Recent progress and strategies toward solar water splitting over heterogeneous semiconductors are reviewed and the challenges and future perspectives are suggested.

TiO2 - xNx nanoparticles were prepared by employing the direct amination of 6−10-nm-sized titania particles. Doping on the nanometer scale led to an enhanced nitrogen concentration of up to 8%, compared to ≤2% in thin films and micrometer-scale TiO2 powders. The synthesized TiO2 - xNx nanocrystals are catalytically active and absorb well into the visible region up to 600 nm, thus exemplifying the use of a nanostructure-based synthesis as a means of producing novel photocatalytic materials.

Using a simple nanoscale exclusive synthesis route, TiO2-xNx photocatalysts that can be tuned to absorb across the visible region are produced in seconds at room temperature. The photocatalysts are formed by employing the direct nitridation of anatase TiO2 nanostructures with alkylammonium salts. Depending on the degree of TiO2 nanoparticle agglomeration, catalytically active TiO2-xNx anatase structured particles are obtained whose absorption onset extends well into the visible region at λ ∼ 550 nm. The introduction of a small quantity of palladium in the form of the chloride or nitrate facilitates further nitrogen uptake, appears to lead to a partial phase transformation, displays a counterion effect when compared also to the acetate, and produces a material absorbing well into the near-infrared. The introduction of palladium via the chloride also facilitates the formation of small tetrahedral and octahedral palladium-based crystallites throughout the TiO2-xNx lattice. Surprisingly, no organics appear to be incorporated into the final TiO2-xNx products. The resulting photocatalysts readily photodegrade methylene blue and lead to the catalytic oxidation of ethylene as they are placed as gels on surfaces. In contrast to the current nitridation process, which is quite facile at the nanoscale, we observe a much slower nitration of Degussa P25 nanopowders and little or no direct nitridation of micrometer-sized anatase or rutile TiO2 powders at room temperature. We thus demonstrate an example of how a traversal to the nanoscale can vastly improve the efficiency for producing important submicron materials.

A series of titania (TiO2)-based nanometer-sized photocatalysts, including nitrogen-doped TiO2 nanoparticles (NPs), are investigated using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Conclusive evidence is obtained for O−Ti−N bond formation during the doping process. Therefore, this substitutional doping is held accountable for the significant increase in photocatalytic activity in nitrogen-doped TiO2 NPs.

Here, we report, for the first time, hydrogenated TiO2 nanocrystals as a novel and exciting microwave absorbing material, based on an innovative collective-movement-of-interfacial-dipole mechanism which causes collective-interfacial-polarization-amplified microwave absorption at the crystalline/disordered and anatase/rutile interfaces. This mechanism is intriguing and upon further exploration may trigger other new concepts and applications. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Microwave absorbing materials have received considerable interest over the years for their applications in stealth, communications, and information processing technologies. These materials often require functionalization at the nanoscale so to achieve desirable dielectric and magnetic properties which induce interaction with incident electromagnetic radiation. This article presents a comprehensive review on the recent research progress of nanomaterials for microwave absorption, including the basic mechanism of microwave absorption (e.g., dielectric loss, magnetic loss, dielectric/magnetic loss coupling), measurement principle (e.g., fundamentals of analysis, performance evaluation, common interaction pathways: Debye relaxation, Eddy current loss, natural resonance, size and shape factors), and the advances and performance review in microwave absorption (e.g., absorption bandwidth, reflection loss values, absorption peak position) using various nanomaterials, such as carbon nanotubes, carbon fibers, graphenes, oxides, sulfides, phosphides, carbides, polymers and metal organic frameworks. Overall, this article not only provides an introduction on the fundamentals of microwave absorption research, but also presents a timely update on the research progress of the microwave absorption performance of various nanomaterials.

Developing excellent photocatalysts for antibiotics degradation and Cr(VI) reduction is of vital significance but still a big challenge. Herein, novel S-scheme heterojunction of TaON/Bi2MoO6 with a core–shell structure is constructed via an electrospinning-calcination-nitridation approach, where 2D Bi2MoO6 nanosheets are uniformly and firmly anchored on the surface of 1D TaON nanofibers. The optimal TaON/Bi2MoO6 with the TaON/Bi2MoO6 molar ratio of 1:1 manifests the highest catalytic activity towards levofloxacin (LEV) antibiotic degradation and Cr(VI) reduction under visible light. The exceptional photocatalytic performance is probably due to the synergistic effect of the favorable core–shell fiber-shaped structure and S-scheme hetero-structure, which enables the strong interfacial interaction between the constituents for effectively improving the visible-light absorption, boosting the separation and utilization efficiency of electron-hole pairs, and retaining the charge carriers with stronger redox capabilities. Of note, TaON/Bi2MoO6 possesses excellent stability and reusability. Photo-generated h+, •OH, and •O2– are the main reactive species accounting for LEV degradation, the detailed LEV degradation pathways are elucidated by detecting the intermediates using HPLC–MS and the toxicity of the intermediates are assessed by quantitative structure–activity relationship (QSAR) method. In addition, •O2– and e– are primarily responsible for Cr(VI) reduction. Further, a possible photocatalytic reaction mechanism for removal of LEV and Cr(VI) is proposed. This study provides some insights in fabricating high-performance S-scheme heterojunction photocatalysts for the efficient water purification.

