Abstract Lithium metal is one of the most attractive anode materials for electrochemical energy storage. However, the growth of Li dendrites during electrochemical deposition, which leads to a low Coulombic efficiency and safety concerns, has long hindered the application of rechargeable Li-metal batteries. Here we show that a 3D current collector with a submicron skeleton and high electroactive surface area can significantly improve the electrochemical deposition behaviour of Li. Li anode is accommodated in the 3D structure without uncontrollable Li dendrites. With the growth of Li dendrites being effectively suppressed, the Li anode in the 3D current collector can run for 600 h without short circuit and exhibits low voltage hysteresis. The exceptional electrochemical performance of the Li-metal anode in the 3D current collector highlights the importance of rational design of current collectors and reveals a new avenue for developing Li anodes with a long lifespan.

A Li3PO4 solid electrolyte interphase (SEI) layer is demonstrated to be stable in the organic electrolyte, even during the Li deposition/dissolution process. Thus, the Li-conducting Li3PO4 SEI layer with a high Young's modulus can effectively reduce side reactions between Li metal and the electrolyte and can restrain Li dendrite growth in lithium-metal batteries during cycling. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

To exploit the high energy density of the lithium (Li) metal battery, it is imperative to address the dendrite growth and interface instability of the anode. 3D hosts for Li metal are expected to suppress the growth of Li dendrites. Heterogeneous seeds are effective in guiding Li deposition and realizing spatial control over Li nucleation. Herein, this study shows that ultrafine silver (Ag) nanoparticles, which are synthesized via a novel rapid Joule heating method, can serve as nanoseeds to direct the deposition of Li within the 3D host materials, resolving the problems of the Li metal anode. By optimizing the Joule heating method, ultrafine Ag nanoparticles (≈40 nm) are homogeneously anchored on carbon nanofibers. The Ag nanoseeds effectively reduce the nucleation overpotential of Li and guide the Li deposition in the 3D carbon matrix uniformly, free from the dendrites. A stable and reversible Li metal anode is achieved in virtue of the Ag nanoseeds in the 3D substrate, showing a low overpotential (≈0.025 V) for a long cycle life. The ultrafine nanoseeds achieved by rapid Joule heating render uniform deposition of Li metal anode in 3D hosts, promising a safe and long‐life Li metal battery for high‐energy applications.

The Li metal anode has long been considered as one of the most ideal anodes due to its high energy density. However, safety concerns, low efficiency, and huge volume change are severe hurdles to the practical application of Li metal anodes, especially in the case of high areal capacity. Here it is shown that that graphitized carbon fibers (GCF) electrode can serve as a multifunctional 3D current collector to enhance the Li storage capacity. The GCF electrode can store a huge amount of Li via intercalation and electrodeposition reactions. The as-obtained anode can deliver an areal capacity as high as 8 mA h cm-2 and exhibits no obvious dendritic formation. In addition, the enlarged surface area and porous framework of the GCF electrode result in lower local current density and mitigate high volume change during cycling. Thus, the Li composite anode displays low voltage hysteresis, high plating/stripping efficiency, and long lifespan. The multifunctional 3D current collector promisingly provides a new strategy for promoting the cycling lifespan of high areal capacity Li anodes.

