the particles/substrate bonding mechanism has been investigated using a one-dimensional thermo-mechanical model for adiabatic strain softening and the accompanying adiabatic shear localization. The results obtained show that the minimal impact particles velocity needed to produce shear localization at the particles/substrate interface correlates quite well with the critical velocity for particles deposition by the cold-gas dynamic-spray process in a number of metallic materials. This finding suggests that the onset of adiabatic shear instability in the particles/substrate interfacial region plays an important role in promoting particle/substrate adhesion and, thus, particles/substrate bonding during the cold-gas dynamic-spray process.

Terminal –OH group in PEO-based solid polymer electrolytes is the limiting factor of the electrochemical stability window, replacing it with more stable groups can accelerate the development of high-voltage solid-state batteries.

The achievement of the superior rate capability and cycling stability is always the pursuit of sodium‐ion batteries (SIBs). However, it is mainly restricted by the sluggish reaction kinetics and large volume change of SIBs during the discharge/charge process. This study reports a facile and scalable strategy to fabricate hierarchical architectures where TiO 2 nanotube clusters are coated with the composites of ultrafine MoO 2 nanoparticles embedded in carbon matrix (TiO 2 @MoO 2 ‐C), and demonstrates the superior electrochemical performance as the anode material for SIBs. The ultrafine MoO 2 nanoparticles and the unique nanorod structure of TiO 2 @MoO 2 ‐C help to decrease the Na + diffusion length and to accommodate the accompanying volume expansion. The good integration of MoO 2 nanoparticles into carbon matrix and the cable core role of TiO 2 nanotube clusters enable the rapid electron transfer during discharge/charge process. Benefiting from these structure merits, the as‐made TiO 2 @MoO 2 ‐C can deliver an excellent cycling stability up to 10 000 cycles even at a high current density of 10 A g −1 . Additionally, it exhibits superior rate capacities of 110 and 76 mA h g −1 at high current densities of 10 and 20 A g −1 , respectively, which is mainly attributed to the high capacitance contribution.

A superhydrophilic “nanoglue” strategy to tune and stabilize metal hydroxides onto carbon materials is presented for high-performance supercapacitors.

Abstract The design and fabrication of 2D nanostructure electrodes with desired electrochemical activities is highly demanded for electrocatalysis and supercapacitors. Herein, the tuned fabrication of ultrathin and tortuous nickel/cobalt‐layered double hydroxide (NiCo‐LDH) nanosheets via a graphene oxide (GO) surface‐confined strategy is reported, yielding nanosheets with a thickness of 1.7–1.8 nm that is duplicated from the graphene oxides in terms of both the lateral size and the shape. It has been found that the C/O functional groups on the GO surface have functioned to promote the oxidation of Co 2+ to Co 3+ , and to transform the β‐phase NiCo‐hydroxide (NiCo‐OH) into the LDH‐phase with tuned homogenous composition and geometry. The ultrathin NiCo‐LDH nanosheets mimic the morphology and size of the graphene due to the surface‐confined and/or surface‐guided growth. The as‐obtained NiCo‐LDH‐graphene (NiCo‐LDH‐G) nanosheets exhibit a superior electrocatalytic activity for oxygen evolution reaction, evidenced by a small overpotential of 0.337 V (@10 mA cm −2 in 0.1 m KOH electrolyte), and a high charge storage capability of 1489 F g −1 as electrodes for supercapacitors. This 2D surface‐confined growth strategy may pave a way for the fabrication of ultrathin 2D materials including but not limited to transition metal hydroxides for high‐performance electrochemical applications.

The monolithic electrodes with high volumetric capacitance demonstrate a great potential in practical industrial applications for supercapacitors. Herein, a novel strategy for ultrafast self‐assembly of graphene oxides (GO)‐induced monolithic NiCo–carbonate hydroxide (NiCo–CH) nanowire composite films (G–CH) is reported. The oxygen‐containing functional groups on the GO surface help effectively to induce formation of the monodisperse NiCo–CH nanowires. Such a nanowire‐shaped structure further functions as a scaffold and/or support, leading to 25 s of ultrafast self‐assembly for G–CH composite films and a relatively loose and open channel that contributes to fast electrolyte transport. The as‐obtained monolithic G–CH architectures show an excellent supercapacitor performance as binder‐ and conductive agent‐free electrode, evidenced by a superior volumetric capacitance of 2936 F cm −3 and good electrochemical stability. Combining highly conductive carbon nanotubes (CNTs) into the monolithic composite films can further create well‐interconnected conductive networks within the electrode matrix, thus to improve the reaction kinetics and rate capability. The present strategy that can modulate the growth of the high‐electroactive pseudocapacitive hydroxides and achieve an ultrafast self‐assembly of monolithic composites may pave a promising new way for development of high‐performance supercapacitors and shed a new light on the configuration of carbon‐based electrode materials in energy storage and conversion devices.

The inferior rate capability and poor cycle stability of the present Li–O 2 batteries are still critical obstacles for practice applications. Configuring novel and integrated air electrode materials with unique structure and tunable chemical compositions is one of the efficient strategies to solve these bottleneck problems. Herein, a novel strategy for synthesis of 3D porous N‐doped graphene aerogels (NPGAs) with frameworks constructed by interconnected nanocages with the aid of polystyrene sphere@polydopamine is reported. The interconnected nanocages as the basic building unit of graphene sheets are assembled inside the skeletons of 3D graphene aerogels, leading to the 3D NPGA with well‐developed interconnected channels and the full exposure of electrochemically active sites. Benefiting from such an unique structure, the as‐made NPGA delivers a high specific capacity, an excellent rate capacity of 5978 mA h g −1 at 3.2 A g −1 , and long cycle stability, especially at a large current density (54 cycles at 1 A g −1 ), indicative of boosted rate capability and cycle life as air electrodes for Li–O 2 batteries. More importantly, based on the total mass of C+Li 2 O 2 , a gravimetric energy density of 2400 W h kg −1 for the NPGA–O 2 //Li cell is delivered at a power density of 1300 W kg −1 .

Effectively active oxygen evolution reaction (OER) electrocatalysts are highly desired for water splitting. Herein, the design and fabrication of nanometer‐sized Fe‐modulated CoOOH nanoparticles by a novel conversion tailoring strategy is reported for the first time and these nanoparticles are assembled on graphene matrix to construct 2D nanohybrids (FeCoOOH/G) with ultrasmall particles and finely modulated local electronic structure of Co cations. The Fe components are capable of tailoring and converting the micrometer‐sized sheets into nanometer‐sized particles, indicative of ultrasensitive Fe‐triggered behavior. The as‐made FeCoOOH/G features highly exposed edge active sites, well‐defined porous structure, and finely modulated electron structure, together with effectively interconnected conducting networks endowed by graphene. Density functional theory calculations have revealed that the Fe dopants in the FeCoOOH nanoparticles have an enhanced adsorption capability toward the oxygenated intermediates involved in OER process, thus facilitating the whole catalytic reactions. Benefiting from these integrated characteristics, the as‐made FeCoOOH/G nanohybrids as an oxygen evolution electrocatalyst can deliver a low overpotential of 330 mV at 10 mA cm −2 and excellent electrochemical durability in alkaline medium. This strategy provides an effective, durable, and nonprecious‐metal electrocatalyst for water splitting.