The recent discovery of "black" TiO2 nanoparticles with visible and infrared absorption has triggered an explosion of interest in the application of TiO2 in a diverse set of solar energy systems; however, what a black TiO2 nanoparticle really is remains a mystery. Here we elucidate more properties and try to understand the inner workings of black TiO2 nanoparticles with hydrogenated disorders in a surface layer surrounding a crystalline core. Contrary to traditional findings, Ti(3+) here is not responsible for the visible and infrared absorption of black TiO2, while there is evidence of mid-gap states above the valence band maximum due to the hydrogenated, engineered disorders. The hydrogen atoms, on the other hand, can undergo fast diffusion and exchange. The enhanced hydrogen mobility may be explained by the presence of the hydrogenated, disordered surface layer. This unique structure thus may give TiO2, one of the most-studied oxide materials, a renewed potential.

The fabrication of step-scheme (S-scheme) heterojunction with superior redox capability has been emerging as a prospective strategy for environmental remediation. Herein, novel Bi2Sn2O7/Bi2MoO6 S-scheme heterojunctions have been fabricated via in-situ anchoring Bi2Sn2O7 nanoparticles on Bi2MoO6 microspheres. The optimized Bi2Sn2O7/Bi2MoO6 (BSO/BMO-6%) attains the highest reaction rate constant (k) in the degradation of tetracycline hydrochloride (TC, k = 0.0397 min−1), which is 3.62 folds higher than that of pristine Bi2MoO6. Such an improvement is originated from more exposed active sites, higher photo-excited charge separation efficiency, superior redox ability, and efficient production of reactive h+, •OH and •O2–. Besides, Bi2Sn2O7/Bi2MoO6 could efficiently degrade the TC antibiotic in actual water matrix. Significantly, the toxicity evaluation verifies the nontoxicity of Bi2Sn2O7/Bi2MoO6. Moreover, the degradation pathways of TC are determined and the toxicity of degradation intermediates is appraised by using HPLC-MS spectra and QSAR prediction. A possible photocatalytic mechanism over S-scheme Bi2Sn2O7/Bi2MoO6 has been elucidated based on experimental studies combined with density functional theory (DFT) calculations. This work offers new insights for the design of high-performance S-scheme heterojunctions for environmental remediation.

The construction of exceptionally robust and high-quality semiconductor-cocatalyst heterojunctions remains a grand challenge toward highly efficient and durable solar-to-fuel conversion. Herein, novel graphitic carbon nitride (g-C3N4) nanosheets decorated with multifunctional metallic Ni interface layers and amorphous NiS cocatalysts were fabricated via a facile three-step process: the loading of Ni(OH)2 nanosheets, high-temperature H2 reduction, and further deposition of amorphous NiS nanosheets. The results demonstrated that both robust metallic Ni interface layers and amorphous NiS can be utilized as electron cocatalysts to markedly boost the visible-light H2 evolution over g-C3N4 semiconductor. The optimized g-C3N4-based photocatalyst containing 0.5 wt % Ni and 1.0 wt % NiS presented the highest hydrogen evolution of 515 μmol g-1 h-1, which was about 2.8 and 4.6 times as much as those obtained on binary g-C3N4-1.0%NiS and g-C3N4-0.5%Ni, respectively. Apparently, the metallic Ni interface layers play multifunctional roles in enhancing the visible-light H2 evolution, which could first collect the photogenerated electrons from g-C3N4, and then accelerate the surface H2-evolution reaction kinetics over amorphous NiS cocatalysts. More interestingly, the synergetic effects of metallic Ni and amorphous NiS dual-layer electron cocatalysts could also improve the TEOA-oxidation capacity through upshifting the VB levels of g-C3N4. Comparatively speaking, the multifunctional metallic Ni layers are dominantly favorable for separating and transferring photoexcited charge carriers from g-C3N4 to amorphous NiS cocatalysts owing to the formation of Schottky junctions, whereas the amorphous NiS nanosheets are mainly advantageous for decreasing the thermodynamic overpotentials for surface H2-evolution reactions. It is hoped that the implantation of multifunctional metallic interface layers can provide a versatile approach to enhance the photocatalytic H2 generation over different semiconductor-cocatalyst heterojunctions.