Advanced MaterialsVolume 28, Issue 33 p. 7243-7248 Communication Subzero-Temperature Cathode for a Sodium-Ion Battery Ya You, Ya You CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorHu-Rong Yao, Hu-Rong Yao CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorSen Xin, Sen Xin Department of Mechanical Engineering, The University of Texas at Austin, Austin, TX, 78712 USASearch for more papers by this authorYa-Xia Yin, Ya-Xia Yin CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorTong-Tong Zuo, Tong-Tong Zuo CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorChun-Peng Yang, Chun-Peng Yang CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYu-Guo Guo, Corresponding Author Yu-Guo Guo CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaE-mail: ygguo@iccas.ac.cn, yicui@stanford.edu, jgoodenough@mail.utexas.eduSearch for more papers by this authorYi Cui, Corresponding Author Yi Cui Department of Materials Science and Engineering, Stanford University, CA, 94305 USAE-mail: ygguo@iccas.ac.cn, yicui@stanford.edu, jgoodenough@mail.utexas.eduSearch for more papers by this authorLi-Jun Wan, Li-Jun Wan CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorJohn B. Goodenough, Corresponding Author John B. Goodenough Department of Mechanical Engineering, The University of Texas at Austin, Austin, TX, 78712 USAE-mail: ygguo@iccas.ac.cn, yicui@stanford.edu, jgoodenough@mail.utexas.eduSearch for more papers by this author Ya You, Ya You CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorHu-Rong Yao, Hu-Rong Yao CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorSen Xin, Sen Xin Department of Mechanical Engineering, The University of Texas at Austin, Austin, TX, 78712 USASearch for more papers by this authorYa-Xia Yin, Ya-Xia Yin CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorTong-Tong Zuo, Tong-Tong Zuo CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorChun-Peng Yang, Chun-Peng Yang CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYu-Guo Guo, Corresponding Author Yu-Guo Guo CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaE-mail: ygguo@iccas.ac.cn, yicui@stanford.edu, jgoodenough@mail.utexas.eduSearch for more papers by this authorYi Cui, Corresponding Author Yi Cui Department of Materials Science and Engineering, Stanford University, CA, 94305 USAE-mail: ygguo@iccas.ac.cn, yicui@stanford.edu, jgoodenough@mail.utexas.eduSearch for more papers by this authorLi-Jun Wan, Li-Jun Wan CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, and Beijing National Laboratoryfor Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorJohn B. Goodenough, Corresponding Author John B. Goodenough Department of Mechanical Engineering, The University of Texas at Austin, Austin, TX, 78712 USAE-mail: ygguo@iccas.ac.cn, yicui@stanford.edu, jgoodenough@mail.utexas.eduSearch for more papers by this author First published: 15 June 2016 https://doi.org/10.1002/adma.201600846Citations: 334Read the full textAboutPDF ToolsRequest permissionExport citationAdd to favoritesTrack citation ShareShare Give accessShare full text accessShare full-text accessPlease review our Terms and Conditions of Use and check box below to share full-text version of article.I have read and accept the Wiley Online Library Terms and Conditions of UseShareable LinkUse the link below to share a full-text version of this article with your friends and colleagues. Learn more.Copy URL Share a linkShare onFacebookTwitterLinkedInRedditWechat Graphical Abstract A subzero-temperature cathode material is obtained by nucleating cubic prussian blue crystals at inhomogeneities in carbon nanotubes. Due to fast ionic/electronic transport kinetics even at −25 °C, the cathode shows an outstanding low-temperature performance in terms of specific energy, high-rate capability, and cycle life, providing a practical sodium-ion battery powering an electric vehicle in frigid regions. Citing Literature Supporting Information As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Filename Description adma201600846-sup-0001-S1.pdf812.1 KB Supplementary Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article. Volume28, Issue33September 7, 2016Pages 7243-7248 RelatedInformation

Significance Li metal is considered as the “Holy Grail” anode for Li batteries due to its highest theoretical capacity and lowest electrochemical potential. However, the infinite volume change during the Li stripping/plating process would lead to issues like solid electrolyte interphase cracks and Li dendrites. This work describes a high-capacity and low-tortuosity Li metal anode, which was prepared by infusing molten Li into carbonized wood channels. The straight channels of carbonized wood acting as an ideal host can effectively accommodate the Li volume change, which delivered a lower overpotential and better cycling performance compared with bare Li metal. This work demonstrated the importance of structure design, especially low-tortuosity Li metal structure, for enabling Li metal anode in high-energy batteries.

The key bottleneck troubling the application of solid electrolyte is the contradictory requirements from Li-metal and cathode, which need high modulus to block Li-dendrite penetration and flexibility to enable low interface resistance, respectively. This study describes a thin asymmetrical design of solid electrolyte to address these shortcomings. In this architecture, a rigid ceramic-layer modified with an ultrathin polymer is toward Li-metal to accomplish dendrite-suppression of Li-anode, and a soft polymer-layer spreads over the exterior and interior of cathode to endow connected interface simultaneously. This ingenious arrangement endows solid Li-metal batteries with extremely high Coulombic efficiency and cyclability. This work will open up one avenue for realizing safe and long-life energy storage systems.

Selenium has been confined in the form of cyclic Se8 molecules within ordered mesoporous carbon for use as a cathode material in Li–Se batteries. An ex situ study of the Se cathode reveals conversion from cyclic Se8 molecules into chain-like Sen molecules upon cycling. This effectively eliminates the shuttle effect of Se, resulting in superior electrochemical performance in terms of volumetric capacity density and cycling stability. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Advanced MaterialsVolume 28, Issue 43 p. 9539-9544 Communication Sulfur Encapsulated in Graphitic Carbon Nanocages for High-Rate and Long-Cycle Lithium–Sulfur Batteries Juan Zhang, Juan Zhang CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorChun-Peng Yang, Chun-Peng Yang CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYa-Xia Yin, Ya-Xia Yin CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorLi-Jun Wan, Li-Jun Wan CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYu-Guo Guo, Corresponding Author Yu-Guo Guo ygguo@iccas.ac.cn CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaE-mail: ygguo@iccas.ac.cnSearch for more papers by this author Juan Zhang, Juan Zhang CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorChun-Peng Yang, Chun-Peng Yang CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYa-Xia Yin, Ya-Xia Yin CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorLi-Jun Wan, Li-Jun Wan CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYu-Guo Guo, Corresponding Author Yu-Guo Guo ygguo@iccas.ac.cn CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing, 100190 P. R. China School of Chemistry and Chemical Engineering University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaE-mail: ygguo@iccas.ac.cnSearch for more papers by this author First published: 13 September 2016 https://doi.org/10.1002/adma.201602913Citations: 364Read the full textAboutPDF ToolsRequest permissionExport citationAdd to favoritesTrack citation ShareShare Give accessShare full text accessShare full-text accessPlease review our Terms and Conditions of Use and check box below to share full-text version of article.I have read and accept the Wiley Online Library Terms and Conditions of UseShareable LinkUse the link below to share a full-text version of this article with your friends and colleagues. Learn more.Copy URL Share a linkShare onFacebookTwitterLinkedInRedditWechat Graphical Abstract Hybrid sp2 carbon with a graphene backbone and graphitic carbon nanocages (G-GCNs) is demonstrated as an ideal host for sulfur in Li–S batteries, because it serves as highly efficient electrochemical nanoreactors as well as polysulfides reservoirs. The as-obtained S/(G-GCNs) with high S content exhibits superior high-rate capability (765 mA h g−1 at 5 C) and long-cycle life over 1000 cycles. Citing Literature Supporting Information As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Filename Description adma201602913-sup-0001-S1.pdf1.2 MB Supplementary Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article. Volume28, Issue43November 16, 2016Pages 9539-9544 RelatedInformation

Although solid-state lithium (Li)-metal batteries promise both high energy density and safety, existing solid ion conductors fail to satisfy the rigorous requirements of battery operations. Inorganic ion conductors allow fast ion transport, but their rigid and brittle nature prevents good interfacial contact with electrodes. Conversely, polymer ion conductors that are Li-metal-stable usually provide better interfacial compatibility and mechanical tolerance, but typically suffer from inferior ionic conductivity owing to the coupling of the ion transport with the motion of the polymer chains1–3. Here we report a general strategy for achieving high-performance solid polymer ion conductors by engineering of molecular channels. Through the coordination of copper ions (Cu2+) with one-dimensional cellulose nanofibrils, we show that the opening of molecular channels within the normally ion-insulating cellulose enables rapid transport of Li+ ions along the polymer chains. In addition to high Li+ conductivity (1.5 × 10−3 siemens per centimetre at room temperature along the molecular chain direction), the Cu2+-coordinated cellulose ion conductor also exhibits a high transference number (0.78, compared with 0.2–0.5 in other polymers2) and a wide window of electrochemical stability (0–4.5 volts) that can accommodate both the Li-metal anode and high-voltage cathodes. This one-dimensional ion conductor also allows ion percolation in thick LiFePO4 solid-state cathodes for application in batteries with a high energy density. Furthermore, we have verified the universality of this molecular-channel engineering approach with other polymers and cations, achieving similarly high conductivities, with implications that could go beyond safe, high-performance solid-state batteries. By coordinating copper ions with the oxygen-containing groups of cellulose nanofibrils, the molecular spacing in the nanofibrils is increased, allowing fast transport of lithium ions and offering hopes for solid-state batteries.